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佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.930 - 938, 2014/07
被引用回数：70 パーセンタイル：98.67(Nuclear Science & Technology)高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションにより生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができない。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れること により、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定がで きるようにした。また、放射線照射した時のファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤 外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見出した。さらに、分析を行うために最低必要なレーザーパワーを測定し、その結果を基にLIBSシステムの要であるレーザーを小型なもので置き換えることに成功した。以上の結果を基に、可搬型のファイバーカップリングレーザーLIBS分析システムを試作し、その性能評価を行った。
佐伯 盛久; 平田 紘一*; 作花 哲夫*; 大場 弘則; 横山 淳
Journal of Applied Physics, 98(4), p.044912_1 - 044912_6, 2005/08
被引用回数：3 パーセンタイル：13.7(Physics, Applied)Nd:YAGレーザーの基本波を用いてネオンガス中でシリコンのレーザーアブレーションを行い、アブレーション生成物であるシリコンイオンによるネオンの励起過程を分光学的手法により調べた。その結果、ネオンは入力エネルギーの数十倍のエネルギー準位まで励起されており、その励起過程は早い成分(
100ns)と遅い成分(300ns)に分類できることがわかった。さらに、早い成分は特定の励起状態においてのみ観測された。シリコンイオンとネオンで発光の時間変化を比較した結果、早い成分はシリコンイオンとネオンの電子状態間での共鳴的なエネルギー移動過程によるものであり、遅い成分はシリコンイオンの衝突エネルギーによりネオンが励起される過程であることが明らかになった。
and D
O in two-liquid-phase system岩崎 又衛*; 作花 哲夫*; 大橋 成介*; 松下 寛*; 横山 淳; 鈴木 和弥
Journal of Physical Chemistry, 93(13), p.5139 - 5143, 1989/00
被引用回数：6 パーセンタイル：32.14(Chemistry, Physical)クロロホルム相と水相の二液相系でのCHClとDO間水素同位体交換反応の速度を研究した。実験結果は、水とクロロホルムの両相間移動と水相におけるCHClとDO間水素同位体交換反応の二つのステップを経て反応が進むというモデルにより説明が出来た。26
Cでのクロロホルムの相関移動速度定数および水相における水素同位体交換反応速度定数は、それぞれ0.107
0.003m
・s
および0.2310.013L・mol・sと求まった。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 大場 弘則; 仁木 秀明*; 池田 裕二*; et al.
no journal, ,
原子力機構では、文部科学省原子力システム研究開発事業「低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発」において、レーザーブレークダウン発光分光法による組成・不純物分析とレーザーアブレーション共鳴分光法による同位体分析とを組合せたレーザー遠隔分析法の研究開発を実施してきた。レーザーブレークダウン発光分光法では、母材スペクトルとの強度比及びスペクトルのデコンボリューションにより感度の直線性と100ppmオーダーの検出下限を得た。アブレーション共鳴分光法による同位体分析では、共鳴対象となるアブレーションプルームの運動特性評価により最適条件を見いだし、検出下限で350ppm以上を実現して天然ウラン中に0.7%含まれる
Uの測定に成功した。これらの結果を総括的にまとめるとともに、本研究成果をもとにしてMOX試料の分光特性の取得を目的に新たに開始した「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」の概要と最新の成果について紹介する。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 音部 治幹; 加藤 政明; 大場 弘則; 仁木 秀明*; 池田 裕二*; et al.
no journal, ,
次世代燃料であるTRU含有MOX燃料の迅速分析法を目指し、レーザー誘起発光分光法による組成分析とアブレーション共鳴吸収分光法による同位体分析とを組合せた遠隔分析法の基礎研究を実施した。その結果、複雑な発光スペクトルを有するウランを母材とした場合でも100ppm(Caなど)から300ppm(ランタノイド)の検出下限と、数十%までの感度の直線性を確認した。また、高感度化の方法としてレーザー二重照射法(ダブルパルス法)を導入した再加熱法において数十倍以上の感度向上も確認された。同位体の分析では、分光対象となるアブレーションプルームの運動特性を把握し、天然ウラン中のUの識別観測を実現するとともに、300ppm程度の検出下限と数十%に至る感度の直線性を得ることに成功した。以上の成果をもとに、分光精度の向上を図るとともに、グローブボックス中に遠隔分光分析システムを構築し、未照射少量MOX試料の遠隔分析を実証することを目的とした研究開発を開始した。あわせて、レーザーとマイクロ波の組合せによる新たな遠隔分光法の可能性,粉体への適用性,溶存系における元素組成分析への可能性についても評価していく予定である。
若井田 育夫; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 仁木 秀明*; et al.
no journal, ,
次世代の高速炉燃料として低除染のマイナーアクチノイド含有MOX燃料(低除染MA含有MOX燃料)の利用が検討されており、燃料の組成評価や保障措置にかかわる迅速・簡便な分析技術の確立が不可欠となっている。そこで、レーザーを利用した遠隔分析技術を主たる手法とした「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」を開始し、核燃料物質の遠隔分析技術基盤の確立を目指すこととした。本研究では、未照射MOX試料を対象としてウラン,プルトニウムの遠隔分析を実証するとともに、レーザーとマイクロ波の組合せによる新しい遠隔分光法の適用の可能性,粉体分析への適用性及び再処理過程における直接適用を視野に、溶液系における溶存元素組成分析への適用の可能性を評価している。本報告では、研究の背景,MOX試料分析に向けた高分解能化,高感度化,同位体の同時分光の実現性及び新しい計測方法の展開としてマイクロ波を併用したレーザー発光分光の現状,液相における溶存元素分析の可能性について総括的に報告する。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 池田 裕二*; et al.
no journal, ,
「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」について、研究開発の背景及び平成22年度,23年度の成果を概説する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、発光スペクトル幅が十分狭いことが確認されたことから、スペクトルの分離観測が可能な高分解能分光器を導入し、デコンボリューション解析を要しない分析を可能とした。紛体を対象とした分析では、粉末圧縮体を用いることで、固体の1/2程度の発光強度が得られ、直接分析できる条件・可能性を見いだした。LIBSではアブレーションされた試料のうち、発光に寄与するのは一部である可能性が示唆されたため、レーザーに加えてマイクロ波を照射するマイクロ波併用LIBSを試みた。その結果、発光量の増大と発光持続時間の延長が確認された。アブレーション共鳴吸収分光法による同位体分光では、プルームの運動を詳細に観測することにより、同位体分析に不適当な観測時間帯を見いだすとともに高分解能と高感度の同時達成を実現した。再処理工程への適用を考慮し、液相へのLIBSの適用を試みた。液体薄膜を用いた分析特性から、ICP-AESに匹敵する感度が得られる可能性を見いだした。
若井田 育夫; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 高野 公秀; 加藤 政明; et al.
no journal, ,
「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」について、研究開発の背景及び最近の成果を紹介する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、高濃度領域における測定精度についての評価結果を、アブレーション共鳴吸収分光による同位体分析では、計測条件の最適化に必要なアブレーションプルームの挙動を共鳴蛍光分光法により可視化した結果について報告する。また、本技術の福島原子力発電事故における炉内モニタリングへの適用や、半導体レーザー今共鳴電離分析法を用いた環境中
Sr等の分析技術開発の提案等について概説する。
利光 正章; 佐伯 盛久; 杉山 僚; 大場 弘則; Thornton, B.*; 作花 哲夫*
no journal, ,
高放射線量環境下の原子炉内における遠隔・迅速・その場モニタリングの方法として、光ファイバを用いたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用について検討している。今回われわれは、検知部をガスパージするファイバ伝送LIBS技術を開発し、鉄,ステンレス,ジルカロイなどの金属及び金属酸化物の元素分析に利用できるか検証したので、その結果について報告する。
利光 正章; 佐伯 盛久; 大場 弘則; Thornton, B.*; 作花 哲夫*
no journal, ,
光ファイバーを用いたレーザー誘起ブレークダウン分光法(Laser-induced breakdown spectroscopy: LIBS)により、水中の固体試料を元素分析する技術の開発を行った。水中の試料表面に空気を吹き付け、光ファイバーにより伝送したレーザーパルスを試料に照射してアブレーションによるマイクロプラズマを発生させて、試料からの発光を集光して分光分析を行った。鉄, SUS304ステンレス鋼,ジルカロイ-2, 酸化ジルコニウムなどの金属,合金及び金属酸化物の発光スペクトルを、波長730nmから870nm付近において明瞭に観測できた。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 丸山 庸一郎; 宮部 昌文; 反保 元伸; 大場 弘則; 音部 治幹; 加藤 政明; 池田 裕二*; et al.
no journal, ,
「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」に関するシリーズ発表において、研究開発の背景及び最近の成果を概説する。レーザー誘起発光分光法(LIBS)による元素組成分析では、観測条件を最適化した高分解能分光を実現し、母材に対して30%程度の混入率を、繰り返し観測精度5%で分析できる可能性のあることを確認した。高分解能分光による感度低下を補う目的で、レーザー照射に同期してパルスマイクロ波を印加するマイクロ波併用LIBSでは、アンテナ形状や観測位置の最適化により、スペクトルの時間積分強度で、従来の20倍の増大効果を得た。再処理工程への適用を考慮し、液体薄膜にLIBSを適用した結果、十種混合溶液の発光分光から、溶存元素を個別に確認できる条件があることを見いだした。アブレーション共鳴吸収分光法による同位体分光では、最適な同位体の高分解能分光条件を見いだすため、共鳴蛍光分光法によりプルーム及び個別のエネルギー状態の運動の直接可視化に成功し、分光対象となる基底準位密度が時間とともにシェル状に膨張していく様子を確認した。本技術の福島原子力発電事故における炉内モニタリングへの適用についても検討する。
佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則
no journal, ,
高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションにより生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができない。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れることにより、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定ができるようにした。また、放射線照射したときのファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見いだした。そして、この結果をもとに、近赤外レーザーでアブレーションを行い、近赤外の発光を観測する手順を確立した。
佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則
no journal, ,
高放射線環境下でかつ水中に存在する固体試料を遠隔元素分析するための、ファイバーカップリングレーザー 誘起ブレークダウン(LIBS)分光装置を設計・開発した。通常水中でLIBSを行うと、レーザーアブレーションに より生成したプラズマが水によりすぐ冷却されてしまうため、そこからの発光を効率よく観測することができな い。そこで我々は、ガスフローシステムまたはダブルレーザーパルスシステムをLIBSシステムに取り入れることにより、レーザーアブレーションプラズマの周辺だけに擬大気環境を発生させ、水中でも効率よくLIBS測定がで きるようにした。また、放射線照射した時のファイバーの光学透過特性試験を行い、放射線照射前後において近赤 外(700-1100nm)領域では透過特性が変化しないことを見出した。そして、この結果を基に、近赤外レーザーでアブ レーションを行い、近赤外の発光を観測する手順を確立した。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 岩撫 暁生; 伊藤 主税; 田辺 里枝*; 伊藤 義郎*; 作花 哲夫*; et al.
no journal, ,
上記シンポジウムにおいて、原子力分野におけるレーザーによる遠隔分光分析技術の適用についての基調講演を行う。はじめに、原子力分野における過酷環境下での分析に関する問題点の提起と、それを解決するための手段としてのレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)法の原理,適用例について述べる。続いて、原子力機構における最近の成果として、(1)未照射MOX試料を対象とした核燃料物質の組成分析および同位体分析、(2)再処理工程における高レベル放射性廃液に係る物質移行管理として必要なオンライン分析を目指した液体LIBS、(3)東京電力福島第一原子力発電所廃炉措置における燃料デブリ取出しに向けた炉内内部検知法として、燃料デブリ組成検知のためのファイバLIBS技術、について紹介する。最後に今後の展望を述べて総括する。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 岩撫 暁生; 若井田 育夫; 伊藤 主税; 杉山 僚; 作花 哲夫*; Thornton, B.*
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃炉措置において、燃料取出しに向けた炉内検査として水没した燃料デブリ等の遠隔検知技術の開発を行っている。原子炉内は高い放射線環境にあり、また水中の燃料デブリを調べる必要があるために、レーザー光を光ファイバにより伝送させて検知対象物まで接近させて調べるファイバ伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)を検討している。今回は、レーザー伝送光ファイバの
線照射による透過特性試験を行って分光計測に適用できる波長域を特定し、さらに模擬燃料デブリを用いて水中でのファイバLIBSによる定量分析の可能性について検討した。その結果、線が照射された石英光ファイバは、紫外可視波長域において放射線損傷によりほとんど光が透過しなくなったが、730nmよりも長波長側ではスペクトル観測とNd:YAGレーザー基本波の使用に影響を与えないことがわかった。また模擬燃料デブリとして核燃料物質UOを模擬したCeOおよび燃料被覆管,構造材をそれぞれ模擬したZrO, FeOで構成された金属酸化物を水中においてLIBSを行い、元素の組成比が検出可能なことを確認した。
using laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS)大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故炉内部の、特に溶けた燃料の状態を調べることは、廃炉の作業を進めるうえで最重要課題のひとつになっている。本研究では、水没した燃料デブリを想定し、可搬型ファイバLIBS装置を用いて水中の模擬デブリ(U,Zr)Oからのレーザーブレークダウン発光を、放射線損傷を受けない波長範囲(730-1100nm)で計測した。その結果、750-870nmの波長域において、ウランとジルコニウムの発光スペクトルが干渉無しで観測できることを見出した。また、ジルコニウムとウランの混合比を変化させた試料を用意して発光強度比と混合比の関係を調べ良好な線形性を確認することができた。
佐伯 盛久; 伊藤 主税; 若井田 育夫; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 大場 弘則
no journal, ,
To inspect the post-accident nuclear core reactor of the TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (F1-NPP), a transportable fiber-coupled laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) instrument has been developed. The developed LIBS instrument was designed to analyze underwater samples in a high radiation field by single-pulse breakdown with gas flow or double-pulse breakdown. To check the feasibility of the assembled fiber-coupled LIBS instrument for the analysis of debris material in the F1-NPP, we investigated the influence of the radiation dose on the optical transmittance of the laser delivery fiber, compared data quality among various LIBS techniques for an underwater sample and studied the feasibility of the fiber-coupled LIBS system in an analysis of the underwater sample of the simulated debris in F1-NPP. The feasible study has guaranteed that the developed fiber-coupled LIBS system is applicable for analyzing the debris materials in the F1-NPP.
大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 作花 哲夫*; Thornton, B.*
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃炉措置において、燃料取出しに向けた炉内検査として水没した燃料デブリ等の遠隔検知技術の開発を行っている。原子炉内は高い放射線環境にあり、また水中の燃料デブリを調べる必要があるために、レーザー光を光ファイバにより伝送させて検知対象物まで接近させて調べるファイバ伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)を検討している。今回は、レーザー伝送光ファイバの線照射による透過特性試験を行って分光計測に適用できる波長域を730-1100nmと特定し、さらに核燃料物質を含む模擬燃料デブリ(U, Zr)Oを用いて750-870nmの波長範囲で水中でのファイバLIBSによる定量分析の可能性について検討した結果を報告する。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃炉措置において、炉内状況を調べ、溶融落下物等の位置や成分等の情報を得ることは廃炉作業を進める上で不可欠である。そこで光ファイバを活用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術により、水中での炉内構造材と核燃料物質との識別についてその可能性を調べた。その結果、放射線環境下での光ファイバの透過波長帯域(700
900nm)において、スペクトル干渉が見られず、U, Zr, Fe等の元素スペクトルが容易に判別、観測可能な発光線が存在することが確かめられた。また、重量比と発光強度比の関係においては優れた直線性が確認できた。これらの結果は、構造材と核燃料物質の識別にLIBSが適用可能であることを示すとともに、定量分析の可能性を示唆するものである。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; Ruas, A.; 佐伯 盛久; 宮部 昌文; 池田 裕二*; 作花 哲夫*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置においては、損傷炉内外の高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件下で燃料デブリや不明物などを遠隔・その場で簡便に分析する手法の開発が求められている。高い放射線環境下では、精密電子機器は動作が困難であり、電気信号に代わって光信号を用いた観察プローブの開発が求められることから、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法の開発を実施している。本報告では、ここでは、その一連の取り組みと、最近の成果について報告する。光ファイバを活用したLIBS計測プローブでは、強い放射線によるプラズマ発光への影響を評価した。マイクロ波支援LIBSでは、マイクロ波の遠隔伝送が可能な範囲で本手法の有効性が示された。LIBSの溶液試料への直接適用では、Zr水溶液への計測を試み、重元素であっても成分検出の可能性が示唆された。スペクトル解析技術では、スペクトルを関数化し、その重ね合わせから混合物を評価する手法を導入した。文部科学省廃炉加速化プログラムでは、光ファイバLIBSでのレーザー照射エネルギーの拡大を図るため、ロングパルスレーザー(約100ns)を活用し、発光強度の増大を狙う。
