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報告書

HTTR原子炉格納容器漏えい率試験計画の改善; 実績を考慮したA種,B種及びC種試験の組合せプログラムの導入

近藤 雅明; 君島 悟*; 江森 恒一; 関田 健司; 古澤 孝之; 早川 雅人; 小澤 太教; 青野 哲也; 黒羽 操; 大内 弘

JAEA-Technology 2008-062, 46 Pages, 2008/10

JAEA-Technology-2008-062.pdf:11.62MB

高温工学試験研究炉(HTTR)では、原子炉格納容器(CV)の気密性を確認するために漏えい率検査を実施している。本検査は、原子炉格納容器漏えい率試験規程(JEAC4203)のA種試験(全体漏えい率試験)で行ってきたが、準備から復旧に至るまで相当の費用と時間を要する。そこで、HTTRの保守の効率化の観点から、A種試験とB種及びC種試験(局部漏えい率試験)を組合せたスケジュールに移行できるよう漏えい率検査実施方針を見直した。JEAC4203-2004では、試験スケジュール移行要件として、全体漏えい率に経年的増加が認められないこと、全体及び総合漏えい率(局部漏えい率の総和)が各々判定基準を満足すること、全体及び総合漏えい率に相関が認められることが規定されるとともに、総合漏えい率の判定基準が見直された。著者らは、これまでの試験実績に基づき、移行要件への対応方針及び検査実施方針を定め、これらが規制当局に了承された。本報では、HTTRのCV漏えい率試験について概説し、従来方法の問題点及びJEAC4203-2004における試験スケジュール移行上の要件を整理するとともに、各要件への対応方針及びCV漏えい率検査実施方針をまとめている。

報告書

HTTRにおける水質管理

関田 健司; 古澤 孝之; 江森 恒一; 石井 太郎*; 黒羽 操; 早川 雅人; 大内 弘

JAEA-Technology 2008-057, 45 Pages, 2008/08

JAEA-Technology-2008-057.pdf:12.0MB

高温工学試験研究炉(HTTR)の原子炉冷却系統施設である加圧水冷却設備等の機器及び配管には、主要材料に炭素鋼を使用している。これらの設備の冷却水には、脱酸素及び腐食を防止・抑制するために、ヒドラジンを用いて水質を維持管理しており、水質確認のため定期的に分析を行っている。これまで実施した水質分析の結果から、得られた成果は以下のとおり。(1)1次冷却材の除熱により冷却水温度が高くなる加圧水冷却設備では、ヒドラジンの一部が熱分解し、アンモニアが形成されることによって、電気伝導率は上昇し、ヒドラジン濃度は低下するが、計画どおりであり問題はない。(2)冷却水温度が比較的低い補助冷却水系及び炉容器冷却設備においては、ヒドラジンの熱分解が起こっていない。(3)これまで不明瞭であった手順を明確にし、HTTRにおける水質分析手順を確立することができた。(4)溶存酸素及び塩化物イオンは濃度が低いことから、現時点においては、機器・配管の腐食量は極めて少ないものと推察される。これらのことから、HTTRの冷却水設備の水質は、十分満足できる状態であることを確認した。

報告書

HTTRヘリウムサンプリング設備の改善

関田 健司; 黒羽 操; 江森 恒一; 近藤 雅明; 大内 弘; 篠崎 正幸

JAEA-Technology 2008-002, 49 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-002.pdf:9.21MB

高温工学試験研究炉(HTTR)では、炉内構造物に耐熱性に優れた黒鉛構造物を用いているが、黒鉛構造物は、酸化による材料強度の劣化を招く恐れがあるため、冷却材であるヘリウムガス中の不純物濃度を厳しく管理している。この不純物濃度を高精度で測定するためにヘリウムサンプリング設備が設置されている。HTTRのヘリウムサンプリング設備に設置する圧縮機は、ロッドシール機構からシールオイル漏れが発生していたが、シール材であるバリシールの材質変更、及びグランドパッキンの摩耗粉混入を低減することにより、長期連続運転を行える見通しを得た。また、ガスクロマトグラフ質量分析計のデータ収録制御用計算機システムの更新、及び液体窒素トラップの改良を行うことで、測定値の信頼性向上及び効率的な不純物管理が行えるようになった。本報は、これまで課題となっていた、ヘリウムサンプリング設備の改善事項についてまとめたものである。

報告書

HTTR非常用空気浄化設備の保守管理

青野 哲也; 近藤 雅明; 関田 健司; 江森 恒一; 黒羽 操; 大内 弘

JAEA-Testing 2006-004, 39 Pages, 2006/06

JAEA-Testing-2006-004.pdf:9.88MB

高温工学試験研究炉(HTTR)には、事故時にサービスエリア内の負圧を維持して放射性物質の拡散を防止するとともに、サービスエリアの空気を浄化して排気管より環境に放出することにより、公衆の被ばくの低減をはかる、非常用空気浄化設備が設置されている。本設備は、サービスエリア内の放射能濃度が上昇するおそれがある場合、あるいは放射能濃度が実際に上昇した場合に、自動起動するように設計されている工学的安全施設である。本設備は、HTTRで想定される最も厳しい条件においても、被ばく上の解析条件が満足されることを、系統機能試験により確認することが求められている。そこで、想定した事象ごとに試験を実施し、一連の試験を通して機能を確認する手順を確立した結果、効率的で確実な試験の実施が可能となった。また、排気フィルタユニットの漏えい検査方法の改善等を実施したことにより、設備の安定した運用が可能となった。本報は、非常用空気浄化設備の維持管理を目的に実施してきた保守項目,改善等についてまとめたものである。

報告書

有機塩素化合物の脱塩素化

矢幡 胤昭*; 木原 伸二; 大内 操

JAERI-Research 96-035, 24 Pages, 1996/06

JAERI-Research-96-035.pdf:0.97MB

トリクロロエチレン、ジクロロメタン等の有機塩素化合物と鉄、アルミニウム粉末または酸化カルシウムとの反応による脱塩素化を試みた。反応の進行状況は質量分析計を用いて有機塩素化合物の濃度変化より調べた。トリクロロエチレンと鉄粉末との反応をAr中350~440$$^{circ}$$Cで行った。380$$^{circ}$$Cで反応は急速に進行し約100分間の接触反応で99.5%以上が分解し塩化鉄と炭素が生成した。ジクロロメタンを380~440$$^{circ}$$Cで鉄粉末と反応させると塩化鉄、炭素及び水素が生成した。反応過程でメチル基、メタンが検出された。アルミニウムとは380~440$$^{circ}$$Cで反応が十分進行しなかった。トリクロロエチレンと酸化カルシウムの反応をアルゴン及び空気中で行った。いずれも塩化カルシウムが生成するが、空気雰囲気ではCO、CO$$_{2}$$が生成し、アルゴン中では炭素が遊離する。

報告書

ハフニウム標準物質JAERI-Z19の製作

高島 教一郎; 田村 修三; 渡部 和男; 大内 操; 磯 修一; 伊藤 光雄; 武石 秀世; 樋田 行雄; 田村 公子; 加藤 金治; et al.

JAERI-M 88-116, 18 Pages, 1988/06

JAERI-M-88-116.pdf:0.96MB

金属ハフニウム標準物質(JAERI Z19)の製作、分析、純度決定について記載した。この標準物質は主に破壊分析法、例えば誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)に用いられる。その均一さを同位体希釈質量分析法(IDMS)とICP分析法で、さらに微小部分の均一さを電子プローブマイクロ分析法で調べた。また、純度はジルコニウム、酸素、炭素、水素、鉄などの不純物を定量し、全体から差引いて求めた。その結果、純度を97.8定量パーセントと決定した。この標準物質はチップ状で、2gずつ瓶詰めされ、純度保証書を添付して一般に頒布されている。

報告書

質量分析法による低濃度重水中の重水濃度測定: 水-水素ガス同位体交換平衡法

渡部 和男; 大内 操

JAERI-M 87-140, 15 Pages, 1987/09

JAERI-M-87-140.pdf:0.54MB

水-水素ガス間の同位体交換平衡反応を利用する低濃度重水(10モデル%以下)中の重水定量法を確立した。

論文

硫酸2-ペリミジニルアンモニウムの熱分解を利用する同位体希釈質量分析法による硫黄の定量

渡部 和男; 大内 操

分析化学, 36(7), p.T77 - T80, 1987/07

質量分析法による硫黄の同位体比測定のため、硫酸塩硫黄から二酸化硫黄の簡便な調整法を確立した。硫黄を硫酸ペリミジニルアンモニウムの沈澱として回収した後、真空中、450$$^{circ}$$Cに5分間加熱して熱分解し二酸化硫黄を得た。確率した方法を鉄鋼に含まれる硫黄の同位体希釈定量に応用した。実際試料では、硫酸ペリミジニルアンモニウムの生成に先立ち主成分の鉄などを除去する必要があることが分かった。本法の精度は、硫黄含有率が(0.0014~0.019)%の試料に対して相対標準偏差で5%以内であった。

論文

Determination of hydrogen in titanium,zirconium and its alloys by isotope-equilibration mass spectrometry; Verification of certified values

渡部 和男; 大内 操; 郡司 勝文

Fresenius' Z.Anal.Chem., 323, p.225 - 227, 1986/00

金属中の水素を正確に定量するため同位体平衡法の改良を行った。真空装置中で既知量の重水素と試料を850$$^{circ}$$Cにて20分間反応させた後、水銀エゼクターポンプにより、平衡水素ガスを5lのガスだめに捕集した。平衡水素ガスを90%以上回収することにより、金属への水素溶解の同位体効果に起因する負の系統誤差をなくすことが出来た。NBSおよびJAERIのチタン、ジルコニウムおよびジルコニウム合金標準試料に応用した結果は、表示値と完全に一致した。

論文

同位体平衡法によるチタン,ジルコニウムおよびジルコニウム合金中の水素の定量

渡部 和男; 大内 操

分析化学, 34(11), p.677 - 681, 1985/00

同位体平衡質量分析法により、チタン、ジルコニウムおよびジルコニウム合金中の水素を正確に定量するための適正条件を検討した。既知量の重水素ガス{(2$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$~2$$times$$10$$^{-}$$4$$^{)}$$モル}を金属試料と700$$^{circ}$$Cで反応させた後、温度を450$$^{circ}$$Cに下げ、水素を試料にほぼ完全に吸収させた。つぎに試料を(830~850)$$^{circ}$$Cに加熱し、同位体平衡ガスを採取した。金属への水素溶解の同位体効果のため、定量結果に負の系統誤差が生ずることを見出した。正確な値を得るためには、平衡水素ガスを70%以上回収する必要があった。水素含量(8~60)$$mu$$g/gの定量に対し、変動係数は(1~7)%であった。

報告書

熱拡散法によるKr-Xe系の分離

吉田 浩; 沼田 和義; 松田 祐二; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8543, 35 Pages, 1979/11

JAERI-M-8543.pdf:1.07MB

本研究は、再処理工場オフガスを対象としたクリプトン放出低減化プラントのKr-Xe分離工程に熱拡散法を適用する場合の可能性を検討することを目的として実施したものである。実験装置としてはガラス製の加熱管式熱拡散塔(有効長さ1m、冷壁内径32mm、熱管外径21mm)を使用し、種々の操作条件(温度、圧力、ガス組成、リザーバー容種)における分離特性(分離係数、回収率、平衡達成時間など)を調べた。この結果、回分操作による熱拡散塔の特性は安定しており、最適操作圧力が広い温度範囲において400Torr前後となることから、本法が放射性ガスの漏洩に対して安全性の高いことが確められた。なお、実験結果に基づいて、処理量1500ton-U/yrの再処理工場オフガスを対象とするKr-Xe分離プラントの規模を推定したところ、熱拡散塔の本数および電力はそれぞれ約600本、900Kw程度と見積られた。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離・3; Hertz型カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8527, 49 Pages, 1979/11

JAERI-M-8527.pdf:1.42MB

本報告は、2分割型拡散筒から構成されたHertz型カスケードによるアルゴン同位体分離研究のうち、全還流条件における実験結果について述べたものである。本研究によりHertz型カスケードでは、カスケードの運転特性が安定しており操作が容易であることならびに2分割型拡散筒の分割比を増すほど段分離係数が向上することを実証した。2分割型拡散筒は、分離係数に影響を及ぼす諸因子のうちカットの効果を最大限に活用したものであり、カスケード所要段数を大巾に削減する上で極めて有用な分離器といえる。

報告書

多孔質隔膜法によるクリプトン放出低減化プラントの概念設計

吉田 浩; 藤根 幸雄; 清水 徳; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 水林 博; 岩田 功*; 成瀬 雄二

JAERI-M 8494, 291 Pages, 1979/10

JAERI-M-8494.pdf:7.21MB

再処理工場廃ガス処理を目的とした多孔質隔膜法によるクリプトン放出低減化プラントの概念設計を行った。即ち、2分割型拡散筒からなるHertz型カスケードを中心とした排ガス前処理系、第1カスケード系、貯蔵系、建家などを含むシステム全体の仕様(システム構成、エンジニアリングフローシート、主要構成機器の諸元、プラントレイアウト、建家、遮蔽、支援設備)および運転方法を明らかにし、種々の条件下におけるプラントの建設費および操業費を推定した。この結果、本法が技術的にも経済的にも液化蒸留法および溶媒吸収法に遜色のないことが明らかになった。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離,2; 通常型方形カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8374, 50 Pages, 1979/08

JAERI-M-8374.pdf:1.56MB

本法は、多孔質隔膜を装着した5段からなる工学的規模の方形カスケード実験装置を用いて実施したアルゴン同位体の分離に関するものである。ここでは、カスケードの基本的な運転方法の1つである全還流操作をとり上げ、カスケードおよび拡散筒の分離特性と操作条件との相関を調べた。本研究により以下のことが明らかになった。(1)実験に用いたアルミナ隔膜の細孔直径d、細孔長さl、迷宮度d$$^{2}$$は、それぞれ約400A、2000~2200$$mu$$および13~15(-)と推定された。(2)本隔膜の透過係数Qexpは供給流圧力Phの広い範囲(0.6~2kg/cm$$^{2}$$A)において一定であり、アルゴン同位体の分離過程がほぼ理想的なKnudsen流の条件に従うものであると推定された。(3)分離係数影響因子の評価法の1つとして、隔膜透過レイノルズ数(Re)bをパラメータとする次のような補正因子k=0.980-e$$^{-}$$$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{8}$$$$^{0}$$$$^{3}$$$$^{(}$$$$^{R}$$$$^{e}$$$$^{)}$$$$^{b}$$を得た。(4)隔膜近傍における流れの効果Z$$_{3}$$の評価式としてガスの流速、物性値および隔膜の表面摩擦係数を関数とする実験式を得た。

報告書

Study on Porosity of Nuclear Graphite by Activation Analysis and Mass-Spectrometry

衛藤 基邦; 佐々木 泰一; 大内 操; 田村 則

JAERI-M 7223, 22 Pages, 1977/08

JAERI-M-7223.pdf:0.88MB

原子炉用黒鉛の多孔度および空隙構造の測定に関して放射化分析および質量分析法を用いた新方法を試みた結果を報告した。すなわち、黒鉛の空隙中のアルゴン量を$$^{4}$$$$^{0}$$Ar(n,r)$$^{4}$$$$^{1}$$Arなる核反応を利用して定量するとともに気体質量分析によって空隙中気体に占めるアルゴン比率を測定し、両者を比較して空隙の体積を推算した。試料としては主としてSMI-24および7477PT黒鉛を用いた。アルゴン含量の多いSMI-24では本方法によって多孔度に関寸る知見が得られるが、後者ではアルゴン含量が少ないため、多孔度の計算に大きな誤差が伴うことが明らかになった。また、真空中熱処に伴う試料中のアルゴン減少を放射化分析により測定し、水銀ポロシメトリの結果をも参照することによって、理論密度と見掛密度から計算される空隙量(試料体積の約20%)の内、約55%、30%が各々開空孔、閉空孔に対応し残り約15%がここで用いたいずれの方法によっても捉えられない微細空隙であると推論した。

論文

真空蒸留法によるナトリウム中の酸素の定量

高橋 正雄; 大内 操

分析化学, 21(7), p.936 - 938, 1972/00

ナトリウム中の酸素の分析法としては現在,Pepkowitzらにより考案されたアマルガム法が広く用いられている.この方法はナトリウムを水銀アマルガムとしてナトリウム酸化物(Na$$_2$$0)と分離し,のちこれを水で処理してから中和滴定あるいは炎光分析で間接的に酸素を定量している.もう一つの方法は真空蒸留法でナトリウムを真空下で加熱蒸留し,ナトリウム酸化物と分離するという簡単なもので,酸素以外の蒸気圧の低い微量不純物元素たとえば鉄,ニッケル,クロム,コバルト,マンガン,ウランなどの分離法としても広く利用されている.

論文

ナトリウム中のこん跡ウランの定量; 同位体希釈法と吸光光度法

高橋 正雄; 松田 祐二; 大内 操; 小森 卓二

分析化学, 20(9), p.1085 - 1091, 1971/00

金属ナトリウム中のこん跡ウランを,真空蒸留でナトリウムを分離し,同位体希釈法およびアルセナゾIIIを用いる吸光光度法で定量することを検討した.ナトリウムを真空蒸留するときにウランの損失がないことが同位体希釈法により確かめられた.ナトリウムの蒸留にはステンレス鋼るつぼを使用し,同位体希釈法ではウランをトリ-n-オクチルアミンで抽出分離してから,その同位体比を測定した.吸光光度法では鉄を抽出除去してからウランを亜鉛で4価に還元し定量した.この二つの定量法の検出限界は,同位体希釈法では約1ppb,吸光光度法では100ppbウラン程度であろうと考えられる.さらに試薬金属ナトリウム中のウラン濃度は2ppb以下であることがわかった.

論文

ポリビニールアルコール-UO$$_2$$ペレット高温放出ガスの温度依存性

星野 昭; 松田 祐二; 磯 修一; 大内 操

日本原子力学会誌, 12(8), p.442 - 448, 1970/00

原子炉中でU0$$_2$$ペレット燃料から放出されるガスは,燃料自身の温度上昇によって放出される高温放出ガスと,核分裂によって生じる核分裂生成ガスに大別することができる。このうちで,高温放出ガスはUO$$_2$$ペレットの蒸発性不純物とも呼ばれ,その測定は燃料の炉外試験の重要な項目の1つにあげられている。蒸発性不純物は原研のJPDRテスト・アセンブリ-No.2用燃料の仕様書によると「被覆管に挿入する直前のペレットについて,水分の測定値を標準状態のガスに換算した値と,真空中で1,700$$^{circ}C$$に30min間加熱したとき発生するガス量を標準状態に換算した値」と規定されている。

論文

重水トレーサ法によるUO$$_2$$の放出水素ガス起源の検討

星野 昭; 松田 祐二; 大内 操; 小森 卓二

日本原子力学会誌, 12(9), p.500 - 504, 1970/00

UO$$_2$$の高温放出ガス,いわゆる蒸発性不純物の組成分析については多数の報告があり,その成分は主としてH$$_2$$,CO,N$$_2$$,CO$$_2$$であることが明らかにされた。また,これらの高温放出ガス量ならびにその組成とUO$$_2$$の製造履歴との関係や放出ガスの発生機構について関心がもたれ,とくに高温放出ガス中のH$$_2$$は燃料管として使用されているジルカロイの水素脆性破壊に関連して注目されている。

論文

ネオジム,サマリウムおよびユーロピウムの定量

小森 卓二*; 田村 修三*; 大内 操*; 郡司 勝文; 橋谷 博*; 吉田 博之*

分析化学, 13(1), p.32 - 38, 1964/00

酸化トリウムおよびイエローケーキ中のネオジム、サマリウムおよびユーロピウムの濃度を同位体希釈法により測定した。スパイクとして電磁分離で濃縮した同位体($$^{1}$$$$^{4}$$$$^{7}$$Sm、$$^{1}$$$$^{5}$$$$^{1}$$Eu)および核分裂生成物から得たネオジムを用いた。試料を溶解したのち、既知量のスパイクの溶液を加えて、希土類元素をチオシアン酸塩-TBP抽出法またはオキシン抽出およびTBP抽出法によりマトリックスから分離する。分離した希土類元素の同位体組成を希土類元素相互の分離をすることなく表面電離型質量分析計(CEC21-702B)を用いて測定し、その結果からネオジム、サマリウムおよびユーロビウムの濃度を算出する。この方法は核燃料中のppmからppbまでの濃度範囲のネオジム、サマリウムおよびユーロピウムの定量に満足すべき精度と正確度で適用することができた。

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