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論文

Alternation of magnetic anisotropy accompanied by metal-insulator transition in strained ultrathin manganite heterostructures

小林正起*; Anh, L. D.*; 鈴木雅弘*; 金田-高田真悟*; 竹田幸治; 藤森伸一; 芝田悟朗*; 田中新*; 田中雅明*; 大矢忍*; et al.

Physical Review Applied (Internet), 15(6), p.064019_1 - 064019_10, 2021/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.15.064019

被引用回数：4 パーセンタイル：27.71(Physics, Applied)

A fundamental understanding of the interfacial magnetic properties in ferromagnetic heterostructures is essential for utilizing ferromagnetic materials for spintronic device applications. Here, we investigate the interfacial magnetic and electronic structures of epitaxial single-crystalline LaAlO(LAO)/La $_{0.6}$ Sr $_{0.4}$ MnO(LSMO)/Nb:SrTiO(Nb:STO) heterostructures with varying LSMO layer thicknesses, in which the magnetic anisotropy strongly changes with the LSMO thickness due to the delicate balance between strains originating from both the Nb:STO and LAO layers, using X-ray magnetic circular dichroism and photoemission spectroscopy. We successfully detect the clear change of the magnetic behavior of the Mn ions concomitant with the thickness-dependent metal-insulator transition. Our results suggest that the double-exchange interaction induces ferromagnetism in the metallic LSMO film under tensile strain caused by the STO substrate, while the superexchange interaction determines the magnetic behavior in the insulating LSMO film under compressive strain originating from the top LAO layer. The change in strain, depending on LSMO layer thickness, is confirmed by scanning transmission electron microscopy. Based on those findings, the formation of a magnetic dead layer near the LAO/LSMO interface is attributed to competition between the superexchange interaction via Mn $3d_{3z^2-r^2}$ orbitals under compressive strain and the double-exchange interaction via the $3d_{x^2-y^2}$ orbitals. These findings provide key aspects of ferromagnetic oxide heterostructures for the development of spintronic device applications.

論文

Direct observation of the magnetic ordering process in the ferromagnetic semiconductor Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As via soft X-ray magnetic circular dichroism

竹田幸治; 大矢忍*; Pham, N. H.*; 小林正起*; 斎藤祐児; 山上浩志; 田中雅明*; 藤森淳*

Journal of Applied Physics, 128(21), p.213902_1 - 213902_11, 2020/12

https://doi.org/10.1063/5.0031605

被引用回数：8 パーセンタイル：44.34(Physics, Applied)

In order to understand the mechanism of the ferromagnetism in Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As ((Ga,Mn)As), we have investigated the magnetic behavior on a microscopic level through systematic temperature () and magnetic-field () dependent soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) experiments at the Mn $L_mathrm{2,3}$ absorption edges. The and dependences of XMCD intensities have been analyzed using a model consisting of the ferromagnetic (FM), paramagnetic, and superparamagnetic (SPM) components. Intriguingly, we have found a common behavior for the ferromagnetic ordering process in (Ga,Mn)As samples with different Mn concentrations and different Curie temperature ( $T_mathrm{C}$ ) values. In particular, the SPM component develops well above $T_mathrm{C}$ , indicating that local FM regions are formed well above $T_mathrm{C}$ . The present findings indicate that the onset of ferromagnetic ordering is triggered by local electronic states around the substitutional Mn ions. Insight into the most representative ferromagnetic semiconductor, (Ga,Mn)As, will be an important step in understanding the mechanism of ferromagnetic ordering in various ferromagnetic semiconductor families.

論文

Origin of robust nanoscale ferromagnetism in Fe-doped Ge revealed by angle-resolved photoemission spectroscopy and first-principles calculation

坂本祥哉*; 若林勇希*; 竹田幸治; 藤森伸一; 鈴木博人*; 伴芳祐*; 山上浩志; 田中雅明*; 大矢忍*; 藤森淳*

Physical Review B, 95(7), p.075203_1 - 075203_5, 2017/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.95.075203

被引用回数：9 パーセンタイル：42.75(Materials Science, Multidisciplinary)

Ge $_{1-x}$ Fe (Ge:Fe) shows ferromagnetic behavior up to a relatively high temperature of 210 K and hence is a promising material for spintronic applications compatible with Si technology. We have studied its underlying electronic structure by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy measurements and first-principles supercell calculation. We observed finite Fe 3 components in the states at the Fermi level () in a wide region of momentum space, and the was located 0.35 eV above the valence-band maximum of the host Ge. Our calculation indicates that the is also within the deep acceptor-level impurity band induced by the strong -() hybridization. We conclude that the additional minority-spin electron characteristic of the Fe $^{2+}$ state is responsible for the short-range ferromagnetic coupling between Fe atoms.

論文

Origin of the large positive magnetoresistance of Ge $_{1-x}$ Mn $_{x}$ granular thin films

若林勇希*; 秋山了太*; 竹田幸治; 堀尾眞史*; 芝田悟朗*; 坂本祥哉*; 伴芳祐*; 斎藤祐児; 山上浩志; 藤森淳*; et al.

Physical Review B, 95(1), p.014417_1 - 014417_6, 2017/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.95.014417

被引用回数：10 パーセンタイル：45.87(Materials Science, Multidisciplinary)

Ge $_{1_x}$ Mn (GeMn) granular thin films are a unique and promising material for spintronic applications owing to their large positive magnetoresistance (MR). The microscopic origin of the MR has not yet been clarified. Here, we develop a method to separately investigate the magnetic properties of the nanoparticles and the matrix, utilizing the extremely high sensitivity of X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) to the local magnetic state of each atom. We find that the MR ratio is proportional to the product of the magnetizations originating from the nanoparticles and the matrix. This result indicates that the spin-polarized holes in the nanoparticles penetrate into the matrix and that these holes undergo first order magnetic scattering by the paramagnetic Mn atoms in the matrix, which induces the large MR.

論文

Room-temperature local ferromagnetism and its nanoscale expansion in the ferromagnetic semiconductor Ge $_{1-x}$ Fe $_{x}$

若林勇希*; 坂本祥哉*; 竹田幸治; 石上啓介*; 高橋文雄*; 斎藤祐児; 山上浩志; 藤森淳*; 田中雅明*; 大矢忍*

Scientific Reports (Internet), 6, p.23295_1 - 23295_9, 2016/03

AA2016-0503.pdf:1.66MB

https://doi.org/10.1038/srep23295

被引用回数：20 パーセンタイル：66.31(Multidisciplinary Sciences)

We investigate the local electronic structure and magnetic properties of the group-IV-based ferromagnetic semiconductor, Ge $_{1-x}$ Fe $_{x}$ (GeFe), using soft X-ray magnetic circular dichroism. Our results show that the doped Fe 3 electrons are strongly hybridized with the Ge 4 states, and have a large orbital magnetic moment relative to the spin magnetic moment, namely $m_{rm orb}$ / $m_{rm spin}$ 0.1. We find that nanoscale local ferromagnetic regions, which are formed through ferromagnetic exchange interactions in the high-Fe-content regions of the GeFe films, exist even at room temperature, well above the Curie temperature of 20 - 100K. We observe the intriguing nanoscale expansion of the local ferromagnetic regions with decreasing temperature, followed by a transition of the entire film into a ferromagnetic state at the Curie temperature.

論文

Unveiling the impurity band induced ferromagnetism in the magnetic semiconductor (Ga,Mn)As

小林正起*; 宗田伊理也*; 竹田幸治; 原田慈久*; 藤森淳*; Krempask, J.*; Schmitt, T.*; 大矢忍*; 田中雅明*; 尾嶋正治*; et al.

Physical Review B, 89(20), p.205204_1 - 205204_8, 2014/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.89.205204

被引用回数：78 パーセンタイル：92.27(Materials Science, Multidisciplinary)

(Ga,Mn)As is a paradigm of a diluted magnetic semiconductor which shows ferromagnetism induced by doped hole carriers. With a few controversial models emerging from numerous experimental and theoretical studies, the mechanism of the ferromagnetism in (Ga,Mn)As still remains a puzzling enigma. In this article, we use soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy to positively identify the ferromagnetic Mn 3d-derived impurity band (IB) in (Ga,Mn)As. The band appears dispersionless and hybridized with the light-hole band of the host GaAs. These findings conclude the picture of the valence-band structure of (Ga,Mn)As disputed for more than a decade. The nondispersive character of the IB and its location in vicinity of the valence-band maximum indicate that the Mn 3d-derived IB is formed as a split-off Mn-impurity state predicted by the Anderson.

論文

軟X線磁気円二色性による希薄磁性半導体Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ AsのMnイオンの磁気的相互作用の研究

竹田幸治; 小林正起*; 岡根哲夫; 大河内拓雄*; 岡本淳*; 斎藤祐児; 小林啓介*; 山上浩志; 藤森淳*; 田中新*; et al.

放射光, 22(4), p.202 - 209, 2009/07

http://ci.nii.ac.jp/naid/10025009601

SPring-8 BL23SUで改良・整備を進めてきた軟X線磁気円二色性装置を用いて、希薄磁性半導体Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ AsのMn元素の磁気的特性を系統的な温度・磁場依存性測定を行って調べた。その結果、Gaと置換されたMnイオンと結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの間には反強磁性相互作用が存在しており、キュリー温度と結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンの量とは明らかに相関していて、Gaと置換されたMnイオンの強磁性秩序を結晶格子の隙間に入り込んだMnイオンが阻害していることがわかった。

論文

Nature of magnetic coupling between Mn ions in as-grown Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As studied by X-ray magnetic circular dichroism

竹田幸治; 小林正起*; 岡根哲夫; 大河内拓雄; 岡本淳*; 斎藤祐児; 小林啓介*; 山上浩志; 藤森淳; 田中新*; et al.

Physical Review Letters, 100(24), p.247202_1 - 247202_4, 2008/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.100.247202

被引用回数：39 パーセンタイル：82.16(Physics, Multidisciplinary)

希薄磁性半導体(DMS)Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asは、半導体スピントロニクス分野で注目を集めているが、室温強磁性は達成されていない。現状の試料作成技術では、MnイオンはGaイオンと置換される一方で、GaAs格子間にも侵入してしまい、この格子間に侵入したMnイオンの役割(影響)が不明であった。格子間に侵入した磁性イオンに関する同様の問題は、他のDMSにも多く存在する。今回の詳細なXMCD測定によって、格子間に侵入したMnイオンが、Gaイオンと置換されたMnイオン間の強磁性秩序の妨げになっていることが明らかになった。これは、格子間に侵入した磁性イオンの排除が多くのDMSの室温強磁性達成のために不可欠であるという試料作成に対する明確な方針を示すものである。

口頭

Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asの内殻吸収磁気円二色性による磁気的相互作用の研究

竹田幸治; 小林正起*; 岡根哲夫; 大河内拓雄; 岡本淳*; 斎藤祐児; 小林啓介*; 山上浩志; 藤森淳; 田中新*; et al.

no journal, ,

希薄磁性半導体Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asは、半導体スピントロニクス分野で注目を集めているが、室温強磁性は達成されていない。現状の試料作成技術では、MnイオンはGaイオンと置換される一方で、GaAs格子間にも侵入してしまい、この格子間に侵入したMnイオンの役割影響が不明であった。格子間に侵入した磁性イオンに関する同様の問題は、他の希薄磁性半導体にも多く存在する。今回の内殻吸収磁気円二色性の詳細な温度・磁場依存性測定によって、格子間に侵入したMnイオンが、Gaイオンと置換されたMnイオン間の強磁性秩序の妨げになっていることが明らかになった。これは、格子間に侵入した磁性イオンの排除が室温強磁性達成のために不可欠であるという試料作成に対する明確な方針を示すものである。

口頭

軟X線磁気円二色性による希薄磁性半導体Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asの熱処理前後におけるスピン電子状態変化の研究

竹田幸治; 岡根哲夫; 藤森淳*; 斎藤祐児; 山上浩志; 大矢忍*; Hai, P. N.*; 田中雅明*

no journal, ,

Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ Asのキュリー温度( $_{rm c}$ )が熱処理によって劇的に上昇することはよく知られているが、電子状態の観点からの理解は進んでいない。そこで、われわれは軟X線磁気円二色性(XMCD)を用いて、熱処理前後でのMn 3d電子のスピン電子状態の変化を調べた。実験は大型放射光施設SPring-8のBL23SUで実施した。熱処理なしのGa $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As(x=0.04, $_{rm c}$ =65K)と、その試料の一部を2時間270 $^{circ}$ Cで熱処理したGa $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As( $_{rm c}$ =120K)の二つの試料に対して、Mn L $_{2,3}$ (2p3d)吸収端でのXMCDスペクトルの温度・磁場依存性を調べた。その結果、熱処理前後での顕著なスペクトル形状の変化は観測されなかったが、XMCD総和則を用いてMnのスピン磁気モーメント( $_{S}$ )を見積もったところ、熱処理後は $_{S}$ が増大していることがわかった。そして、自発磁化の発現が熱処理前の試料では約100Kで $_{rm c}$ (65K)よりも高く、熱処理後の試料では約120Kでほぼ $_{rm c}$ (120K)と同じであることがわかった。この結果は、熱処理前においてもマクロな $_{rm c}$ よりも高い温度で強磁性秩序を示すドメインが既に存在しており、熱処理によって強磁性ドメインの均一化が進み、結果、マクロな $_{rm c}$ も上昇したことを示唆している。