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斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也
ACS ES&T Water (Internet), 3(12), p.4103 - 4112, 2023/12
Dissolved organic matter (DOM) plays important roles for the fate of contaminants and nutrients in the nature. Nevertheless, our understanding on DOM in deep groundwater is limited. This study tackled this issue by intensive groundwater sampling at various depths of an underground research laboratory. The origin and the binding properties of different fluorescent DOM components against Eu(III) were studied by fluorescence emission-excitation-matrices (EEMs) and parallel factor analysis (PARAFAC). Four components with distinctive fluorescent properties were obtained by PARAFAC: one marine humic-like component, two terrestrial humic-like components, and one protein-like component. It was revealed that Eu(III) strongly bound to the terrestrial humic-like components but less so to the marine humic-like component. The partial least squares (PLS) regression further revealed the origin and distributions of the components. It was suggested that microbial decomposition of the DOM components, the input of marine humic-like component from sedimentary rocks and mixing of fossil meteoric and sea waters determined their spatial distributions and affinities to Eu(III). These results indicated the dynamic nature of DOM in deep groundwater of marine deposits and provided an important insight to discuss their impacts on the migration of contaminants and nutrient in deep underground environments.
西 柊作*; 斉藤 拓巳*; 渡辺 勇輔; 宮川 和也
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、天然バリアには放射性核種の移行を遅延し、濃度を希釈する機能が求められる。地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変えることが知られている。表層環境のNOMについては、金属イオンとの錯生成を表すための機構論的なモデルが提案され、多様な環境条件の下で検証されてきたが、そうしたモデルを処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のNOMを類型化し、表層環境のNOMと比較することが必要である。本報告では、瑞浪超深地層研究所及び幌延深地層研究センターの両地下施設を用いて得られた深部地下環境のNOMについて、三次元蛍光測定から得られる励起蛍光マトリクスと多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysisを用いて整理・類型化し、深度や地質条件、地下水の化学的性質との相関から、その多様性の起源を報告する。
西 柊作*; 宮川 和也; 戸田 賀奈子*; 斉藤 拓巳*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。特に、表層環境のNOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のNOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。2021年春の年会では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、NOMを含む堆積岩系の深部地下水に、ユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysisを用いて、結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。本発表では、新たな試料を追加して、より網羅的な議論を行う。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 戸田 賀奈子*; 宮川 和也; 天野 由記
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、ガラス固化体から地下水に溶出した放射性核種は、さまざまな相互作用を行いながら拡散によって周辺母岩に移行する。日本原子力研究開発機構は、令和2年度以降の幌延深地層研究計画に基づく研究課題の中で、有機物やコロイド・微生物が放射性核種の移行に与える影響を確認するための物質移行試験に取り組んでいる。地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。表層環境のNOMについては、金属イオンとの結合モデルが提案されているが、地層処分の安全評価においては、深部地下環境のNOMと核種との結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、堆積岩系の深部地下水中のNOMを対象として、3価アクチノイドのアナログ元素であるEuを添加する消光実験を行った。得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析により結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源を明らかにするとともに、Euとの錯生成能を評価した。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は、放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。さらに、フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析から得られた高分解能の質量分布から結合反応に寄与するDOMの分子式を特定することで、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也; 天野 由記; 別部 光里*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水として幌延深地層研究センター地下施設から得られた地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。その結果、起源の異なる4つの蛍光性DOMの存在が明らかになり、それぞれ海洋の腐植様物質、2種類の表層環境由来の腐植様物質、トリプトファンの蛍光特性を有するタンパク質に相当することが示唆された。また、海洋の腐植様物質に相当する成分は、特にEu
との反応性が低いことが明らかになった。
