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論文

A Thermodynamic study of fluorite/bixbyite equilibria in the UO $_{2}$ -PuO $_{1.5}$ -PuO $_{2}$ system

Vinograd, V. L.*; Vauchy, R.

Journal of Nuclear Materials, 619, p.156244_1 - 156244_16, 2026/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2025.156244

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

UO $_{2}$ -PuO $_{1.5}$ -PuO $_{2}$ 系における(U $_{1-z}$ Pu $_{z}$ )O $_{2+delta}$ 蛍石(FCC)と(U $_{1-z}$ Pu $_{z}$ )O $_{2+delta}$ ビクスバイト(BCC)の熱力学的性質を、相平衡制約と酸素の化学ポテンシャルの関数としての酸素/金属比(O/M)の変化に関するデータを考慮して評価した。熱力学的には、BCCとFCCはともに秩序固溶体として記述され、=-0.5と=-0.375(O/M=1.5とO/M=1.625)の特定の値において酸素/空孔分布の構成エントロピーを減少させることができる。このアプローチにより、PuO $_{1.5}$ -PuO $_{2}$ 及びUO $_{2}$ -PuO $_{1.5}$ -PuO $_{2}$ における蛍石/ビクスバイト平衡が少ない労力でよく再現された。さらに、UO $_{2}$ -PuO $_{1.5}$ -PuO $_{2}$ 系の実験データの大きな多様性が、個々の相のPu/(Pu+U)比が系全体のPu/(Pu+U)比と等しいままであること、すなわち、相間U/Pu分配が起こらないという仮定と矛盾しないことを示す。

論文

Oxygen chemical diffusion in fast neutron reactor fuel U $_{0.698}$ Pu $_{0.289}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$

Vauchy, R.; 堀井雄太; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 砂押剛雄*; 中道晋哉; 齋藤浩介

Proceedings of 34th Nuclear Energy for New Europe (NENE2025) , p.232 - 238, 2026/01

The oxygen chemical diffusion of fast neutron reactor MOX U $_{0.698}$ Pu $_{0.289}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$ was investigated by thermogravimetric analysis between 1773 and 1923 K, using an innovative experimental procedure. At a given temperature, the oxygen chemical diffusion coefficients were shown to decrease when the Oxygen/Metal ratio decreases (in hypo-stoichiometry). The variations of the oxygen chemical diffusion coefficients as a function of temperature and oxygen partial pressure (hence oxygen stoichiometry) were paralleled to a defect chemistry model.

論文

Oxygen potential and oxygen diffusion data for guiding the manufacture of MOX fuel for fast neutron reactors

Vauchy, R.; 堀井雄太; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 砂押剛雄*; 中道晋哉; 齋藤浩介

Journal of Nuclear Materials, 616, p.156115_1 - 156115_16, 2025/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2025.156115

被引用回数：1 パーセンタイル：59.09(Materials Science, Multidisciplinary)

Controlling the Oxygen/Metal ratio during the sintering of uranium-plutonium mixed oxide fuels is strategic, especially for Fast Neutron Reactors. Within the frame of understanding the reduction of MOX during its sintering, new oxygen potential data and oxygen chemical diffusion coefficients of U $_{0.698}$ Pu $_{0.2892}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$ were determined by thermogravimetry between 1773 and 1923 K on elongated cylindrical dense pellets. An innovative experimental protocol was developed to correlate oxygen chemical diffusion to Oxygen/Metal ratio ranges, and thus to the underlying defect chemistry. Oxygen self-diffusion coefficients were also obtained by combining the oxygen chemical diffusion coefficients with defect chemistry. These new data provide a better understanding of the mechanisms and kinetics of MOX reduction during its manufacturing as a sodium-cooled fast reactor fuel.

論文

Fabrication of low-O/M fast reactor MOX fuel and analysis on its oxygen potential behaviors

廣岡瞬; Vauchy, R.; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 齋藤浩介

Proceedings of TopFuel 2025; Nuclear Reactor Fuel Performance Conference (Internet), 10 Pages, 2025/10

MOX燃料の酸素金属(O/M)比の低減は、燃料被覆管化学的相互作用(FCCI)による被覆管の腐食深さを抑制する上で重要な役割を果たし、高速炉MOX燃料の寿命を決定する鍵となる。MOXペレットの照射中、ペレット半径方向の温度勾配によって起こるO/M比の再分布のため、FCCIの発生箇所近傍であるペレット外周部では他の箇所より酸素ポテンシャルが高くなるものの、製造時のMOXペレットのO/M比を低く調整することで、腐食深さが明らかに減少する傾向が多くの照射試験および照射後試験により報告されている。MOXペレットの製造プロセスにおいてO/M比を低く調整するには、熱処理を高温、長時間に、そしてガス中の酸素分圧を低くすることで達成できると考えられるが、このO/M比の変化の特性は十分に研究されていない。本研究では、MOXペレットのO/M比を調整する試験を行い、熱分析装置を用いて熱処理中のO/M比の変化を評価した。これにより昇温中および高温保持中のO/M比の低下挙動と、冷却中のO/M比の上昇の挙動を明らかにした。さらに、FCCIに関して製造直後のO/M比よりも重要と思われるペレット外周部のO/M比を、Sariのモデルを用いて評価し、その結果からペレット外周部の酸素ポテンシャルを評価した。最新のMOXの酸素ポテンシャルのデータを用いることで、照射中のペレット半径方向の酸素ポテンシャルのプロファイルは外周部で特に急変化することが示され、また、この挙動は製造時のO/M比に敏感であることが明らかとなった。

論文

Control and irradiation behaviors of oxygen potential of MOX fuel

廣岡瞬; Vauchy, R.; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 齋藤浩介; 小澤隆之

Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07

MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600 $^{circ}$ Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。

論文

Report on the "Plutonium futures; The Science 2024" International Conference (Charleston, South Carolina, USA)

Vauchy, R.

核燃料, (60-1), p.9 - 11, 2025/02

Plutonium Futuresは、歴史的にプルトニウム科学に焦点を当てた国際会議である。その結果、主なトピックの一つは当然ながら軍事利用(核兵器)であるが、核燃料(酸化物、炭化物、窒化物、金属)や再処理も、この会議で発表されるトピックの大部分を占めるようになった。

論文

Oxygen potential of plutonium and plutonium-americium dioxides

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 齋藤浩介

Materials Today Communications (Internet), 41, p.110676_1 - 110676_17, 2024/12

https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2024.110676

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

公開文献で報告されているPuO $_{2-x}$ の酸素ポテンシャル測定をレビューし、われわれのチームが開発した欠陥化学モデルを使用して再解釈した。O/Pu比、平衡酸素ポテンシャル、および温度を結び付ける経験的で使いやすい関係を、953-2100Kの温度範囲での実験データの内挿に基づいて提案する。PuO $_{2-x}$ の酸素ポテンシャルに対するアメリシウムの影響についても議論する。

論文

Oxygen potential measurement of U $_{0.85}$ Am $_{0.15}$ O $_{2}$ at 1473, 1573, and 1673 K

渡部雅; 横山佳祐; Vauchy, R.; 加藤正人; 菅田博正*; 関崇行*; 日野哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155232

被引用回数：3 パーセンタイル：60.19(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるU $_{0.85}$ Am $_{0.15}$ O $_{2-x}$ の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U $_{1-y}$ Am $_{y}$ O $_{2-x}$ の酸素ポテンシャルは、U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2-x}$ よりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UO $_{2}$ と類似しており、定比組成では、Am $^{3+}$ , U $^{4+}$ , and U $^{5+}$ となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 堀井雄太; 小笠原誠洋*; 砂押剛雄*; 山田忠久*; 田村哲也*; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155233

被引用回数：2 パーセンタイル：44.79(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2-x}$ (y=0.30および0.45)およびPuO $_{2-x}$ における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより3050K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U $_{0.70}$ 0Pu $_{0.30}$ O $_{2-x}$ 、U $_{0.55}$ Pu $_{0.45}$ O $_{2-x}$ 、およびPuO $_{2-x}$ 二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Sintering behavior analysis of compacted dry recycled U $_{0.7}$ Pu $_{0.3}$ O $_{2}$ powder using master sintering curve theory

中道晋哉; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155072

被引用回数：1 パーセンタイル：23.55(Materials Science, Multidisciplinary)

Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.

論文

A Science-based mixed oxide property model for developing advanced oxide nuclear fuels

加藤正人; 沖拓海; 渡部雅; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 小澤隆之; 上羽智之; 生澤佳久; 中村博樹; 町田昌彦

Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05

https://doi.org/10.1111/jace.19609

被引用回数：8 パーセンタイル：49.59(Materials Science, Ceramics)

Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.

論文

Uranium-plutonium-americium cation interdiffusion in polycrystalline (U,Pu,Am)O $_{2 pm x}$ mixed oxides

Vauchy, R.; 松本卓; 廣岡瞬; 宇野弘樹*; 田村哲也*; 有馬立身*; 稲垣八穂広*; 出光一哉*; 中村博樹; 町田昌彦; et al.

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154786

被引用回数：9 パーセンタイル：84.33(Materials Science, Multidisciplinary)

Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O $_{2 pm x}$ oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.

論文

First foreigner handling plutonium in a Japanese MOX facility

Vauchy, R.

核燃料, (59-1), p.13 - 15, 2023/12

Uranium-plutonium mixed oxides, also known as MOX nuclear fuels, are undoubtedly a path toward energy independence and green electricity generation. Japan is one of the leading countries in this very exciting field, and I am grateful to be part of it.

論文

Ionic radii in fluorites

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 村上龍敏

Materialia, 32, p.101934_1 - 101934_12, 2023/12

https://doi.org/10.1016/j.mtla.2023.101934

The construction of the fluorite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 27 binary and stoichiometric compounds crystallizing in this structure were investigated to find a correlation between the anion's radius as a function of the cation's size.

論文

Ionic radii in halites

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 村上龍敏

Materialia, 32, p.101943_1 - 101943_8, 2023/12

https://doi.org/10.1016/j.mtla.2023.101943

The construction of the halite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 312 binary halite-structured stoichiometric compounds were analyzed. This systematic study focuses first on the revision of the ionic radii of the considered species then on the proposition of relations between the anionic radius as a function of the cation's size.

論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡瞬; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; 山田忠久*; Vauchy, R.; 林崎康平; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2192725

被引用回数：5 パーセンタイル：63.07(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd $_{2}$ O $_{3}$ 及びSm $_{2}$ O $_{3}$ を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd $_{2}$ O $_{3}$ 含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Lattice parameters of fluorite-structured uranium-americium mixed oxides

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 渡部雅; 横山佳祐; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154576

被引用回数：8 パーセンタイル：80.73(Materials Science, Multidisciplinary)

The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO $_{2}$ uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154416

被引用回数：10 パーセンタイル：86.97(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO $_{2}$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Breaking the hard-sphere model with fluorite and antifluorite solid solutions

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 渡部雅; 加藤正人

Scientific Reports (Internet), 13, p.2217_1 - 2217_8, 2023/02

https://doi.org/10.1038/s41598-023-29326-0

被引用回数：14 パーセンタイル：68.65(Multidisciplinary Sciences)

Using the hard-sphere model with the existing tabulated values of ionic radii to calculate the lattice parameters of minerals does not always match experimental data. An adaptation of this crystallographic model is proposed by considering the cations and anions as hard and soft spheres, respectively. We demonstrate the relevance of this hybrid model with fluorite and antifluorite-structured systems.

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO $_{2}$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 渡部雅; 横山佳祐; 砂押剛雄*; 山田忠久*; 中道晋哉; 村上龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.09.295

被引用回数：13 パーセンタイル：58.53(Materials Science, Ceramics)

Pure and low -Al $_{2}$ O $_{3}$ -SiO $_{2}$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO $_{2}$ structure.