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論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.02(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:35 パーセンタイル:17.05(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Rapid synthesis of radioactive transition-metal carbonyl complexes at ambient conditions

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, C. E.*; Dvorak, J.*; Eichler, R.*; Gothe, O.*; Hild, D.*; J$"a$ger, E.*; Khuyagbaatar, J.*; Kratz, J. V.*; et al.

Inorganic Chemistry, 51(12), p.6431 - 6433, 2012/06

 被引用回数:22 パーセンタイル:20.56(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

COを含んだガス中で核融合生成物あるいは核分裂生成物を減速し止めることによって、放射性遷移金属のカルボニル錯体を高い効率で簡易に合成することが可能であることを見いだした。特に、Mo, WそしてOsの錯体に注目し、実験条件として容易に得られる室温・約1気圧の条件下で容易に反応が起こることが明らかになった。合成された錯体は非常に揮発性が高いため、直接扱う場合もさらなる研究に利用する場合も、ガスの流れによってほとんど損失せず実験装置に搬送することが可能である。このような迅速合成技術は、半減期が短い核種を研究対象とする放射化学的な研究に特に有効であり、例えば超重元素の化学的性質研究などへの応用が期待される。

論文

Cross section limits for the $$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$-5$$n$$)$$^{268,269}$$Hs reactions

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Dvorakova, Z.*; Eberhardt, K.*; Eichler, R.*; J$"a$ger, E.*; 永目 諭一郎; Qin, Z.*; Sch$"a$del, M.*; et al.

Physical Review C, 79(3), p.037602_1 - 037602_4, 2009/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:28.8(Physics, Nuclear)

$$^{248}$$Cm+$$^{25}$$Mg核融合反応で、108番元素ハッシウム同位体$$^{268}$$Hs並びに$$^{269}$$Hsの合成を試みた。核種の分離,同定には迅速気相化学分離装置を用いて行ったが、それぞれの核種に起因する$$alpha$$壊変は観測されなかった。これより、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$)$$^{269}$$Hs反応に対する断面積の上限として、0.4pbという値を得た。一方、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 5$$n$$)反応で生成する未知核種$$^{268}$$Hsの半減期を、理論に基づく0.5秒と仮定すると、生成断面積の上限は1.3pbとなった。これらの値は、$$^{26}$$Mgビームを用いた場合と比較してきわめて小さく、入射粒子の中性子数の効果を示唆している。

論文

Trends in stimulated Brillouin scattering and optical phase conjugation

Ostermeyer, M.*; Kong, H.-J.*; Kovalev, V. I.*; Harrison, R. G.*; Fotiadi, A. A.*; M$'e$gret, P.*; Kalal, M.*; Slezak, O.*; Yoon, J. W.*; Shin, J. S.*; et al.

Laser and Particle Beams, 26(3), p.297 - 362, 2008/09

An overview on current trends in stimulated Brillouin scattering and optical phase conjugation is given. This report is based on the results of the "Second International Workshop on stimulated Brillouin scattering and phase conjugation" held in Potsdam/Germany in September 2007. The properties of stimulated Brillouin scattering are presented for the compensation of phase distortions in combination with novel laser technology like ceramics materials but also for e.g., phase stabilization, beam combination, and slow light. Photorefractive nonlinear mirrors and resonant refractive index gratings are addressed as phase conjugating mirrors in addition.

論文

Polarization of photons emitted in radiative electron capture by bare high-Z ions

Eichler, J.*; 市原 晃

Physical Review A, 65(5), p.052716_1 - 052716_5, 2002/05

 被引用回数:18 パーセンタイル:35.05(Optics)

裸の高Z原子核上で生じる輻射電子捕獲反応は、光電効果の逆反応である輻射再結合の理論を用いて解析できる。輻射再結合反応によって放出される光子の直線及び円偏光の偏光度を計算するための公式を、相対論的量子力学に基づいて導いた。公式中では、光子の全ての多重極項が考慮されている。得られた式を用いて直線偏光及び円偏光の偏光度の、光子放出角度に対する依存性及び入射電子エネルギー(放出光子エネルギー)依存性を計算した。そして、直接偏光の偏光度の符号が変化する際に偏光度がゼロとなる、(cross-over)光子放出角度に対する予見を行った。この結果、高Zイオンの光電効果中で予測されるcross over現象が、逆反応である輻射電子捕獲の実験によって測定できることを示した。

論文

Angle-differential cross sections for radiative recombination and the photoelectric effect in the ${it K, L,}$ and ${it M}$ shells of one-electron systems calculated within an exact relativistic description

市原 晃; Eichler, J.*

Atomic Data and Nuclear Data Tables, 79(2), p.187 - 222, 2001/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.65(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

原子核と電子との衝突において、光電効果の逆反応である輻射再結合が生じる。電荷が18,36,54,66,79,82,92の原子核のK,L,及びM殻中への輻射再結合に対する角度微分断面積を、電子の入射エネルギーが1.0keVから1.5eVの範囲で計算し、表にまとめた。計算方法は相対論的量子力学に基づくとともに光子の全ての多重極項を考慮している。角度分布の形状は核電荷の増加とともにゆっくりと変化する。このため、表の値を内挿することにより、他の核電荷に対する角度分布を見積もることができる。また論文中で、輻射再結合断面積を光電効果の断面積に変換するための簡単な変換式を与えた。

論文

Cross sections for radiative recombination and the photoelectric effect in the K, L and M shells of one-electron systems with 1$$leq$$Z$$leq$$112 calculated within an exact relativistic description

市原 晃; Eichler, J.*

Atomic Data and Nuclear Data Tables, 74(1), p.1 - 121, 2000/01

 被引用回数:54 パーセンタイル:8.45(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

光電効果の逆反応である輻射再結合反応は、核融合炉内で生じる主要な電子-イオン衝突反応である。電荷Zが1から112の原子核のK-,L-,M-殻上への輻射再結合に対する断面積を、電子の入射エネルギーが1eVから数千keVの範囲において計算し、表にまとめた。計算方法は相対論的量子論に基づくとともに光子のすべての多重極項を考慮しており、表中の断面積は3桁までの厳密解である。また論文中には、輻射再結合断面積を光電効果の断面積に変換するための簡単な変換式も与えた。

論文

Fluoride complexation of rutherfordium (Rf, element 104)

Strub, E.*; Br$"u$chle, W.*; Eichler, R.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Glatz, J. P.*; Grund, A.*; G$"a$rtner, M.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kirbach, U.*; et al.

1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements; Extended Abstracts, 4 Pages, 1999/00

硝酸・フッ酸混合溶液を溶離液として104番元素ラザホージウム(Rf)のイオン交換挙動を同族のZr, Hf及び擬4族のThと比較した。特にフッ酸濃度に対する分配係数の変化を観測することで、それぞれの元素のフッ素イオンとの錯イオン形成の傾向を調べた。その結果、RfはZr, HfよりむしろThに近い挙動を示すことがわかった。錯体形成は一般的にイオン半径の影響を大きく受けるため、Rf$$^{4+}$$のイオン半径がTh$$^{4+}$$に近くHf$$^{4+}$$やZr$$^{4+}$$より大きいと考えると相対論拡大効果がアクチノイド収縮より大きな影響を与えている可能性を示す。

論文

Chromatographic studies of rutherfordium (element 104) with tributylphosphate

Br$"u$chle, W.*; Eichler, B.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Guenther, R.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kratz, J. V.*; 永目 諭一郎; Paulus, W.*; Pershina, V.*; et al.

Proceedings of 1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements, 3 Pages, 1999/00

周期表第4族に属するZr,Hf並びに超アクチノイド元素Rfの塩酸溶液からトリブチルリン酸(TBP)への抽出挙動を調べた。8M HCl/TBP系においてZr, Hf, Rfそれぞれの分配係数は1180, 65,150となりTBPへの抽出はHf$$<$$Rf$$<$$Zrの順で大きくなるという興味ある結果が得られた。これは元素の周期性だけからは説明できない。したがって、相対論効果を考慮した理論計算に、加水分解と錯形成間の競争過程を導した計算を行うと実験の傾向をよく再現できることがわかった。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

口頭

Adsorption of lawrencium (Lr) on a metallic tantalum (Ta) surface

金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p$$_{1/2}$$ orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.

口頭

Adsorption of Lawrencium (Z = 103) on a tantalum surface

富塚 知博; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 長 明彦; 西尾 勝久; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

タンタル表面におけるローレンシウム(Lr, Z = 103)の吸着挙動を調べるため、種々の温度条件におけるLrのイオン化効率を測定した。得られたイオン化効率は、低温領域においてSaha-Langmuir式の計算値より低い値となった。得られたイオン化効率の温度依存性に基づいて、タンタル表面へのLrの吸着挙動について議論する。

口頭

Adsorption of lawrencium on a metallic tantalum surface at high temperature

金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

7p$$_{1/2}$$価電子がローレンシウムの化学的性質に及ぼす影響を調べるため、ローレンシウムの吸着エンタルピー測定を実施した。表面電離イオン化法とオンライン同位体分離装置を組み合わせた新しい方法を開発することで、ローレンシウムのタンタル金属表面における吸着の温度依存性を2800Kまでの高温領域で測定することを可能にした。この方法を用いて、ローレンシウム並びに様々な希土類元素の吸着の温度依存性を調べ、ローレンシウムの吸着エンタルピーを導出することに成功した。

口頭

Adsorption behavior of lawrencium on a tantalum surface

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

我々が行なった103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー測定の結果は、強い相対論効果の影響によって、Lr原子が電子配置[Rn]$$7s^25f^{14}7p_{1/2}$$をとることを強く示唆するものだった。この電子配置は、ランタノイド系列においてLrと同位置にあるルテチウム(Lu)から予想される電子配置とは異なる。最外殻電子軌道の電子配置が、元素の化学的性質を決めることはよく知られており、Lrの場合、この電子配置の違いにより、Luのそれと比べて高い揮発性をもつ可能性があることが指摘されている。本研究では、タンタル表面における表面電離イオン化挙動を観測することにより、Lrや種々の短寿命希土類同位体の吸着挙動を調べた。その結果、半経験的考察からもたらされた予想に反し、LrはLuのような低揮発性希土類に類似した挙動を示すことがわかった。

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