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Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

マイクロPIXE及びEXAFSによる廃溶媒処理吸着材の分析

荒井 陽一  ; 渡部 創  ; 大野 真平; 中村 雅弘  ; 柴田 淳広  ; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Arai, Yoichi; Watanabe, So; Ono, Shimpei; Nakamura, Masahiro; Shibata, Atsuhiro; Nakamura, Fumiya*; Arai, Tsuyoshi*; Seko, Noriaki*; Hoshina, Hiroyuki*; Hagura, Naoto*; Kubota, Toshio*

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

The spent PUREX solvent containing U and Pu is generated from the reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear material removal is important for the safe storage or disposal of the spent solvent. Our previous study revealed that the adsorbent with the iminodiacetic acid (IDA) functional group is one of the most promising materials for designing the nuclear material recovery process. Accordingly, an IDA-type adsorbent was synthesized by using graft polymerization technology or a chemical reaction to improve the adsorption rate and capacity. The synthesized IDA-type adsorbent was characterized by micro particle-induced X-ray emission (PIXE) and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses. The micro-PIXE analysis revealed that Zr was adsorbed on the whole synthesized adsorbents and quantified the microamount of adsorbed Zr. Moreover, EXAFS suggested that Zr in the aqueous solution and solvent can be trapped by the IDA group with different mechanisms.

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