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論文

Unusually kinetically inert monocationic neptunyl complex with a fluorescein-modified 1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxylate ligand; Specific separation and detection in gel electrophoresis

山縣 和仁*; 大内 和希; 丸茂 和樹*; 半田 友衣子*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Inorganic Chemistry, 62(2), p.730 - 738, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c02908
 被引用回数：2 パーセンタイル：78.4(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニルイオン(NpO$$_{2}$$$$^{+}$$)に対し解離不活性な錯体を見出すため、蛍光プローブ化学ライブラリーの中からポリアクリルアミドゲル電気泳動(PAGE)を用いる速度論的手法により、安定なNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の選抜を試みた。フルオレセイン修飾フェナントロリン-2,9-ジカルボン酸錯体は、自己解離速度定数8$$times$$10$$^{-6}$$ s$$^{-1}$$と非常に解離不活性であることを見出した。この速度定数は、これまで報告されているNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の解離速度より100万倍遅い。この特異性を利用しPAGEによるNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の蛍光検出を試みたところ、検出限界68pmol dm$$^{-3}$$(17fg)の極微量検出を達成した。模擬使用済み核燃料及び高レベル放射性廃棄物試料への適用にも成功した。

論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c03993
 被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

口頭

ゲル電気泳動法を用いる泥炭由来フミン酸結合型アクチノイドイオンの分子量分布

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンの錯形成挙動の解明は重要である。本発表では、放射性金属イオンであるアクチノイド(An)イオンと泥炭土壌由来のHAに対して、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を適用し、HAと強く錯形成したAnイオンがHAのどの分子量帯に多く分布するかを調査することにより、種々のAnイオン(Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Pu$$^{4+}$$及びCm$$^{3+}$$)とHAとの錯形成挙動の違いについて考察した。その結果、Th$$^{4+}$$やCm$$^{3+}$$はモデル金属イオンとして用いたランタノイド(Ln)イオンであるNd$$^{3+}$$及びTb$$^{3+}$$と類似した錯形成挙動を示したが、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$及びPu$$^{4+}$$はLnイオンとは異なり、それぞれ特徴的な錯形成挙動を示すことがわかった。

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