医療用Ac-225製造に向けた海水中ラジウムの回収技術の研究

小栗 香里; 荒井 陽一; 渡部 創; 瀬古 典明*; 保科 宏行*

ソルト・サイエンス研究財団2024年度助成研究報告集(I 理工学編), p.269 - 278, 2026/03

医療用Acの安定した国内生産を目指し、原料となるRaを海水から効率良く、採取する技術を開発するため、様々な吸着材を合成しRaのアナログ元素であるBaを代替元素として評価した。その結果、1段階目にリン酸型(P)グラフト重合吸着材を用い、次いで吸着したBaを含む数種の元素を溶出させた酸溶液を、TEHDGA/SiO-P充填カラムに通液することでBaのみを分離できることを見いだした。これにより、海水中のRaを資源利用できる見込みが得られた。

Phonon spectrum in the spin-Peierls phase of CuGeO

Spitz, L.*; Razpopov, A.*; Biswas, S.*; Lane, H.*; Nikitin, S. E.*; 飯田 一樹*; 梶本 亮一; 藤田 全基*; 新井 正敏*; Mourigal, M.*; et al.

Physical Review B, 112(18), p.184302_1 - 184302_18, 2025/11

https://doi.org/10.1103/jz36-8kz9

CuGeO has long been studied as a prototypical example of the spin-Peierls transition in a Heisenberg chain. Despite intensive investigation of this quasi-one-dimensional material, systematic measurements and calculations of the phonon excitations in the dimerized phase have not to date been possible, leaving certain aspects of the spin-Peierls phenomenon unresolved. We perform state-of-the-art density functional theory (DFT) calculations to compute the electronic structure and phonon dynamics in the low-temperature dimerized phase. We also perform high-resolution neutron spectroscopy to measure the full phonon spectrum over multiple Brillouin zones. We find excellent agreement between our numerical and experimental results that extend to all measurement temperatures. Notable features of our phonon spectra include a number of steeply dispersive modes, nonmonotonic dispersion features, and specific phonon anticrossings, which we relate to the mode eigenvectors. By calculating the magnetic interactions within DFT and studying the effects of different phonon modes on the superexchange paths, we discuss the possibility of observing spinphonon hybridization effects in experiments performed both in and out of equilibrium.

A Basic study for radioactive nuclides recovery from spent PUREX solvent using adsorbents

新井 剛*; 中村 文也*; 安倍 諒治*; 上野 吹佳*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.147 - 153, 2025/03

https://doi.org/10.15669/pnst.7.147

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、多孔質シリカのポリマーにイミノ二酢酸を導入したSIDAR吸着材の開発を行った。この吸着材について、模擬廃溶媒中のZrの吸着性能を評価した結果について報告する。

医療用トレーサAc製造のためのRa回収技術の開発

小栗 香里; 渡部 創; 荒井 陽一; 白崎 謙次*; 中瀬 正彦*

令和5年度東北大学金属材料研究所研究部共同研究報告(インターネット), p.D14 - D17, 2025/02

医療用RIトレーサとして注目されているAc(T1/2=10 d)を製造するための原料であるRaは希少であり、世界的にもRaの需要が増加傾向にある。Raへの高速中性子照射によって、効率的にAcを得る見通しは立っているものの、照射ターゲットであるRaの確保が課題となっており、早期の解決が求められている。そこで、Raの供給源として、天然土壌に存在するRaに着目した。それらに含まれる微量なRaを効率的に回収、精製することが出来れば、回収・精製プロセスをスケールアップすることで、枯渇することのないRa供給源を確保できる。本研究では土壌中に存在するRaの状態をBaの吸着構造から推定し、粗回収する手法を検討した。Raの土壌における吸着状態を解明するために、Raのアナログ元素のであり、Raと共存している可能性が高いBaとThの娘核種であり、ラドンなどの線放出核種を生成しない同位体核種Raを対象に、土壌の主成分で含有率が高く、Raの吸着が報告されているMn酸化物と粘土鉱物(モンモリロナイト、ベントナイト)に注目し吸着試験を実施した。また、Baが吸着した金属酸化物について、広域X線吸収微細構造(EXAFS)の測定を実施した。細構造(EXAFS)の測定を実施した。

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2024.165448

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

Fundamental study of perfluoro oil degradative treatment by subcritical water reaction and design of bench-scale equipment

船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00445_1 - 23-00445_7, 2024/04

https://doi.org/10.1299/mej.23-00445

Various types of machine oil are used for analysis and utility equipment, and these organic liquid wastes are stored in nuclear facilities and laboratories. Perfluoro oil, generally used in vacuum pumps, is difficult to decompose because of its chemical stability. In order to achieve complete mineralization of the organic liquid wastes, the application of a subcritical water reaction was examined. In this study, the effect of introducing a functional group into a perfluoro compound on its decomposition performance was experimentally evaluated. First, we carried out the transformation of perfluorohexane to perfluorohexyl iodide or perfluoroheptanoic acid based on reported procedures. Next, laboratory scale batchwise decomposition tests with subcritical water on perfluorohexyl iodide and on perfluoro heptanoic acid were carried out. The decomposition products of each fluorine compound were identified, confirming that subcritical treatment is a promising treatment method.

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.07.003

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

Basic study on efficient degradative treatment process of radioactive Perfluoro oil by using subcritical water reaction

船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05

分析機器やユーティリティ機器にはさまざまな種類の機械油が使用されているが、これらの有機液体廃棄物は、適切な処理プロセスがないために原子力施設や研究所に保管されている。有機物を放射線分解するとさまざまな有害物質が生成されるため、有機液体廃棄物の処理は主要な課題の1つである。一般的に真空ポンプに使用されるパーフルオロオイルは、化学的に安定しているため分解しにくい。また、フッ素化合物の焼成は、有毒で腐食性のガスを生成する可能性がある。そこで、有機廃液の完全無機化を達成するために、亜臨界水反応の適用を検討した。本研究では、パーフルオロ化合物に官能基を導入することによる分解性能への影響を実験的に評価した。

有機物含有核燃料物質の安定化処理

先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.

JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05

JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB

核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。

高レベル放射性物質研究施設における放射性廃液の安定化処理

小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則

JAEA-Technology 2021-007, 27 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-007.pdf:2.43MB

放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)では、過去の試験や分析で発生した多種の廃液をホットセル及びグローブボックス内で保管してきた。2015年7月より、保管されている放射性廃液について、管理方法の適正化を図るべく、実廃液の安定化処理を進めている。また、分析廃液等の多種多様な試薬が混在する廃液については安定化処理が非常に困難であるため、大学等と共同でSTRAD(Systematic Treatments of Radioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトを発足させ、処理技術の研究開発を進めている。これらの実績は、他の放射性物質取り扱い施設においても保管する廃液の処理をより効率的かつ安全に進められることが期待できる。本書は、CPFで安定化処理を実施した実廃液の処理方法及び処理状況に関して報告するものである。