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論文

Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.

論文

Influences of pore and particle sizes of CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbent on extraction chromatography process

渡部 創; 佐野 雄一; 三田 修平*; 桜井 翔太*; 新井 剛*

日本イオン交換学会誌, 30(1), p.8 - 16, 2019/01

In order to optimize operability of the adsorbents in the extraction chromatography system and to enhance the performance of the adsorbent, CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbents with various pore and particle sizes were prepared, and characteristics of the adsorbents were evaluated through distribution coefficient, adsorption isotherm, adsorption rate, and breakthrough/elution behavior. Adsorption capacity was dominated not by the structure of the adsorbent but by amount of the extractant impregnated. The adsorbent with the largest pore size were revealed to show quick elution with short tail. Enlargement in the pore size must be one of the most effective improvements of the adsorbents to enhance the adsorption/elution performance. Adsorbent with particle size of more than 200 $$mu$$m formed channeling or voids inside the bed. They are suspected to lead slow adsorption/elution behavior, and smaller adsorbents must be desirable in the respect of performance of the column.

論文

Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野 雄一; 渡部 創; 松浦 治明*; 名越 航平*; 新井 剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

ポリマー架橋度が吸着材の吸着・溶離性能に与える影響についてポリマー架橋度をパラメータとした吸着材を用いた試験により評価するとともに、その要因をSTXM分析及びEXAFS分析により考察した。吸着材中に形成された金属錯体構造については、ポリマー架橋度により大きな違いは生じないことを確認した。一方、ポリマー架橋度の増加に伴いポリマーは細孔中に均一に広がる様子が認められるとともに、架橋度が高い条件では細孔が狭小化し、水分子が捕捉されやすくなるため、溶離率が低下するものと考えられた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

報告書

Property database of TRU nitride fuel

西 剛史; 荒井 康夫; 高野 公秀; 倉田 正輝

JAEA-Data/Code 2014-001, 45 Pages, 2014/03

JAEA-Data-Code-2014-001.pdf:3.57MB
JAEA-Data-Code-2014-001(errata).pdf:0.2MB

本研究の目的はマイナーアクチノイド(MA)核変換用加速器駆動システム(ADS)の燃料設計に必要な窒化物燃料の物性データベースを整備することである。ADS用の窒化物燃料にはPu及びMAが主要成分として含まれること、ならびにZrN等の希釈材が添加されることに特徴がある。このためPuやMAの窒化物のほかZrNを含む窒化物固溶体を対象として、ADSの燃料設計に必要な物性に関する実験値や評価値を収集・整理した。これらの物性値は設計において種々の条件に対応しやすくするため、可能な限り定式化することに努めた。また、誤差の推定が可能な物性値についてはその評価結果も記載した。PuやMA等の超ウラン元素(TRU)窒化物については実験値や評価値が報告されていない物性値も多いので、その場合は代替としてUNや(U,Pu)Nの報告されている物性値でデータベースを補完することにより、許容できる精度を持ったADS燃料の設計ができるようにした。

論文

マイナーアクチノイド窒化物燃料の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 荒井 康夫; 倉田 正輝

第34回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.199 - 201, 2013/11

グローブボックス内にレーザフラッシュ法熱物性測定装置及び投下型熱量計を設置し、微小量のサンプルで熱拡散率及び比熱を測定するための試料ホルダー及び白金容器を考案したことで、長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを含む窒化物(MA窒化物)の熱拡散率及び比熱測定を可能にし、熱伝導率評価に成功した。本研究により、MA窒化物の熱伝導率は、酸化物燃料と異なり温度とともに増加すること、Am含有率の増加とともに減少することを明らかにした。さらに、加速器駆動核変換システム(ADS)用燃料の最有力候補として提案されているZrN含有MA窒化物の熱伝導率の温度依存性及びZrN含有率依存性から熱伝導率評価式を構築した。評価式で得た熱伝導率は実験値と良い一致を示しており、ADSの炉心設計において必要な温度及び組成における熱伝導率を提供可能にした。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Self-irradiation effect on thermal conductivity of (Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.531 - 533, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)含有酸化物燃料の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため、焼結体調製後、48, 264, 504、及び960時間経過した473, 523及び573Kにおける(Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。また、投下型熱量法により、熱伝導率を導出するために必要な比熱を測定した。熱伝導率の保管時間依存性は自己照射損傷による格子膨張モデルを用いた式で近似できるため、熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものであることを確認した。

論文

Optimizing composition of TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography process

渡部 創; 新井 剛*; 小川 剛*; 瀧澤 真*; 佐野 恭平*; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.411 - 417, 2012/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:7.57

As a part of developing extraction chromatography technology for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from spent fast reactor fuels, improvement on the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent to enhance its desorption efficiency was carried out. Batchwise adsorption/elution experiments revealed that 20wt% of the adsorbent concentration impregnated and 10% of cross linkage of polymer gave better desorption ratio than the reference adsorbent. Inactive column separation experiments with the simulated high level liquid waste and the optimized adsorbent revealed that decontamination factors of fission products can also be improved as well as the recovery yields.

論文

高速実験炉「常陽」照射試験用金属燃料要素の製造

中村 勤也*; 尾形 孝成*; 菊地 啓修; 岩井 孝; 中島 邦久; 加藤 徹也*; 荒井 康夫; 魚住 浩一*; 土方 孝敏*; 小山 正史*; et al.

日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.245 - 256, 2011/12

「常陽」での照射試験を目的として、金属ウラン,ウラン-プルトニウム合金及び金属ジルコニウムを原料に、U-20Pu-10Zr燃料スラグを射出鋳造法により製造した。いずれの燃料スラグも表面は滑らかであり、合金組成,密度,長さ,直径,不純物濃度も製造仕様を満足した。製造した燃料スラグを、熱ボンド材,熱遮へい体及び要素反射体とともに下部端栓付被覆管に充填してTIG溶接を行い、ナトリウムボンド型金属燃料要素6本を組み立てた。これらの燃料要素は、今後B型照射燃料集合体に組み立てられた後、「常陽」に装荷されて国内で初めてとなる金属燃料の照射試験が実施される予定である。

論文

Thermal conductivities of (Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

加速器駆動変換システム(ADS)用燃料として、Zr含有マイナーアクチノイド(MA)窒化物固溶体はMA含有燃料の有力な候補と考えられている。しかし、Zr含有MA窒化物固溶体の熱伝導率は重要であるにもかかわらず、ほとんど存在しないのが現状である。本研究では、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N(x=0.0, 0.58, 0.80)固溶体を調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定し、473から1473Kの温度領域における熱伝導率を算出した。さらに、ADS用燃料設計の一助になることを目的として、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N固溶体の熱伝導率の予測式についても提案した。

論文

ケーブル・イン・コンジット導体ジョイントにおける超電導素線と銅スリーブ間の接触素線数と接触長分布に関する解析

中澤 忍*; 手島 翔太郎*; 荒井 大地*; 宮城 大輔*; 津田 理*; 濱島 高太郎*; 谷貝 剛*; 布谷 嘉彦; 小泉 徳潔; 高畑 一也*; et al.

低温工学, 46(8), p.474 - 480, 2011/08

大電流CIC導体サンプルを用いた特性試験において、導体の超伝導特性が設計時の予想より低下する結果が観測されている。この原因の一つとして、導体のジョイント部分の銅スリーブとケーブル間での不均一な接触抵抗による、定常状態での導体内の不均一電流分布が挙げられる。そこで、接触抵抗分布を評価するため、実際のCIC導体内部のケーブルを構成する素線の3次元配置を計測し、ジョイント部で銅スリーブとケーブル表面に現れる素線間の接触を定量的に評価した。素線と銅の間の接触長は素線によって大きく異なっており、抵抗分布が不均一となることがわかった。また、解析的に素線配置を求め、素線配置の計算方法の妥当性を示した。さらに、素線配置の計算のパラメータの一つである撚りピッチを調節することによる接触抵抗均一化の可能性を示すことができた。

論文

Heat capacities and thermal conductivities of AmO$$_{2}$$ and AmO$$_{1.5}$$

西 剛史; 伊藤 昭憲*; 市瀬 健一; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.109 - 113, 2011/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:21.87(Materials Science, Multidisciplinary)

AmO$$_{2}$$及びAmO$$_{1.5}$$の熱拡散率はレーザフラッシュ法で、比熱は投下型熱量法で測定し、実測した熱拡散率,比熱及び密度を用いてAmO$$_{2}$$及びAmO$$_{1.5}$$の熱伝導率を算出した。その結果、AmO$$_{2}$$の比熱はAmO$$_{1.5}$$の比熱よりも大きく、UO$$_{2}$$及びNpO$$_{2}$$の比熱と同程度であること、AmO$$_{2}$$及びAmO$$_{1.5}$$の熱伝導率は測定した温度領域において温度の上昇に伴い減少することなどが明らかとなった。また、473から773KまでのAmO$$_{2}$$の熱伝導率はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$の熱伝導率よりも若干小さく、NpO$$_{2}$$の熱伝導率にほぼ近い値を示すこと、希土類A型構造を持つAmO$$_{1.5}$$の熱伝導率は蛍石型構造を持つAmO$$_{2}$$の熱伝導率よりも小さく、非化学量論組成のAmO$$_{1.73}$$の熱伝導率よりも大きな値を示すことも明らかとなった。

論文

Thermal conductivities of Zr-based transuranium nitride solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 市瀬 健一; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(3), p.359 - 365, 2011/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:34.47(Nuclear Science & Technology)

本研究では、2種類の(Zr,Pu,Am)Nと(Zr,Np,Pu,Am,Cm)N固溶体の焼結体試料を調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、ドロップカロリメトリにより比熱を測定し、熱伝導率を算出した。その結果、(Zr,Pu,Am)N及び(Zr,Np,Pu,Am,Cm)Nの熱伝導率は(Pu,Am)Nよりも熱伝導率が大きいこと,ZrNの熱伝導率は温度依存性が小さいものの、(Zr,Pu,Am)Nと(Zr,Np,Pu,Am,Cm)Nの熱伝導率は(Pu,Am)Nよりも温度とともに顕著に増加することが明らかとなった。

論文

Thermalconductivities of (Np,Am)N and (Pu,Am)N solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 宮田 精一; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012017_1 - 012017_8, 2010/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.97

(Np,Am)N及び(Pu,Am)N固溶体の熱拡散率及び比熱をレーザフラッシュ法及び投下型熱量法により測定し、熱拡散率,比熱,試料密度の実測値から(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率を求めた。その結果、(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率は温度とともに増加することが明らかとなった。この熱伝導率の増加は電子的寄与の増加によるものと考えられる。また、(Np,Am)N及び(Pu,Am)Nの熱伝導率はAmの濃度増加とともに減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の組成依存性を示すのは熱伝導の電子的寄与の低下によるものと考えられる。

論文

Thermal conductivities of neptunium and americium mononitrides

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 8 Pages, 2010/00

窒化物はマイナーアクチノイド(MAs)核変換のための燃料物質として幾つかの長所を持ち合わせている。しかし、窒化物燃料(特にMA窒化物)の熱的性質のデータベースに関しては十分な整備がなされていないのが現状である。そこで、本研究では、原料二酸化物から窒化ネプツニウム(NpN)と窒化アメリシウム(AmN)を炭素熱還元法により調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定した。NpNの熱拡散率は473から1473Kまでの温度範囲において温度依存性はほとんどなく、AmNの熱拡散率は同温度領域において温度の増加とともにわずかではあるが減少する傾向を示した。また、NpNの比熱はUNとPuNの比熱と同程度の大きさであるが、AmNの比熱はUN, NpN, PuNの比熱よりもわずかではあるが小さい値を示した。NpNとAmNの熱拡散率,比熱,試料の密度から熱伝導率を算出した結果、NpN及びAmNの熱伝導率は温度の増加とともにわずかではあるが増加する傾向があることが明らかとなった。

論文

Conceptual study for the hollow core of a research reactor

米田 政夫; 新居 昌至; 佐川 尚司; 楠 剛

Proceedings of 12th International Group on Research Reactors (12th IGORR) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2009/10

We carried out conceptual study of a future research reactor focused on a hollow core. The hollow core satisfied both utilizations of neutron beam and irradiation. It was indicated that the hollow core with 40.8cm-by-40.8cm had higher neutron flux in the D$$_{2}$$O tank by 30% than a square core with 40.8cm-by-40.8cm. The hollow core could achieve almost same flux as a smaller square core with 35.7cm-by-35.7cm. Because there was the peak flux at the furthest point from the core in the D$$_{2}$$O tank in the case of the hollow core, it was able to obtain more neutrons for neutron irradiation utilization. The hollow core had flat and large (20.4cm-by-20.4cm) irradiation area of fast neutron in the central area. There the fast neutron flux was 7.0$$times$$10$$^{14}$$ (n/cm$$^{2}$$/s). There is not a reactor that has such a large irradiation field of fast neutron. Therefore the hollow core is regarded as an attractive research reactor for irradiation field of fast neutron.

論文

Thermochemical and thermophysical properties of minor actinide compounds

湊 和生; 高野 公秀; 音部 治幹; 西 剛史; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.23 - 28, 2009/05

 被引用回数:13 パーセンタイル:26.02(Materials Science, Multidisciplinary)

現行の核燃料サイクルでは高レベル放射性廃棄物に区分されているマイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)を燃焼・核変換することが将来の選択肢として考えられている。MA含有燃料の設計及び挙動評価には、MA化合物の熱化学的及び物理的特性が必要であるが、それらの特性はよく知られていない。MA含有燃料の研究開発の基盤を支えるため、アクチノイド窒化物及び酸化物の特性測定評価を行った。格子定数及びその熱膨張を高温X線回折法により測定評価した。比熱容量を投下型熱量計により、熱拡散率をレーザーフラッシュ法により、それぞれ測定評価した。熱伝導率を比熱容量,熱拡散率及び密度から評価した。酸素ポテンシャルを熱起電力法により測定評価した。

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