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先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.
JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05
JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB
核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、
線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700
Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08
被引用回数：5 パーセンタイル：45.45(Instruments & Instrumentation)Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*
QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03
Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.
大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*
Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10
被引用回数：9 パーセンタイル：40.49(Chemistry, Analytical)Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO
concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.
International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00
PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。
渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08
被引用回数：3 パーセンタイル：28.82(Instruments & Instrumentation)Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.
大野 真平*; 新井 剛*; 佐野 恭平*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中村 雅弘; 野村 和則
no journal, ,
本研究では、吸着材の吸着性能を向上させる技術として協同抽出効果に着目し、多孔性のSiO
担体に抽出剤を含浸した際に吸着特性に及ぼす影響について基礎的に検討した。その結果、固体内での協同抽出効果の発現が確認されたので報告する。
大野 真平*; 佐野 恭平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中村 雅弘; 野村 和則
no journal, ,
本研究では、溶媒抽出法で抽出性能を向上させる技術として多く報告されている協同抽出効果に着目し、多孔性SiO担体に抽出剤を含浸した際に協同抽出効果が吸着特性に及ぼす影響を検討した。その結果、抽出剤含浸吸着材内において協同抽出効果の発現が確認された。
渡部 創; 中村 雅弘; 野村 和則; 中島 靖雄; 新井 剛*; 大野 真平*
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、廃棄物有害度低減のため、高レベル放射性廃液からのMA(Am, Cm)回収技術として抽出クロマトグラフィ法の研究開発を進めている。TODGA及びIso-Hex-BTP吸着材を用いた2段階の処理を行う工程でMAを回収するフローシートを用いて、「常陽」照射済み燃料溶解液から発生するラフィネートを対象として、カラム分離試験を実施し、高レベル廃液中から99.9%以上のMAを除去し得ることを確認した。一方、MAを吸着させたカラムからMAを高い除染係数及び回収率で回収するためには、吸着・溶離速度等の観点より吸着材の改良が必要であることが示唆された。本研究では、吸着材改良の一環として、溶媒抽出系にて観察される協同抽出効果を抽出クロマトグラフィ系に適用すべく、バッチ吸着試験、カラム分離試験、EXAFSによる錯体構造解析を実施し、抽出クロマトグラフィ系についても協同抽出効果を適用し得ることを示した。
大野 真平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
本研究では、吸着材の吸着性能を向上させる技術として協同抽出効果に着目し、多孔性のSiO担体に二種の抽出剤を含浸した際の吸着挙動の変化について検討した。その結果、協同抽出効果の発現により吸着分配係数及び吸着量の向上が確認されたので報告する。
担体への表面処理が吸着挙動に及ぼす影響名越 航平*; 新井 剛*; 大野 真平*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
含浸吸着材の性能の向上が期待されるSiO担体への表面処理について着目し、種々の表面処理を施した吸着材における静的吸着挙動、動的溶離挙動の基礎的な検討を行った。
千葉 悠介; 市川 正一; 大野 真平; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 阿部 恒*; 北野 寛*
no journal, ,
高速増殖原型炉もんじゅ(以下「もんじゅ」と記す)の原子炉格納容器全体漏えい率試験(以下「CV-LRT」と記す)に用いる塩化リチウム式露点検出器については、3ヶ月ごとのメンテナンスを必要としており、もんじゅのプラント運転工程計画上、12ヶ月以上の使用期間を有する露点検出器への採用見直しが望ましい。日本原子力研究開発機構は、各規程等で要求される仕様に対応できる代替露点検出器として、ヴァイサラ社製の静電容量式露点検出器(以下「代替露点検出器」と記す)を選定し、当該代替露点検出器の性能評価をした。CV-LRT条件下における、代替露点検出器による24時間の原子炉格納容器内露点測定を行い、既存の塩化リチウム式露点検出器との性能を比較評価した。さらに、代替露点検出器の性能確認として、大気環境下で2年間の露点測定を行い、高精度鏡面式露点検出器との性能を比較評価した。その結果、当該代替露点検出器は原子炉格納容器の漏えい率試験規定(JEAC4203-2008)の要求する計器精度を有することを確認した。
松浦 治明*; 根津 篤*; 新井 剛*; 大野 真平*; 佐野 雄一; 渡部 創
no journal, ,
抽出クロマト法で用いられているCMPO-HDEHP混合抽出剤の協同抽出効果に関して、その機構を微視的に解明しようと、広域X線吸収微細構造法を用い、吸着材に吸着された希土類の局所構造解析を行った。CMPOにHDEHPを添加していくにつれて、希土類周りのフッ化物は一旦多くの酸素を配位し、その後減少に転ずることがわかった。
大野 真平; 川野邊 崇之*; 綿引 博美; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
高レベル放射性物質研究施設(CPF)では、U, Puを取扱う試験を実施するため核物質含有試料が発生し保管されている。これらを取扱う施設では、核物質の増減と在庫量を伝票と実物確認で正確に管理する必要がある。そのためには、表面電離型質量分析装置による核物質を含む試料の濃度及び同位体組成比の確定が不可欠である。しかし、CPFでは質量分析装置更新後、健全性の確認が実施されていない。そこで本発表では、U, Pu保管試料の濃度及び同位体組成比確定を目的とし、質量分析装置の立上げに係る健全性評価を実施した。有意差検定及びU, Pu標準試料の測定により、装置の健全性及び測定値の信頼性が保証され立上げ作業が完了した。実際にU, Puを含む試料を測定した結果、本装置により濃度及び同位体組成比を確定することが可能となった。
大野 真平; 荒井 陽一; 渡部 創; 瀬古 典明*; 笠井 昇*; 保科 宏行*; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
PUREX再処理では廃抽出溶媒としてリン酸トリブチル(TBP)が発生する。TBPと放射線劣化物であるりん酸ジブチル(DBP)が共存することで核燃料物質の回収が困難となる。その結果、溶媒の放射線分解により爆発の恐れがある水素ガスの発生が懸念される。そこで、本研究では、キレート剤に使用されるイミノ二酢酸(IDA)及びイオン交換基として使用されるスルホン酸(SO)の二種類の官能基を導入したグラフト重合吸着材に着目し、溶媒中からのU、Pu回収法への適用性を検討した。なお本研究ではPuの模擬元素としてZrを使用した。各吸着材を使用したZr吸着試験の結果、SO型吸着材はZrに対し吸着反応を示さなかった。一方で、IDA型吸着材はZrに対し吸着反応を示した。また、IDA型吸着材は溶媒中のDBP濃度割合によらずZrを吸着可能であった。以上の結果より、IDA吸着材を使用したPUREX廃溶媒からの簡便なU, Pu回収プロセスへの適用の可能性が示された。
大野 真平; 荒井 陽一; 渡部 創; 瀬古 典明*; 笠井 昇*; 保科 宏行*; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
PUREX法で抽出剤として用いられるリン酸トリブチル(TBP)は放射線劣化によりリン酸ジブチル(DBP)が生成し、UやPuと逆抽出が困難な錯体を形成する。DBPを含む廃溶媒からの核燃料物質直接回収プロセスを確立するため、廃棄物低減化に効果的な固体吸着材に着目し、イミノ二酢酸(IDA)を官能基とした機能性グラフト重合吸着材を創出し吸着性能を評価した。なお本研究では核燃料物質の模擬元素としてZrを使用した。まずIDA吸着材に吸着されたZrの局所構造を明らかにするため、マイクロPIXE法とEXAFS法による分析を行った。その結果、Zrは吸着材全体に分布し、TBPまたはDBPとのZr錯体がカルボニル基のOに捕捉され、時間経過とともに変化していると推察された。また、吸着材合成時に生成する親水性のOH基がZr分配比の低下に影響すると推察された。そのため、適切な方法でIDAを導入することにより廃溶媒中からの核燃料物質回収の見通しを得た。
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*
no journal, ,
STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、PUREX法などの試験研究で発生した廃溶媒からの金属物質の回収方法に、固体吸着材の適用を検討している。本報では、Puと類似のDBP錯体構造となるZrを模擬物質とし、吸着材に吸着した微量Zr量を測定するために粒子単位でParticle Induced X-ray Emission (PIXE)を分析し、また、Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)による吸着材の分析からZr吸着状態の評価を行った。マイクロPIXEによる微量Zrの定量分析に成功し、またEXAFSにより水溶液、溶媒からのZrの吸着メカニズムは異なるとの結果を得た。
大野 真平; 市毛 良明; 柴田 淳広; 佐藤 武彦; 竹内 正行
no journal, ,
コプロセッシング法におけるTcの抽出挙動把握を目的とし、硝酸溶液中のZr濃度及び硝酸濃度をパラメータとしたバッチ試験を実施した。Zr濃度の上昇に伴ってTcの分配比が増加し、Zrとの混合錯体が形成されていると考えられた。硝酸濃度の影響については、酸濃度が高いほど分配比が低下する傾向が得られた。今後、バッチ試験のパラメータを変化させ、より詳細な抽出メカニズムを評価したうえで、適切なフローシートを設計する必要がある。
大野 真平; 渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行
新井 剛*; 松浦 治明*; 中谷 清治*
【課題】様々な金属元素を含む酸性溶液から抽出剤を含浸させてなる含浸吸着材を用いて特定の金属元素を効率的に分離する方法を提供することを課題とする。 【解決手段】表面をポリマーで被覆された粒子に2種以上の抽出剤を含浸させてなる含浸吸着材を準備する含浸吸着材の準備工程、特定の金属元素を含む酸性溶液を前記含浸吸着材に接触させ、前記金属元素を前記含浸吸着材に吸着させる吸着工程、を含む、酸性溶液中から特定の金属元素を選択的に分離する方法。
