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論文

Characterization of mineral composition using PIXE and EXAFS analyses to elucidate the Barium adsorption mechanism

小栗 香里; 羽倉 尚人*; 山口 瑛子; 奥村 雅彦; 松浦 治明*; 綱嶋 康倫; 青木 勝巳; 荒井 陽一; 渡部 創

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165516_1 - 165516_8, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

人形峠は日本で操業されたウラン鉱山であり、鉱山の地下水にはウラン(U)、ラジウム(Ra)などの各種放射性元素が微量ながら依然として存在し、その挙動は十分に解明されていない。金属イオンと鉱さい中の土壌・粘土鉱物との相互作用により、金属の化学的形態や組成が変化したり、鉱物に金属が吸着したりすると考えられる。また、吸着により、地下水に流れ出た放射性元素は土壌中を移動する間に吸着し保持される。このような粘土鉱物との相互作用は金属漏出の予測に重要であるため、系内の種分化には基本的な化学相互作用の検証が必要である。本研究では、スラグ堆積物の土壌中の金属酸化物と粘土鉱物の組成を調査し、さまざまなイオンの吸着構造の系統性を調べた。スラグ・土壌に含まれる鉱物の組成や化学形態を特定することは、安全性評価や周辺環境への影響評価に有用な情報を提供する。金属(水)酸化物や一部の粘土鉱物に含まれる局所構造を解明するために、拡張X線吸収微細構造(EXAFS)解析を実施し、粒子誘起X線放出(PIXE)による各元素の定量分析を実施した。

論文

Ion beam induced luminescence of lanthanide complexes in organic solvents irradiated by hydrogen and argon ion beams

中原 将海; 渡部 創; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 江夏 昌志*; 山田 尚人*; 羽倉 尚人*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165449_1 - 165449_5, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

マイナーアクチニド回収プロセスにおける抽出溶媒の錯体構造を把握するために、有機溶媒中のランタニド元素の荷電粒子誘起発光分析を行った。本実験では、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる水素イオンビーム及びサイクロトロンから得られるアルゴンイオンビームを利用した。本実験において、荷電粒子誘起発光スペクトルを測定し、得られたスペクトルと錯体構造との相関について考察した。

論文

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.82(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Ion beam induced luminescence measurements of porous silica adsorbents containing europium complexes by argon ion beam irradiation

中原 将海; 渡部 創; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 百合 庸介*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

QST-M-47; QST Takasaki Annual Report 2022, P. 64, 2024/03

高レベル放射性廃棄物からマイナーアクチニドを回収のために抽出クロマトグラフィ法の研究が実施されている。効率的な吸着材からのマイナーアクチニドの溶離のために、荷電粒子誘起発光による錯体構造の解析を試みている。本研究では、Eu錯体構造の解析のために吸着材中のEu錯体にAr$$^{8+}$$イオンビームを照射し、荷電粒子誘起発光スペクトルを測定した。

論文

Ion beam induced luminescence analysis of europium complexes in styrene-divinylbenzene copolymer-coated spherical silica by proton and argon ion beams irradiation

中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:89.01(Instruments & Instrumentation)

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.91(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Ion beam induced luminescence spectra of europium complexes in silica-based adsorbent

中原 将海; 渡部 創; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 加田 渉*; 羽倉 尚人*

QST-M-39; QST Takasaki Annual Report 2021, P. 62, 2023/02

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ法において、効率的にマイナーアクチニドを分離するために吸着材中の錯体構造解析に係る研究を行っている。本研究では、マイナーアクチニドの模擬物質としてEuを使用し、シリカ担持型吸着材にEuを吸着させた試料を調製した。吸着材中のEu錯体の荷電粒子誘起発光スペクトルを測定し、Eu錯体構造解析に向けた基礎データを取得した。

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.24(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Structural characterization of Eu-HONTA complexes by IBIL and EXAFS analyses

渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.70(Instruments & Instrumentation)

抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。

論文

Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

論文

炉物理分野の人材育成の現状と今後の課題

多田 健一; 羽倉 尚人*

炉物理の研究(インターネット), (67), 105 Pages, 2015/03

2014年の日本原子力学会秋の大会において、「炉物理分野の人材育成の現状と今後の課題」という題目で、炉物理部会の企画セッションを実施した。その際に、チェルノブイリ発電所の事故などの前後で、各大学の原子力関係の学生及び炉物理分野の学生の就職動向がどのように変化したかを調査した。また、原子力を志望する学生の数を維持するためには、今の学生や若手研究者・技術者が、どのようなきっかけで原子力業界を志望するようになったのか、また進路選択においてどのような点を重視していたかを把握することが重要である。これらのことを調査するためには、学生や若手研究者・技術者の考えやニーズを直接アンケートで聞き取ることが必要と考え、炉物理部会に関わる学生や若手研究者・技術者を対象にアンケートを実施した。企画セッションにおいて、進路調査及びアンケート結果の概要について紹介したが、時間の関係上、全てを紹介することは困難であった。また、進路調査及びアンケート結果は、今後の人材育成の検討をする上で重要な参考資料になると考えた。本資料は、就職動向調査及びアンケート集計結果を再度詳細に考察し、まとめたものである。

口頭

格納容器及び原子炉建屋内におけるエアロゾル沈着量評価手法の開発,1; エアロゾル沈着挙動に係る表面材質の影響

宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 上澤 伸一郎; 佐藤 勇*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 腰越 広輝*; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉事故時における環境への放射性エアロゾル放出量に大きく影響し得る格納容器及び原子炉建屋内エアロゾル沈着量のより高精度かつ合理的な評価手法開発を目的として、壁面及びその近傍における詳細なエアロゾル沈着現象の把握・モデル化を実施している。本報では、エアロゾル沈着に係る壁面材質毎の物理化学現象を把握するため、様々な材質へのエアロゾル沈着試験を実施し、沈着表面を分析した。その結果、コンクリート細孔内へのエアロゾル粒子の侵入等、エアロゾル沈着量評価において考慮すべき現象を確認した。

口頭

原子炉建屋コンクリート構造材へのセシウム浸透挙動

腰越 広輝*; 佐藤 勇*; 羽倉 尚人*; 宮原 直哉*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦; 松浦 治明*

no journal, , 

福島第一原子力発電所等の廃炉に資するコンクリートへのCs浸透挙動を評価するための技術開発として、CsCl及びCsI水溶液へのコンクリートの浸漬試験を行った試料のPIXE測定を実施した。PIXE測定によりCsの浸透深さ及びCs濃度の骨材含有量依存性に関わるデータを取得できることを確認し、PIXE測定は濃度が希薄な試料に対して有効であることが分かった。

口頭

コンクリート中Csの局所構造解析

腰越 広輝*; 佐藤 勇*; 羽倉 尚人*; 宮原 直哉*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦; 松浦 治明*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉に必要となるコンクリートへの骨材の影響に着目したCs浸透挙動を解明するため、CsCl及びCsI水溶液への浸漬試験を行ったコンクリートに対してEXAFS分析を実施し、コンクリート中Csの化学的存在状態を調べた。骨材含有量の増加に伴いCs周囲のOの配位数が減少する傾向がみられ、骨材含有量がコンクリートへのCs浸透挙動に影響を与えている可能性が示された。

口頭

Evaluation of remaining spent extraction solvent in vermiculite by PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

no journal, , 

The spent extraction solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the reprocessing. The spent solvent should be appropriately treated for disposal or storage. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity more precisely, elution behavior of loaded solvent into hexane or acetone was evaluated. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior qualitatively agreed with the results of the leaching test.

口頭

荷電粒子誘起発光分析法による岩絵具の産地推定

近松 優真*; 羽倉 尚人*; 河原林 順*; 渡部 創

no journal, , 

岩絵具の分析は原料の産地や年代の推定、日本画の修復の際の顔料の選定や真贋判定に繋がる。本研究では荷電粒子誘起発光を用いた分析法によって岩絵具の一種である天然白翠末の原料が、産地によって異なるスペクトルを示す事を明らかにした。この結果は天然白翠末の産地推定に繋がると考えられる。

口頭

都市大タンデムの現状; WDS-PIXEとIBILの開発

羽倉 尚人*; 渡部 創

no journal, , 

東京都市大学・原子力研究所(川崎市麻生区)の1.7MVペレトロン・タンデム加速器(都市大タンデム)は2018年5月に運転を開始した。2020年度よりPIXE分析のエネルギー分解能を飛躍的に向上させる手法として、画像処理技術を伴った波長分散型PIXE(WDS-PIXE)システムの開発を実施している。本発表ではWDS-PIXEの開発状況、および同時に測定が可能なEDS-PIXEや、荷電粒子誘起発光分光(IBIL)測定について紹介する。

口頭

Characterization of precipitation formed in simulated high level liquid waste

渡部 創; 高畠 容子; 岡村 信生; 渡部 雅之; 持木 幸一*; 羽倉 尚人*

no journal, , 

抽出クロマトグラフィプロセスの妨害となる、高レベル放射性廃液中で発生する沈殿物の物性評価を行うため、模擬高レベル放射性廃液中の沈殿物を採取し、PIXE及びEXAFSによる評価を行った。PIXEスペクトルを解析することによって、沈殿物の構成元素の割合を定量的に示すことに成功し、沈殿物に含まれるTeやRuの化学形態についてEXAFSの結果から考察を行った。

口頭

画像処理技術を用いた小型波長分散型PIXE分析装置の開発

牛島 康貴*; 羽倉 尚人*; 渡部 創

no journal, , 

化学結合状態の差異を検出可能なエネルギー分解能を有する小型の波長分散型PIXE(WDS-PIXE)分析装置の開発を目指している。チャンバを設計・製作し、X線輝点検出システムの予備実験を行った。このチャンバではSDD検出器を用いたエネルギー分散型PIXEや荷電粒子誘起発光分光(IBIL)も同時測定できる構成としており、これらの結果から適切にビーム照射が行えることを確認した。X線輝点の測定では、複数ピクセルにわたる輝点が取得できたため、画像処理技法の適用によりエネルギー分解能の向上が見込めることが確認できた。

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