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論文

Structure of active sites of Fe-N-C nano-catalysts for alkaline exchange membrane fuel cells

岸 浩史*; 坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 加藤 豪士*; Zulevi, B.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 松村 大樹; et al.

Nanomaterials (Internet), 8(12), p.965_1 - 965_13, 2018/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:48.71(Chemistry, Multidisciplinary)

Platinum group metal-free catalysts based on transition metal-nitrogen-carbon nanomaterials have been studied by a combination of in situ X-ray spectroscopy techniques, high-resolution transmission electron microscope, M$"o$ssbauer spectroscopy, electrochemical methods and density functional theory. Fe-N-C oxygen reduction reaction electrocatalysts were synthesized by varying several synthetic parameters to obtain nanomaterials with different composition and morphology. Associated with Fe-N$$_x$$ motive and the presence of Fe metallic particles in the electrocatalysts showed the clear differences in the variation of composition; processing and treatment conditions of sacrificial support method. From the results of material characterization; catalytic activity and theoretical studies; Fe metallic particles (coated with carbon) are main contributors into the HO$$_{2}$$$$^{-}$$ generation.

論文

Structure of the magnetic excitations in the spin-1/2 triangular-lattice Heisenberg antiferromagnet Ba$$_{3}$$CoSb$$_{2}$$O$$_{9}$$

伊藤 沙也*; 栗田 伸之*; 田中 秀数*; 河村 聖子; 中島 健次; 伊藤 晋一*; 桑原 慶太郎*; 加倉井 和久*

Nature Communications (Internet), 8, p.235_1 - 235_6, 2017/08

 被引用回数:76 パーセンタイル:94.06(Multidisciplinary Sciences)

A spin-1/2 triangular-lattice Heisenberg antiferromagnet (TLHAF) is a prototypical frustrated quantum magnet, which exhibits remarkable quantum many-body effects that arise from the synergy between spin frustration and quantum fluctuation. The ground-state properties of a spin-1/2 TLHAF are theoretically well understood. However, magnetic excitations are less well understood and the theoretical consensus is limited. The experimental study of the magnetic excitations in spin-1/2 TLHAFs has also been limited. Here we show the whole picture of magnetic excitations in the spin-1/2 TLHAF Ba$$_{3}$$CoSb$$_{2}$$O$$_{9}$$ investigated by inelastic neutron scattering. Significantly different from the theory, the excitation spectra have a three-stage energy structure. The lowest first stage is composed of dispersion branches of single-magnon excitations. The second and third stages are dispersive continua accompanied by columnar continuum extending above 10 meV, which is six times larger than the exchange interaction J=1.67 meV. Our results indicate the necessity of a new theoretical framework.

論文

NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C hydrazine electrooxidation catalysts for anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 増田 晃之*; 吉本 光児*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 164(4), p.F229 - F234, 2017/01

 被引用回数:13 パーセンタイル:43.11(Electrochemistry)

NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), (4:1), (2:1), NiO/C, and Ni/C catalysts for hydrazine electrooxidation were synthesized by an evaporation drying method followed by thermal annealing. Prepared catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM), energy dispersive X-ray spectrometry (EDS), and X-ray absorption fine structure (XAFS). The highest catalytic activity in mentioned above reactionwas found for Ni/C, followed by: NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (8:1), NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (4:1). NiO/Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C (2:1) whiles NiO/C has almost no activity for hydrazine oxidation. It was explained by oxygen defect of NiO in NiO/ Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$/C from XAFS analysis. The selectivity hydrazine electrooxidation as measured by ammonia production resulted in observation that metallic Ni surface facilitates N-N bond breaking of hydrazine, which was confirmed by density functional theory (DFT) calculations.

論文

Mechanism study of hydrazine electrooxidation reaction on nickel oxide surface in alkaline electrolyte by in situ XAFS

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 松村 大樹; 田村 和久; 堀 彰宏*; 堀内 洋輔*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; et al.

Journal of the Electrochemical Society, 163(10), p.H951 - H957, 2016/08

 被引用回数:30 パーセンタイル:76.17(Electrochemistry)

The catalytic process takes place on nickel oxide surface of a Ni oxide nano-particle decorated carbon support (NiO/C). In-situ X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy was used to investigate the reaction mechanism for hydrazine electrooxidation on NiO surface. The spectra of X-ray absorption near-edge structure (XANES) of Ni K-edge indicated that adsorption of OH$$^{-}$$ on Ni site during the hydrazine electrooxidation reaction. Density functional theory (DFT) calculations were used to elucidate and suggest the mechanism of the electrooxidation and specifically propose the localization of electron density from OH$$^{-}$$ to 3d orbital of Ni in NiO. It is found that the accessibility of Ni atomic sites in NiO structure is critical for hydrazine electrooxidation. Based on this study, we propose a possible reaction mechanism for selective hydrazine electrooxidation to water and nitrogen taking place on NiO surface as it is applicable to direct hydrazine alkaline membrane fuel cells.

論文

アニオン形燃料電池用非白金系電極触媒の開発

坂本 友和*; 岸 浩史*; 山口 進*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄

表面科学, 37(2), p.78 - 83, 2016/02

自動車のゼロエミッション化は、環境対策技術における重要な取り組みの1つであり、そのうえで燃料電池車の開発は重要となっている。燃料電池車が普及する上で重要なのは、燃料コストが低く、インフラ整備が容易であることであり、これを満たすのは、電池材料が非貴金属で構成可能であり燃料が液体である、ヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池である。我々はこのヒドラジンを燃料とするアニオン形燃料電池を開発しており、すでに2013年に試作車が完成する段階まで進んでいる。本稿では、燃料電池の心臓部である、電極触媒の開発について解説する。

論文

Operando XAFS study of carbon supported Ni, NiZn, and Co catalysts for hydrazine electrooxidation for use in anion exchange membrane fuel cells

坂本 友和*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; Martinez, U.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 田村 和久; 西畑 保雄; 田中 裕久*

Electrochimica Acta, 163, p.116 - 122, 2015/05

 被引用回数:57 パーセンタイル:83.48(Electrochemistry)

Carbon supported Ni, Ni$$_{0.87}$$Zn$$_{0.13}$$, and Co hydrazine electrooxidation catalysts were synthesized by an impregnation/freeze-drying procedure followed by thermal annealing for use as anode catalyst of direct hydrazine hydrate fuel cells (DHFCs). The cell performance of DHFCs changed significantly when different catalysts were used as anode. Ammonia generation from anode outlet at open circuit voltage (OCV) condition was higher for Co/C than for Ni-based catalysts. To better understand the cause of different performance and selectivity of each anode catalyst, extensive ex-situ and operando characterization was carried out. Operando XAFS measurement of Ni-K and Co-$$K$$ edge shows the potential dependence of atomic structure of Ni/C, Ni$$_{0.87}$$Zn$$_{0.13}$$/C, and Co/C during hydrazine electrooxidation reaction.

論文

In situ XAFS and HAXPES analysis and theoretical study of cobalt polypyrrole incorporated on carbon (CoPPyC) oxygen reduction reaction catalysts for anion-exchange membrane fuel cells

朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Saputro, A. G.*; 中西 寛*; 笠井 秀明*; Artyushkova, K.*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 118(44), p.25480 - 25486, 2014/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:44.72(Chemistry, Physical)

Non-noble metal electrocatalysts not only are a solution to limited resources but also achieve higher efficiency for fuel cells, especially in alkaline media such as alkaline membrane fuel cells. Co-polypyrrole-based electrocatalysts provide high oxygen reduction reaction (ORR) reactivity, but the active sites and reaction mechanism have yet to be elucidated fully. In this study, ex situ and in situ synchrotron characterization and theoretical study have been combined to evaluate the ORR mechanism on two possible active sites consisting of Co coordinated with pyrrolic nitrogen and Co coordinated with pyridinic nitrogen.

論文

Unsteady elbow pipe flow to develop a flow-induced vibration evaluation methodology for JSFR

山野 秀将; 田中 正暁; 小野 綾子; 村上 貴裕*; 岩本 幸治*; 結城 和久*; 佐郷 ひろみ*; 早川 教*

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

JSFRにおける1次冷却系配管のための流力振動評価手法開発の現状を報告する。特に、配管内非定常流れに着目した研究開発の現況を記述する。1/3縮尺試験体を用いた試験では入口での旋回流の影響を調べた。その結果、エルボ下流における剥離領域が歪められた。しかしながら、配管壁にかかる圧力変動に対する旋回流の影響は有意でないことが明らかとなった。シミューションについても実施され、流況や流速分布にはレイノルズ数の影響はほとんどないことが示された。

論文

Identified charged hadron production in $$p + p$$ collisions at $$sqrt{s}$$ = 200 and 62.4 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review C, 83(6), p.064903_1 - 064903_29, 2011/06

 被引用回数:184 パーセンタイル:99.45(Physics, Nuclear)

200GeVと62.4GeVでの陽子陽子の中心衝突からの$$pi, K, p$$の横運動量分布及び収量をRHICのPHENIX実験によって測定した。それぞれエネルギーでの逆スロープパラメーター、平均横運動量及び単位rapidityあたりの収量を求め、異なるエネルギーでの他の測定結果と比較する。また$$m_T$$$$x_T$$スケーリングのようなスケーリングについて示して陽子陽子衝突における粒子生成メカニズムについて議論する。さらに測定したスペクトルを二次の摂動QCDの計算と比較する。

論文

AMATERAS; A Cold-neutron disk chopper spectrometer

中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥; 中村 充孝; 梶本 亮一; 稲村 泰弘; 高橋 伸明; 相澤 一也; 鈴谷 賢太郎; 柴田 薫; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.B), p.SB028_1 - SB028_6, 2011/05

 被引用回数:125 パーセンタイル:95.68(Physics, Multidisciplinary)

アマテラスは、J-PARCの物質・生命科学実験施設に設置された冷中性子ディスクチョッパー型分光器であり、結合型水素モデレーターと新開発の高速ディスクチョッパーの組合せで、高分解能,高強度を両立させる最新鋭の中性子分光器である。今回の発表では、これまでの機器調整とユーザー利用の成果を踏まえ、アマテラスの現状と性能、そして、得られた成果の例を示す。

論文

Unsteady elbow pipe flow to develop a flow-induced vibration evaluation methodology for Japan sodium-cooled fast reactor

山野 秀将; 田中 正暁; 村上 貴裕*; 岩本 幸治*; 結城 和久*; 佐郷 ひろみ*; 早川 教*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(4), p.677 - 687, 2011/04

先進ループ型ナトリウム冷却高速炉の1次系冷却配管のための流力振動評価法開発の現在の状況について、中でもエルボ配管の非定常流動の最近の調査状況を中心に報告する。

論文

Azimuthal correlations of electrons from heavy-flavor decay with hadrons in $$p+p$$ and Au+Au collisions at $$sqrt{s_{NN}}$$ = 200 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Aramaki, Y.*; et al.

Physical Review C, 83(4), p.044912_1 - 044912_16, 2011/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:49.6(Physics, Nuclear)

重いフレーバーのメソンの崩壊からの電子の測定は、このメソンの収量が金金衝突では陽子陽子に比べて抑制されていることを示している。われわれはこの研究をさらに進めて二つの粒子の相関、つまり重いフレーバーメソンの崩壊からの電子と、もう一つの重いフレーバーメソンあるいはジェットの破片からの荷電ハドロン、の相関を調べた。この測定は重いクォークとクォークグルオン物質の相互作用についてのより詳しい情報を与えるものである。われわれは特に金金衝突では陽子陽子に比べて反対側のジェットの形と収量が変化していることを見いだした。

論文

XAFS analysis of unpyrolyzed CoPPyC oxygen reduction catalysts for Anion-Exchange Membrane Fuel Cells (AMFC)

朝澤 浩一郎*; 山本 和矢*; 山田 浩次*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Atanassov, P.*

ECS Transactions, 33(1), p.1751 - 1755, 2010/10

Coポリピロールカーボン(PPyC)をX線吸収分光法により構造解析を行った。この試料は酸処理により酸素還元活性が高くなる。酸処理前の近接構造は2つのピークからなり、1つはCo-O/Nからなる軽元素の配位であり、もう1つは水酸化コバルトに起因するピークであった。後者のピークのみが酸処理により消滅した。触媒活性の結果と合わせて、熱処理を施さずとも、活性に寄与すると推測されるCo-Nの配位が存在することがわかった。

論文

Exchange-striction associated with the elliptical proper helical magnetic structure in the ferroelectric phase of CuFe$$_{1-y}$$Ga$$_{y}$$O$$_{2}$$

寺田 典樹*; 中島 多朗*; 満田 節生*; 松田 雅昌; 加倉井 和久; 田中 義人*; 北澤 英明*

Journal of Physics; Conference Series, 211(1), p.012005_1 - 012005_6, 2010/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.79(Physics, Applied)

Detailed magnetic structure in the ferroelectric phase of CuFe$$_{1-y}$$Ga$$_{y}$$O$$_{2}$$ has been recently determined to be proper helical structure with the ellipcity of $$sim$$ 0.9 by the comprehensive neutron diffraction study. In the present study, we have investigated the lattice modulation associated with the elliptical magnetic structure, using resonant X-ray diffraction measurements on CuFe$$_{0.965}$$Ga$$_{0.035}$$O$$_{2}$$. We observed the superlattice reflection indexed as (0, 1+2$$q$$$$_{rm m}$$, 0), where $$q$$$$_{rm m}$$ is the wave number of the magnetic modulation. The energy spectrum near the Fe-$$K$$ absorption edge for the superlattice peak intensity conforms with that for the fundamental (0, 2, 0) intensity, suggesting that the superlattice modulation is at least associated with the displacements of the Fe ions, The origin of the superlattice modulation is discussed within the exchange-striction model.

論文

Suppression of high-cycle thermal fatigue at a mixing tee with a 90-degree bend upstream by changing its geometry

結城 和久*; 小原 啓*; 橋爪 秀利*; 田中 正暁; 村松 壽晴; 戸田 三朗*

Proceedings of 7th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-7) (CD-ROM), 21 Pages, 2008/10

上流に90度曲がり管(エルボ)を有するT字合流配管部で、PIV(粒子画像計測法)により速度場の計測と流体温度計測を実施した。実験パラメータはエルボ出口からT字合流部までの距離及びエルボの曲率半径である。実験により、曲率半径の大小(はく離の有無)に応じて、エルボとT字合流部との距離を適切に定めることで流体混合による高サイクル熱疲労の発生を緩和する手法を提案した。

論文

Influence of secondary flow generated in a 90-deg bend on the thermal-hydraulic characteristics in a mixing tee

結城 和久*; 菅原 良昌*; Hosseini, S. M.*; 橋爪 秀利*; 戸田 三朗*; 田中 正暁; 村松 壽晴

Nuclear Science and Engineering, 158(2), p.194 - 202, 2008/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:23.51(Nuclear Science & Technology)

本研究では、粒子画像流速測定法(PIV)による速度計測と壁近傍での流体温度計測によって、上流側に90度曲がり管を有するT字合流配管部における非等温流体混合現象と、非定常の流体混合によって生じる温度変動発生メカニズムの関係を解明することを目的としている。実験により、90度曲がり管内で発生する2次流れと枝管より流出する噴流挙動との関係、及び混合領域における2次流れと温度変動特性との関係について明らかにした。

論文

Softening of magnetic excitations leading to pressure-induced quantum phase transition in gapped spin system KCuCl$$_{3}$$

後藤 健治*; 長壁 豊隆; 加倉井 和久; 上床 美也*; 大沢 明*; 川上 潤*; 田中 秀数*

Journal of the Physical Society of Japan, 76(5), p.053704_1 - 053704_4, 2007/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:57.82(Physics, Multidisciplinary)

スピンギャップ系KCuCl$$_{3}$$における圧力下の磁気励起の中性子非弾性散乱実験を行った。4.7kbarの静水圧下における磁気励起のソフト化が明瞭に観測された。その分散関係の解析により圧力下でダイマー内の相互作用が減少し、ほぼすべてのダイマー間の相互作用が増加することを明らかにした。

論文

Control technique of high-cycle thermal fatigue at a mixing tee with a 90-degree bend upstream by changing its location

小原 啓*; 結城 和久*; Hoseini, S. M.*; 橋爪 秀利*; 田中 正暁

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 10 Pages, 2007/04

上流側に90度の曲がり管(エルボ)を有するT字合流配管でのサーマルストライピング現象による配管構造材の熱疲労に関する実験研究を実施した。配管合流部では高低温流体の混合により、流体中で温度変動が発生する。その流体中の温度変動が配管表面に輸送されると、配管表面に温度変動をもたらされるとともに、その温度変動特性に応じて応力変動が発生する。温度変動特性及び構造材側の条件によっては熱疲労による損傷条件を起こす可能性がある。このとき、上流側に曲がり管を設置すると、曲がり管内で発生する2次流れによって下流の配管合流部における温度変動特性は、曲がり管のない直管体系とは異なる特性を示す。曲がり管出口と枝配管との距離が温度変動特性を支配する重要なパラメータとなり、その距離によっては温度変動を抑制する方向に作用し、間接的に温度変動を制御することにも繋がる。そこで、曲がり管出口と枝配管との距離をパラメータとして水流動実験によって温度変動特性と、その制御可能性について調べた。

論文

Pressure-induced magnetic ordering in KCuCl$$_{3}$$

加倉井 和久; 長壁 豊隆; 後藤 健治*; 大沢 明*; 藤澤 真士*; 田中 秀数*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(Part 1), p.450 - 452, 2006/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.63(Physics, Condensed Matter)

KCuCl$$_{3}$$及びTlCuCl$$_{3}$$はそれぞれ31K及び7.7Kのギャップエネルギーを持つスピンシングレット基底状態系である。このスピンギャップの要因はCu$$_{2}$$Cl$$_{6}$$が形成する反強磁性ダイマーである。磁化の測定からそれぞれ8.8kbar及び0.42kbarの臨界磁場でこれらの系が圧力誘起磁気秩序を示すことが明らかにされた。今回、圧力下の中性子散乱実験によりこの圧力誘起磁気秩序構造を解明し、スピン-格子相関に起因すると思われる新規なスピン方向変移(spin reorientation)が観測されたので報告する。

論文

Stress intensity factor estimation for embedded and a surface cracks in an RPV subjected to yielding of cladding

柴田 勝之; 鬼沢 邦雄; 田中 和久; 鈴木 雅秀

Proceedings of 2006 ASME Pressure Vessels and Piping Division Conference (PVP 2006)/International Council on Pressure Vessel Technology (ICPVT-11) (CD-ROM), 9 Pages, 2006/07

原子炉容器の健全性評価に適用される加圧熱衝撃等の熱流体トランジェントの下では、容器壁の母材が弾性範囲に留まる一方、内面冷却によりクラッドには降伏を超える高い熱応力が発生することがある。容器の健全性評価は、線形破壊力学に基づき、応力拡大係数(K値)を用いて行われるが、この荷重条件でのK値は有限要素法による解以外には得られていない。本研究では、クラッドの塑性崩壊条件に基づくK値簡易推定法を提案した。この推定法から得られたアンダークラッドき裂と表面き裂のK値について、既存の解と比較した結果良い一致が見られた。

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