JOPSS:検索結果一覧

論文

Direct observation of Cm(III)-fulvate species on fulvic acid-montmorillonite hybrid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋嘉夫*; 木村貴海; 薬袋佳孝*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 66(1), p.1 - 12, 2002/01

https://doi.org/10.1016/S0016-7037(01)00748-7

被引用回数：63 パーセンタイル：73.51(Geochemistry & Geophysics)

環境中において粘土鉱物などの無機粒子とフミン酸などの有機物は強く結合して、有機-無機複合体を形成する。このような複合体と金属イオンとの相互作用を明らかにするために、レーザー誘起蛍光分光法(LIF)を用いてフルボ酸-モンモリロナイト複合体に吸着したCm(III)を直接的に観察した。LIFによりCm(III)はフルボ酸錯体として複合体に吸着することが明確に示された。Cm(III)の固液分配及び錯形成の結果と合わせて、一般に、環境中におけるアクチノイド(III)イオンの挙動はフミン物質の固液分配により支配されることを明らかにした。

論文

Speciation of europium(III) sorbed on a montmorillonite surface in the presence of polycarboxylic acid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋嘉夫*; 木村貴海; 加藤義春; 薬袋佳孝*

Environmental Science & Technology, 33(22), p.4016 - 4021, 1999/00

https://doi.org/10.1021/es990037n

被引用回数：46 パーセンタイル：74.45(Engineering, Environmental)

水溶液中でポリアクリル酸、ポリメタクリル酸で被われたモンモリロナイトなどの有機-無機複合体上に吸着したEu(III)のスペシエーションに時間分解蛍光法を応用した。Eu(III)吸着種の発光寿命、発光スペクトルの測定から、Eu(III)はEu(III)-ポリカルボン酸錯体としてモンモリロナイト上に吸着することを見いだした。さらに、Eu(III)-ポリカルボン酸錯体及び無機Eu(III)化学種の安定性が有機-無機複合体上のEu(III)吸着種を制御することを明らかにした。これらから、天然水系においてEu(III)がフミン酸-粘土鉱物などの有機-無機複合体と接触すると、Eu(III)はフミン酸錯体として吸着することが示唆された。

論文

Laser-induced fluorescence study on the interaction of Eu(III) with polycarboxylates

高橋嘉夫*; 木村貴海; 加藤義春; 薬袋佳孝*; 巻出義紘*; 富永健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.335 - 340, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349507

被引用回数：15 パーセンタイル：72.26(Chemistry, Analytical)

天然に存在するフミン酸のような高分子有機酸とアクチノイド(III)及びランタノイド(III)との錯形成は重要であるが、その不均一性によりその錯構造は明らかではない。Eu(III)とポリカルボン酸[ポリアクリル酸(PAA),ポリマレイン酸(PMA),ポリメタクリル酸(PMAA),ポリヒドロキシアクリル酸(PHAA)]をモデル物質に用いて、レーザー誘起分光法により錯体の水和数N $_{H2O}$ の測定からその構造を研究した。PAA錯体ではpH2.5から錯形成し、3.5pH9で2.5N $_{H2O}$ 4であった。PMM及びPHAA錯体のN $_{H2O}$ は安定度定数と逆の順序(PHAA錯体PAA錯体PMA錯体)であった。これは、より多くの脱水和により安定な錯体が形成されることを示す。PMAA錯体のN $_{H2O}$ のpH依存性は他の錯体と異なり、pH7で極大を示した。pH滴定、粘性測定からPMAA錯体の急激な形態の転移としてこれを解釈した。

論文

Determination of the hydration number of actinides(III) and lanthanides(III) by luminescence lifetime measurement and its application to the speciation study

木村貴海; 加藤義春; 武石秀世; 高橋嘉夫*; 薬袋佳孝*; Choppin, G. R.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00

金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N $_{H2O}$ )は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命 $tau_{obs}$ とH $_{H2O}$ の相関を系統的に研究した。D $_{2}$ O-H $_{2}$ O混合溶液中のH $_{2}$ Oの濃度と1/ $tau_{obs}$ の比例関係及びH $_{2}$ O中におけるN $_{H2O}$ の値から、 $tau_{obs}$ 測定によるH $_{2}$ O評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。

論文

Adsorption of europium(III) and americium(III) on kaolinite and montmorillonite in the presence of humic acid

高橋嘉夫*; 薬袋佳孝*; 木村貴海; 富永健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 234(1-2), p.277 - 282, 1998/00

https://doi.org/10.1007/BF02389785

被引用回数：37 パーセンタイル：91.63(Chemistry, Analytical)

フミン酸共存下でのIII価ユウロピウムとアメリシウムのカオリナイト、モンモリロナイトへの吸着挙動を研究した。この系で、フミン酸もまたカオリナイト、モンモリロナイトに吸着した。速度論的研究は、Eu(III)とAm(III)が水溶液中または粘土鉱物上でフミン酸錯体を形成することを示す。これらIII価イオンとフミン酸の吸着のpH依存性は支持電解質濃度Cs=0.02及び0.1Mで一致した。これはpH3~10でフミン酸錯体がEu(III)とAm(III)の主要な化学種であることを示す。Cs=0.7Mでフミン酸は顕著に吸着し、Eu(III)とAm(III)もCs=0.02及び0.1Mのときよりも固相に吸着した。これらの結果はフミン酸で被われた粘土鉱物のような擬コロイドが環境中におけるIII価イオンの収集体として重要であることを示す。III価イオンの挙動にとってフミン酸の挙動が重要なので、粘土鉱物へのフミン酸の吸着を検討した。

論文

Characterization of Eu(III) species sorbed on silica and montmorillonite by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋嘉夫*; 木村貴海; 加藤義春; 薬袋佳孝*; 富永健*

Radiochimica Acta, 82, p.227 - 232, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.227

固液界面での反応の研究では直接的な分光法による化学種の分析が不可欠である。本報では、水溶液中のモンモリロナイト、アエロシル上のEu(III)吸着種のキャラクタリゼーションにレーザー誘起蛍光法を適用した。モンモリロナイト系では、pH6でEu(III)の水和イオンが吸着した。このpH範囲でモンモリロナイト表面の水層によると思われる励起Eu(III)の消光が見られた。8pH13では5~7の内部水和水を失ったEu(III)が吸着した。この化学種は炭酸錯体などの無機錯体と考えられる。またpH9ではEu(III)沈殿によると考えられる短寿命(100s)成分がみられた。アエロシル系では、pH6でEu(III)は吸着した。Eu(III)の発光寿命はきわめて長く、8pH11で吸着種の内部水和数は0.5~2であった。pH=7におけるこの値は4.5から2へと経時変化した。これから、吸着したEu(III)はアエロシルのSiO $_{2}$ に取り込まれると考えられる。

論文

Laser-induced luminescence study of europium(III) polyacrylate and polymaleate complexes

高橋嘉夫*; 木村貴海; 加藤義春; 薬袋佳孝*; 富永健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 212(1), p.11 - 21, 1996/00

ポリアクリル酸及びポリマレイン酸錯体中のユウロピウム(III)に結合した水分子数を評価するために、それらの蛍光寿命を測定した。支持電解質濃度が0.01Mの場合、錯体中のユウロピウム(III)に残存する水和数は3.5~4.5の範囲であった。残存水和数は支持電解質濃度の増加とともに減少した。これらの結果は、錯体中のユウロピウム(III)は高分子配位子によりとり囲まれていることを示す。

論文

Formation of actinide(III)-humate and its influence upon adsorption on kaolinite

高橋嘉夫*; 薬袋佳孝*; 木村貴海; 目黒義弘; 富永健*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.189 - 196, 1995/00

pH4.8から8、支持電解質濃度0.02から1mol/lで測定した、Eu(III)及びAm(III)とフミン酸の錯生成定数は、フミン酸錯体が水溶液系で主要な溶存種であることを示す。カオリナイト・水溶液間のEu(III)とAm(III)の分配係数は、溶液中のフミン酸により強く影響をうけた。フミン酸の吸着は鉱物表面へのアクチノイド(III)の定着を支配する要因として重要であると考えられる。

論文

Moessbauer spectroscopic study of frozen solutions of $^{57}$ Co using a specially designed cryostat for time differential coincidence emission Moessbauer spectroscopy of $^{237}$ Np

佐伯正克; 中田正美; 正木信行; 吉田善行; 遠藤和豊*; 薬袋佳孝*; 山下利之; 武藤博; 間柄正明

Hyperfine Interactions, 92, p.1177 - 1181, 1994/00

https://doi.org/10.1007/BF02065752

被引用回数：7 パーセンタイル：48.81(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

Np-237の発光メスバウア分光法に時間分割法を応用することの出来るクライオスタットを設計開発した。その性能は設計通り、到達温度6K以下、液体He保持時間24時間以上を達成した。さらに、14.4keVの線が合計4mm厚のBe窓を通して測定出来ることを確認した。このクライオスタットを用いて、Co-57凍結溶液による予備実験を行った。少なくとも、5.5Kにおいては、Fe(III)に由来する異常原子価状態が存在することを確認したが、Fe(II)とFe(III)の相対比は5.5Kから150Kの間でほぼ一定であった。

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