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論文

Valence control of charge and orbital frustrated system YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ with electrochemical Li$$^{+}$$ intercalation

村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2021.110468
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

混合原子価系YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$における原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLi$$^{+}$$イオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Li$$^{+}$$の挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、Li$$^{+}$$はYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Li$$^{+}$$の挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Li$$^{+}$$は空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。

論文

Analysis of glass behavior of Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$ with distributed equivalent circuit model

深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 重松 圭*; 東 正樹*; 池田 直*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.024710_1 - 024710_6, 2021/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.90.024710
 被引用回数：2 パーセンタイル：30.35(Physics, Multidisciplinary)

Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$のインピーダンス測定を行った。この系は、電子強誘電体${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$:希土類)の関連系であり、鉄スピンによる磁気秩序と、鉄イオンが実空間で秩序化することによる誘電性が重畳したマルチフェロイック系である。得られた実験データを説明するため、抵抗成分と容量成分がそれぞれ分布を持って直列接続した新しい等価回路を提案した。このモデルにより数値解析を行ったところ、温度履歴を記憶することによるエージング効果やメモリ効果といった電荷自由度のグラス的挙動が見いだされた。このようなグラス的挙動は非平衡物理の問題として長年研究されているが、標記の系で見いだされたのは初めてであり、本系の性質について一石を投じる結果である。他にいくつかの興味深い現象も見いだされた。例えば抵抗成分と容量成分の間には比例関係があることが見いだされたが、これは鉄電荷が秩序化することによる誘電性の存在を支持する結果である。

論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

https://doi.org/10.1038/srep23611
 被引用回数：1 パーセンタイル：11.46(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Magnetoelectric effect driven by magnetic domain modification in LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

神戸 高志*; 深田 幸正*; 狩野 旬*; 永田 知子*; 岡崎 宏之*; 横谷 尚睦*; 脇本 秀一; 加倉井 和久; 池田 直*

Physical Review Letters, 110(11), p.117602_1 - 117602_5, 2013/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.110.117602
 被引用回数：25 パーセンタイル：75.25(Physics, Multidisciplinary)

The magnetocapacitance effect was investigated using impedance spectroscopy on single crystals of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The intrinsic impedance response could be separated from the interfacial response and showed a clear hysteresis loop below $$T_{rm Ferri} sim$$ 240 under the magnetic field. The neutron diffraction experiment under the magnetic field proves the origin of the dielectric property related to the motion of the nanosized ferromagnetic domain boundary. These results imply that the modification of the microscopic domain structure is responsible for the magnetoelectric effect in LuFe$$_2$$O$$_4$$.

口頭

Magnetic and dielectric properties of Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$

深田 幸正*; 吉井 賢資; 藤原 孝将*; 林 直顕*; 福田 竜生; 水牧 仁一朗*; 重松 圭*; 東 正樹*; 武田 全康; 池田 直*

no journal, , 

希土類-鉄酸化物Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$の磁性と誘電性について調べた。この物質は、申請者らが報告した強誘電体RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$(R: 希土類)の関連物質であり、室温で鉄電荷秩序による強誘電性が報告されているものの、物性の報告例は少ない。本研究では多結晶及び単結晶のLu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$の物性を調べた。磁化測定からは、磁気転移温度は270K近傍であり、RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の250Kより高いことが分かった。また誘電率測定からは、誘電率が120K近傍でブロードなピークを描くことが分かった。さらに、誘電応答における系の均一性を示す指数もこの付近でピークを描き、120Kより低温では系は均質に近づいてゆくことも判明した。ブロードなピークは交流帯磁率測定からも観測されており、この物質の磁性と誘電性の相関を示す結果が得られた。

口頭

ビスマス添加した希土類-クロム酸化物GdCrO$$_{3}$$の磁気的性質

吉井 賢資; 辻 卓也; 松村 大樹; 西田 銀一*; 井上 直希*; 深田 幸正*; 矢板 毅

no journal, , 

希土類-クロム酸化物GdCrO$$_{3}$$にBiを添加した場合の磁気的性質を調べた。この物質は、磁性と誘電性が共存するマルチフェロイックであること等が報告されている興味深い系である。固相反応法により、BiをGdサイトに5-10%置換した仕込み量で合成したところ、920$$^{circ}$$C近傍で単相試料が合成できた。これは、希土類の異なる同構造系Sm$$_{0.9}$$Bi$$_{0.1}$$CrO$$_{3}$$で報告された結果と同様である。すなわち、通常1300$$^{circ}$$C以上で合成・焼結される${it R}$CrO$$_{3}$$(${it R}$: 希土類)の合成温度がBi添加により大幅に低下した。磁化測定からは、(Gd,Bi)CrO$$_{3}$$試料は、GdCrO$$_{3}$$と同様に、170KでCrスピンの弱強磁性が発現するなどの性質を示した。この結果は、Sm$$_{0.9}$$Bi$$_{0.1}$$CrO$$_{3}$$の磁気転移温度が60K近傍であり、SmCrOSm$$_{0.9}$$Bi$$_{0.1}$$CrO$$_{3}$$の転移温度(190K)より大幅に低いという性質と全く異なる。Biの結晶サイトを特定するために放射光吸収分光測定も行っており、その他の結果も含め報告する。

口頭

インピーダンス分光法を用いた${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$系の電気磁気相関現象の解析

深田 幸正*; 吉井 賢資; 藤原 孝将*; 福山 諒太*; 池田 直*

no journal, , 

希土類複電荷鉄酸化物${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$=Y, In, Sc, 重希土類)は、鉄電荷秩序により強誘電性を示す特異な系である。本研究では、この系の関連物質であるLu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$について、室温以下での詳細なインピーダンス測定を行い誘電性を議論した。この系の交流帯磁率測定から、120Kにおいて鉄スピンが空間的にランダムに凍結したスピングラス的な振る舞いを示す。一方、インピーダンス測定からは、鉄電荷が空間的にランダムに凍結した配列を示す電荷グラス的な振る舞いを示すことが判明した。すなわち、抵抗や誘電率といったパラメータの時間変化の挙動などに、温度変化の履歴を記憶するメモリ効果が見いだされた。この現象は、本系の磁性と誘電性が相関していることを示唆する新しい知見である。当日はより詳細な解析結果を示す予定である。

口頭

The Analysis of physical property of Lu$${_2}$$Fe$${_3}$$O$${_7}$$ using impedance spectroscopy

深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 池田 直*

no journal, , 

The system ${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$(${it R}$FeO$$_{3}$$)n (${it R}$ = rare earth, n = integer) has been attracted attention from the view of both its magnetic and electric properties. These materials show magnetic order as well as ferroelectricity from the order of Fe ions. We report the analysis of the electrical resistivity and the dielectric permittivity of Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$ on the impedance spectroscopy with the distribution of relaxation time. From the resistance variation affected by the elapsed time and the experience temperature, the so-called charge glass behavior was observed. That is, some parameters such as resistance and dielectric constant showed the memory effect during the temperature change. We propose the equivalent circuit model to explain the result of experiments. In addition, considering spin glass behavior of this system, the results suggests the correlation between dielectric properties and magnetism.

口頭

Valence control of charge and orbital frustrated system YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ with electrochemical Li$$^{+}$$ intercalation

村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 深田 幸正*; 池田 直*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 辻 卓也; 吉井 賢資

no journal, , 

We have investigated the electrochemical intercalation of Li$$^{+}$$ ions in electronic ferroelectric YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$, in which the ferroelectriciry is owing to the charge ordering of equimolar Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ on a triangular lattice. The main aim of this study is to control the ratio of Fe$$^{2+}$$/Fe$$^{2+}$$ ratio because the ratio should effect the interaction of iron ions and the appearance of a possible new electronic phase. X-ray absorption measurements at Fe K-edge showed that Fe$$^{3+}$$ is reduced completely to Fe$$^{2+}$$ by the Li$$^{+}$$ intercalation of about 100 mAh/g. With the increase of Li$$^{+}$$ amount, the X-ray diffraction showed the lattice expansion by the coulomb repulsion of Li$$^{+}$$. We also report the variation of fundamental properties such as magnetic, dielectric and electric conduction in accordance with the ratio control of Fe$$^{3}$$+ and Fe$$^{2+}$$.

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合を用いた$$^{241}$$Amガンマ線領域の放射線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

我々は最近、放射性廃棄物を資源化する試みとして、半導体接合を用いたガンマ線の直接エネルギー変換研究を行っている。これまでは主に、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での発電を報告してきた。今回は、Siより重い元素を含み効率的にガンマ線を吸収することを期待し、耐放射線性を有するGa$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むPt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による発電実験を行うため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いた接合界面の分析などを行うことを目的とした。廃棄物に関しては、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行うが、簡便安価な実験のため、Visual Basic制御の測定システムを開発した。試料の不均質性評価のためのマッピング測定や、60keVよりは低エネルギーになるものの、硬X線光電子分光装置における接合界面の電子構造の測定との同時測定も可能なものとなっている。詳しい結果は当日報告する。

口頭

LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の電気的特性に及ぼすバイアス電場の効果

深田 幸正; 福田 竜生; 吉井 賢資; 木村 彰杜*; Paku, G.*; 池田 直*

no journal, , 

${it R}$Fe$$_2$$O$$_4$$はイオン変位を伴わない強誘電体物質である(${it R}$:希土類)。この系では、${it R}$イオンとOイオンからなる三角格子の層とFeイオンとOイオンからなる三角格子が二枚重なった層が交互に積層している。後者の層ではFe$$^{2+}$$とFe$$^{3+}$$が同数存在し、それらが空間反転対称を破って配列することで電気分極を発生する。外部電場を印加することによって電荷秩序の形態の変化を引き起こすことが予想されるため、電荷秩序とバイアス電場の相関関係が岡山大学大学院の木村氏らを中心として現在調べられている。一方、バイアス電場と巨視的な物理量の関係性を知ることも興味深い。そこで本研究では、電気的特性である誘電率や電気抵抗率の精密測定をバイアス電場下で行った。実験では、単結晶のLuFe$$_2$$O$$_4$$を用いて、バイアス電場を三角格子の層に対し垂直方向に印加した。この系は通常の強誘電体より電気抵抗が低く緩和時間に分布が存在することから、新たな解析方法が必要である。そこで、多数のRC並列回路が直列に接続した等価回路を用いて、バイアス電場と電気的特性の関係性を精密に解析した。詳細は当日報告する。

口頭

炭素プラズマによるカーボンナノウォールの高速合成

金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*

no journal, , 

カーボンナノチューブやカーボンナノウォール(CNW)等のカーボンナノ構造体が発見されて以降、それらの特徴を生かした応用が模索されている。CNWはグラフェンシートが重なり基板に対して垂直に成長した壁構造を形成している。特徴として、高い比表面積、良好な導電性、化学的安定性を有し、大容量電池や超高速半導体などへの応用が期待される。その一方でこれまでのCNWの合成には、炭素源としてCH$$_4$$などの環境負荷の高いガスが必要であり、合成装置も高額であった。本講演は安価なCNWの合成方法の開発とCNWに異種元素をドープした研究について報告する。本研究では異種元素として窒素(ドナー)やボロン(アクセプタ)のドープを試みた。窒素ドープCNWはN$$_2$$雰囲気中で活性炭とSi基板をプラズマ中に、ボロンドープCNWはB$$_4$$C粉末と活性炭の混合物とSi基板をプラズマ中に置くことで合成できる。これらのサンプルはXPS測定によりNやBをドープできていることを確認した。Si基板上のBドープCNWの電流電圧測定を行ったところ、順方向に0.2V程度の電圧降下が観測され半導体的な特性を確認した。

口頭

High-speed synthesis of carbon nano-wall by carbon plasma

金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*

no journal, , 

カーボンナノウォール(CNW)は基板に対して垂直方向に成長したグラフェンから構成される。グラフェンが積層することで数ナノメートルの厚みをもつ壁状の構造となる。我々は2017年にマイクロ波と固体炭素源を用いた簡便なCNWの合成方法を報告した。本講演ではCNWに窒素またはボロンドープを行うために改良した合成方法を報告する。窒素ドープは窒素ガス雰囲気下で、ボロンドープは炭化ホウ素を原料として用いることで合成した。ドープされたCNWはシリコン基板上に合成された。窒素やボロンは炭素のCNWを構成する炭素と置換され、それぞれ電子のドナーやホールとして振舞うことが期待される。ドープされたCNWはキルン式のプラズマ炉においてシリコン基板上に合成された。プラズマを発生させるために2.4GHzのマイクロ波が使用された。500Wのマイクロ波照射時に白色発光が観測された。エックス線光電子分光(XPS)法を用いてCNWの構成成分を系統的に調べた。加えて、電流電圧特性において、ボロンドープCNWは0.2Vの順方向電圧が観測され、半導体特性を示すことが分かった。

口頭

Pt/Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$ショットキー接合による$$gamma$$線直接エネルギー変換

福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅

no journal, , 

これまで、放射性廃棄物を資源化する試みとして、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での$$gamma$$線直接エネルギー変換発電を試み、さらに接合界面の電子状態をHAXPESにて測定し、報告した。単色放射光をガンマ線に見たてた測定から、放射性廃棄物中の代表的長寿命核種である$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amからの$$gamma$$線(およそ30および60keV)を入射した場合、エネルギー変換効率は最高1.6%程度であった。今回は、Siより重い元素を含むことで効率的に$$gamma$$線を吸収することを期待し、さらに耐放射線性が報告されているGa$$_2$$O$$_3$$を用いたPt/Ga$$_2$$O$$_3$$ショットキー接合による発電実験を試みるため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いたHAXPESによる接合界面の分析を行った。廃棄物の資源化の観点から、深宇宙探査などでの利用が期待されている$$^{241}$$Amの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。接合の状態は、光未照射条件下での電圧-電流(I-V)測定により整流特性を確認し(Keithley社ソースメータ2450)、エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行う。詳しい結果は当日報告する。

口頭

ペロブスカイト酸化物およびスピネル酸化物における負の磁性

吉井 賢資; 深田 幸正; 福田 竜生; 辻 卓也; 松村 大樹; 矢板 毅; 池田 直*

no journal, , 

磁性体における磁化は、エネルギー安定性のため、磁場と同じ方向を向くことが通常である。しかし物質によれば、磁化が磁場と逆に向くような、負の磁化を示す状態が観測される。発表者らは以前より、ペロブスカイトクロム酸化物${it R}$CrO$$_{3}$$を中心にし(${it R}$:希土類)、負の磁性が発現することを報告してきた。この現象は、新規メモリ素子の開発可能性といった応用的視点からも興味深い。本講演では、ぺロブスカイト酸化物のみならず、最近得たスピネル酸化物における実験結果も報告する。例えば、Ni(Cr$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$)$$_{2}$$O$$_{4}$$については、${it x}$ $$sim$$0.7-0.8の試料に対し、100 Oe程度を印加して磁場中冷却した場合、300-330 K以下で負の磁化が観測された。講演では系による挙動の違いなどの詳細も報告する。

口頭

カーボンナノウォール合成における電場の効果と応用研究

金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 福田 竜生; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 池田 直*; 狩野 旬*; et al.

no journal, , 

カーボンナノチューブ(CNT)やグラフェン(GP)などの新しい炭素素材は、高強度、高電気伝導、高伝熱特性などの優れた性質を有しており、現在、産業応用のためにこれらを大量安価に製造する技術開発が盛んに行われている。特に、普遍的で安価な原料や低エネルギーコスト装置を用い、単位時間における生産量が高い技術の開発が必須となっている。申請者らの先行研究においては、電子レンジの2.4GHz電磁波を用いるプラズマ発生装置を開発した。この装置において、低圧Arガスプラズマにより固体炭素から炭素プラズマを誘起し、その再配列によってカーボンナノウォール(CNW)を高速に形成する技術を発見・解明してきた。CNWは、数層から数十層の多層グラフェンが基板に垂直に成長する2次元炭素材料であり、広い比表面積などの特徴を有する。本発表では、電磁波源を改良したロータリーキルン炉方式を用いた場合の、CNW合成における電場印加の効果および、CNWに異種元素をドープした研究について報告する。合成された試料に対して、電子顕微鏡や放射光高電子分光などによる分析を行った。詳細は当日報告する。

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