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論文

Development of a water purifier for radioactive cesium removal from contaminated natural water by radiation-induced graft polymerization

瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*

Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Physical)

Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".

論文

Evaluation of a cesium adsorbent grafted with ammonium 12-molybdophosphate

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.247 - 252, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Physical)

A fibrous adsorbent for radioactive cesium (Cs) removal has been developed by radiation induced graft polymerization. To apply the developed adsorbent to drinking water, the stability of adsorbent having high affinity for Cs ligand, ammonium 12-molybdophosphate (AMP), was evaluated. As a result, since a crosslinking structure was introduced onto the grafted AMP, it could be successfully satisfied the regulation of Food Sanitation Act. Finally, the Cs adsorbent was commercialized as water purifier named by "KranCsairtextregistered".

論文

放射線加工技術を駆使した金属捕集材の開発; 環境浄化と資源確保を目指して

瀬古 典明

電気評論, 100(12), p.47 - 51, 2015/12

高分子の放射線加工技術の一つであるグラフト重合を用いて繊維状の捕集材を開発した成果の紹介記事である。具体的には、環境水中からのレアメタル及びヒ素の吸着除去に関する研究実施例及び福島復興のために開発した飲用水向け給水器の開発に関する内容であり、いずれも放射線グラフト重合技術の「高分子基材を自由に選択できる」「任意の吸着基を自由に選択できる」ことの特徴を記した内容である。

論文

水域に飛散したセシウムを捕集する材料の開発

瀬古 典明; 柴田 卓弥; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行

放射線と産業, (138), p.9 - 12, 2015/06

福島の原子力発電所災害以降、環境資源材料研究グループでは環境中の水域に飛散した放射性物質のうち、特にセシウムに対して効果のある捕集材料の開発を進めてきた。これまでの実績から水に対して接触効率が良好で、取り扱いの簡便な不織布繊維を基材に用い、これにセシウムに対して親和性のある吸着基を量子ビーム技術を活用した放射線グラフト重合技術により導入した。材料の評価では、福島被災地の各所で実施したフィールドテストで評価を重ね、最終的には井戸水, 沢水を対象にした飲用水向けのモニター試験を進め、その良好な結果から給水器の発売に繋げた経緯について紹介する。

論文

Evaluation of antibacterial effect by using a fibrous grafted material loaded Ag ligand

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二

International Journal of Organic Chemistry, 5(2), p.100 - 107, 2015/06

To obtain the safety of drinking water, an antibacterial material was prepared by loading Ag onto fibrous iminodiacetate (IDA) adsorbent, which was synthesized by radiation induced graft polymerization of a glycidyl methacrylate and subsequent chemical modification of the produced epoxy group to an IDA group(IDA-Ag). A total amount of loaded Ag on the IDA-Ag fabric was 0.4 mmol-Ag/g-fabric. As a result of evaluating antibacterial effects by the column mode water flow test with a stream water, the effective Ag concentration was monitored 0.05 ppm at irrespective of flow rate which was functioned to the antibacterial performance. The antibacterial effects for general bacteria were indicated until BV (BV: steam water volume/IDA-Ag fabric volume) 6,000, and for colitis germ legions were completely disinfected until BV 6,000.

論文

Development of an adsorbent for Cs removal synthesized by radiation-induced graft polymerization

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

日本イオン交換学会誌, 26(1), p.9 - 14, 2015/01

It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. We developed a highly efficient Cs adsorbent by radiation grafting of ammonium 12-molybdophosphate (AMP) and crosslinking of grafted chains with a suitable crosslinker at the same time. As a result of the optimizaion, the Cs adsorbent with 1 mol% of polyethylene glycol dimethacrylate satisfied the specification as a water purifier. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the highly performance of Cs removal in the standard pH range for drinking water (from pH 5.8 to 8.6) and even in the presence of coexisting ions such as K, Ca, Mg, and Na.

論文

The Volume reduction method of radioactively-contaminated plant waste through extraction and removal of radioactive cesium

佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 植木 悠二; 笠井 昇; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.170 - 175, 2014/11

After Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accidents, a lot of contaminated wastes have been produced by decontamination works at contaminated areas around Fukushima prefecture, Japan. At some temporary storage sites, it was found that contaminated leaching water was accumulated under stacks of contaminated "plant" wastes. To handle the wastes and the solution properly, decontamination tests of the leaching water were examined with molybdophosphate type cesium adsorbents synthesized by radiation-induced grafting method. At batch adsorption tests, 75% of radioactive cesium was successfully removed with cesium adsorbents. At column adsorption tests, radioactivity concentration of the leaching water could be reduced under provisional limit value up to around 500 times volume as large as an adsorbent volume. For development of volume reduction method of contaminated plant wastes, radioactive cesium extraction tests from the wastes and removal tests from the extracts were executed using contaminated oil cakes of sunflower seeds as a model of contaminated plant wastes. As a result, 65% of radioactive cesium was successfully extracted from the oil cakes to liquid phase, and more than 65% of radioactive cesium could be collected from the extract by grafted cesium adsorbents. These results showed a possibility of an application of these processes to volume reduction method for contaminated plant wastes.

論文

Evaluation of the scandium affinity under the iron coexistence using radiation grafted adsorbents

林 菜月*; 保科 宏行; 天田 春代; 山延 健*; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.105 - 108, 2014/11

A fibrous phosphoric acid adsorbents for scandium were synthesized by radiation graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA), subsequent chemical modification, and direct grafting with a phosphoric monomer having both vinyl and phosphoric groups onto a polypropylene coated by polyethylene nonwoven fabric. The resultant grafted fibrous phosphoric acid adsorbent (HMP-g) having long side grafted chains has high affinity for scandium (Sc) ions even under the coexistence with Fe ion. The breakthrough capacity for Sc of 0.5 ppm with Fe coexistence was 10.9 mol-Sc per kg-adsorbent for the GMA derivative phosphoric adsorbent, and 17.8 mol-Sc per kg-adsorbent for HMP-g, respectively.

論文

Recovery of scandium from hot spring water with graft adsorbent containing phosphoric groups

保科 宏行; 笠井 昇; 天田 春代; 高橋 牧克*; 田中 和也*; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.248 - 251, 2014/11

An adsorbent for Scandium (Sc) recovery was developed with radiation-induced graft polymerization of phosphoric acids that have a high affinity for Sc onto polyethylene fabrics. The adsorption performance of Sc was evaluated with the Sc adsorption equipment, consisting of 155 mm internal diameter columns and a pump that were set up near Yukawa River in Kusatsu town. To achieve a practical use of Sc recovery, the adsorbent requires repeated use with maintaining its efficiency in terms of cost reduction. So, the reusability of the adsorbent was investigated by repeating adsorption and elution. The breakthrough curves of Sc adsorption showed similar behavior in all tests. The adsorbed Sc from the 19th adsorption test was 56 mg, which was comparable capacity to the average amount of the adsorbed Sc during the 19 tests. These results indicated that the adsorbent was used more than 19 times with maintaining high adsorption performance of Sc.

論文

A New eco-friendly synthesis method for arsenic adsorbent

天田 春代; 高橋 牧克*; 保科 宏行; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.109 - 113, 2014/11

A large amount of arsenic waste solution which was dissolved in neutral aqueous media, was generated from the manufacturing process of gallium arsenide component in semiconductor industry. As for arsenic removal, an adsorbent was developed by radiation graft polymerization and subsequent chemical modification with N-methyl-D-glucamine (NMDG) as a functional group. Furthermore, the grafting and the modification were carried out using water based solvent instead of organic solvent in view of an environmental emission and a working environment. The solvents were comprised of water and surfactant, and the adsorption performances compared with a conventional method synthesized in 1,4-dioxane of organic solvent. Total amount of arsenic for arsenic(III) and arsenic(V) at pH 6.5 were 3.2 times and 2.1 times higher than our previous fibrous adsorbent. From the pH dependency studies, the developed grafted adsorbent gave high removal ratio in a neutral media area for both arsenic species. Breakthrough capacities in the column mode tests for arsenic(III) and arsenic(V) were 0.3 and 18 mg/g at pH 6.5, respectively.

論文

Adsorption properties of styrenesulfonate-grafted fibrous metal adsorbent

植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.99 - 104, 2014/11

The dynamic adsorption/elution properties of an ethyl p-styrenesulfonate (EtSS)-based fibrous graft adsorbent having sulfonic acid (SO$$_{3}$$H) groups were evaluated by column-mode adsorption/elution tests for various cations. The EtSS-based fibrous graft adsorbent could work to capture various cations rapidly even under high flow rate conditions, compared with a commercial granular resin. The reason for this difference of adsorption rates was thought to be that the target ions were easily and rapidly transported near the SO$$_{3}$$H groups of graft chains by fluid convection. The affinity order of the fibrous graft adsorbent for cations depended on the cationic size and valence. It was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent preferentially adsorbed more multiply-charged cations having a larger cationic radius. The adsorbed cations could be easily eluted and concentrated by 1 M HNO$$_{3}$$ aqueous solution, and the recovery of each cation was reached over 90%. Based on the above results, it was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent could be available as a sophisticated metal adsorbent in the industrial processes.

論文

Synthesis of highly-selective fibrous adsorbent by introducing 2-ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate for scandium adsorption

保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(3), p.195 - 200, 2014/09

2-Ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate (EHEP) is commonly used as a metal extractant because it has a particular affinity for rare-earth metals like Scandium (Sc). To develop a highly-selective polymeric adsorbent of Sc(III), EHEP was introduced as a functional group onto a polyethylene fabric with radiation-induced graft polymerization (RIGP). The adsorption performances for Sc(III) were evaluated in aqueous solutions containing Sc(III) and Fe(III) by a column test. The adsorption capacities of Sc(III) and Fe(III) until the bed volume reached 5000 were 5.22 and 0.12 mg/g, respectively. The adsorbents showed 44 times higher Sc(III) adsorption capacity than that of Fe(III). These results indicated that the grafted adsorbent containing EHEP had an extremely high selectivity for Sc(III) adsorption.

論文

Optimization of grafted fibrous polymer as a solid basic catalyst for biodiesel fuel production

植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 笠井 昇; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(2), p.91 - 105, 2014/06

第4級アミン基を有する繊維状グラフト重合体は、高性能なバイオディーゼル燃料(BDF)製造用触媒として機能する。本研究では、効率的なBDF製造を可能とする繊維状グラフト重合体、及び、エステル交換反応条件の最適化を実施した。触媒性能は、トリグリセリド(TG)とエタノール(EtOH)とのバッチ式エステル交換反応により評価した。触媒に導入する最適アミノ基はトリメチルアミンであり、最適グラフト率は170%であった。エステル交換反応における各要素の最適条件を検討した結果、アミン基導入量は0.8mmol、反応温度は80$$^{circ}$$C、TGとEtOHの混合比率は1:200、アルコールは1-ペンタノールでることを見出した。また、本触媒は天然油脂を出発原料とするBDF製造にも適用可能であった。更に、有機酸処理、アルカリ処理、アルコール処理を順次実施することにより、失活した触媒の活性を初期値まで回復させることに成功した。

論文

Effect of initial radical concentration on radiation-induced graft polymerization on polyethylene nonwoven fabric

佐伯 誠一; 岡屋 慶子*; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 54, 2014/03

前照射法を用いた放射線グラフト重合法において、照射試料の保管工程におけるラジカル失活の影響については詳細に検討されていない。そこで本研究では、照射試料の保管条件最適化のため、ポリエチレン不織布をモデル基材として、各保管温度における照射試料中のラジカル減衰挙動をESR法により観測し、同保管条件におけるグラフト率と比較することで、保管条件がグラフト率へ及ぼす影響について検討した。結果、大気中にて保管した照射試料について観測されたESRスペクトルはアルキルラジカルと同定され、保管時間経過及び保管温度増加に従い、ラジカル濃度及びグラフト率の減衰速度は増加した。また、ラジカル濃度の減衰挙動は、異なる2つの擬一次反応の和で再現でき、ラジカル濃度とグラフト率の相関関係については、保管温度・保管時間という条件に関係なく、ラジカル濃度によりグラフト率が決定することが分かった。100%のグラフト率を得るためには、50kGy照射ポリエチレン不織布を大気下20$$^{circ}$$Cにおいて32時間まで保管可能であることが示された。

論文

Homogeneous transesterification kinetics of triglyceride to biodiesel using grafted fibrous catalyst

植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 53, 2014/03

量子ビームを活用して開発したバイオディーゼル燃料(BDF)製造用繊維状グラフト触媒は、市販の粒子状樹脂よりも、高効率にBDFを製造可能な触媒である。本研究では、繊維状グラフト触媒のトリグリセリド(TG)に対するエステル交換反応速度について検討を行った。トリグリセリド, エタノール(EtOH)、及び、補助溶媒であるデカンからなる標準試料を用いたバッチ式撹伴反応試験を実施したところ、いずれの反応時間においても反応溶液中には副生成物であるモノグリセリドやジグリセリドは存在せず、トリグリセリド及び主生成物であるBDFしか存在しなかった。これにより、本触媒を用いた際のBDF生成反応は二次不可逆反応に一致した。また、繊維状グラフト触媒の速度定数(k$$_{1}$$)は、市販の粒子状樹脂の速度定数の約2.5倍となることが分かった。この速度定数の差は、反応物質の輸送機構の違いに起因するものである。

論文

The Influence on the vulcanized rubber physical properties by radiation grafting

齋藤 広明*; 溝手 範人*; 植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 57, 2014/03

ゴム材料の表面改質法として放射線グラフト重合法は有効な手法である。しかし、過度な表面改質はゴム本来の物理的特性を失うことにも繋がるため、ゴム材料としての役割に支障をきたす恐れがある。そこで、本研究では、グラフト率とゴム特性との関係を詳細に調査し、「ゴム表面の低摩擦化」と「ゴム特性の維持」との両立の可否について検討した。ゴム基材には、カーボンブラックを配合したアクリロニトリル-ブタジエンゴムシート、モノマーには、親水性モノマーであるメタクリル酸を用いた。その結果、グラフト率2%までであれば、破断強度や永久歪といったゴム特性に影響を及ぼさず、ゴム表面を低摩擦化させることが可能であることを見出した。

報告書

放射線グラフト重合装置を用いたセシウム吸着材の作製とフィールド試験

笠井 昇; 岩撫 暁生; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 瀬古 典明

JAEA-Technology 2013-046, 25 Pages, 2014/02

JAEA-Technology-2013-046.pdf:9.63MB

放射線グラフト重合法を適用して、セシウムに対して親和性が高い、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した吸着材を開発した。実験室レベルで最適化した吸着材の作製条件をもとに150倍程度スケールアップしたベンチスケール規模の重合装置により、実験室規模の1,000倍量に相当する吸着材を作製し、実験室で作製したものと性能を比較評価した。また、作製した吸着材を用いて環境水中に溶存している放射性セシウムの吸着性能評価を福島県内でフィールド試験により行った。重合装置により得られた吸着材は、1ppmの安定性セシウムの水溶液を用いた吸着試験で、90%以上の吸着率を示した。また、吸着材を筒状のカラムに充填した吸着容量評価試験より、吸着材体積の3,000倍量の汚染水中のセシウムを吸着できることが分かった。さらに、福島県内で実施したフィールド試験では、水中に溶存する放射性セシウムを検出限界値以下まで除去できることを明らかにした。

論文

A Novel avenue to gold nanostructured microtubes using functionalized fiber as the ligand, the reductant, and the template

Ma, H.*; Chi, H.*; Wu, J.*; Wang, M.*; Li, J.*; 保科 宏行; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

Applied Materials & Interfaces, 5(17), p.8761 - 8765, 2013/09

Gold nanostructured microtubes (AuNMTs) are prepared using a tertiary amine group-functionalized polyethylene (PE)-coated polypropylene (PP) nonwoven fabric as a ligand, a reductant, and a template, which takes advantage of the different radiation effects of PE and PP. The Au(III) ions are absorbed and reduced only in the PE layer to form the aggregation of gold nanoparticles; thus, AuNMTs are obtained after the calcination.

論文

Abaca/polyester nonwoven fabric functionalization for metal ion adsorbent synthesis via electron beam-induced emulsion grafting

Madrid, J. F.*; 植木 悠二; 瀬古 典明

Radiation Physics and Chemistry, 90, p.104 - 110, 2013/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:22.62(Chemistry, Physical)

アバカ(芭蕉科の多年草)は、強靭かつ軽量、また、耐湿性に優れており、古くから船舶用ロープ、漁網,紙幣,織物などの原料として利用されている。アバカの主要生産国であるフィリピンでは、このアバカ、及び、アバカ繊維の用途拡大を目指し様々な研究を実施している。アバカの主成分は、セルロース類であり、金属イオン吸着材の基材として利用できる可能性を秘めている。そこで本研究では、アバカ繊維を基材とする金属イオン吸着材の合成を試みた。その結果、エマルショングラフト重合とそれに続くアミン化処理により、目的とするアバカ繊維を基材とする新規金属イオン吸着材を合成することに成功した。吸着材のグラフト率、及び、アミン基密度はそれぞれ150%と2.7mmol/g-吸着材であった。また、性能評価試験として、Cu$$^{2+}$$イオン、及び、Ni$$^{2+}$$イオンのバッチ式吸着試験を実施したところ、本吸着材はCu$$^{2+}$$イオンに対してより高い選択性を有していることが分かった(吸着容量: 141.9mg-Cu$$^{2+}$$/g-吸着材, 31.5mg-Ni$$^{2+}$$/g-吸着材)。さらに、本吸着材の吸着速度を市販の粒子状イオン交換樹脂と比較したところ、金属イオンの種類に係わらず本吸着材の方がより速い吸着速度を示し、特に、Cu$$^{2+}$$イオンに対しては粒子状樹脂の約30倍の吸着速度であった(浸漬時間5分後のCu$$^{2+}$$イオンの除去率: 吸着材: 89.8%, 粒子状樹脂: 3.3%)。

論文

繊維状捕集材を活用した環境浄化への取り組み

瀬古 典明

高分子, 62(8), p.444 - 445, 2013/08

放射線グラフト重合技術を活用し、福島復興のためのセシウムを捕捉可能な繊維状捕集材を開発した。開発したセシウム用捕集材の性能評価は、1mg/Lに調整した安定セシウム溶液を用いたバッチ試験及びカラム吸着試験により行い、前者では24時間でほぼ100%の高い吸着率が得られ、後者のカラム試験では、捕集材体積の約3,000倍に相当する処理水を通液可能なセシウム捕集特性が得られた。捕集量は、捕集材重量1kgあたり54gで、0.4molの容量に相当する。この捕集材を用いた福島県内におけるフィールドテストでは、幼稚園のプールの水、6トン中に溶存していた放射性セシウムを吸着させ、他の技術を併用することなく放流できることを確認した。また、主として草木類の除去物が保管されている仮置き場から滲出し、多くの他元素が共存する滲出液中の放射性セシウムの捕集についても充分効果のある結果を得た。

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