Revealing the origin and ion-binding properties of dissolved organic matters in deep sedimentary groundwater

堆積岩深部地下水中の溶存有機物の起源およびイオン結合特性の解明

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也   

Saito, Takumi*; Nishi, Shusaku*; Sato, Hayato*; Miyakawa, Kazuya

高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は、放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。さらに、フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析から得られた高分解能の質量分布から結合反応に寄与するDOMの分子式を特定することで、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。

Dissolved organic matters (DOMs) play an important role for the fate of pollutants in surface and subsurface environments. For migration of radionuclides, the binding to DOMs modulates their aqueous speciation, reduce the adsorption on rock surface, and even enhance their transport, compared with non-sorbing tracers. The origin of DOMs in surface environments have been studied for decades and mechanistic models are proposed, which can describe ion-binding to major fractions DOMs (i.e. humic and fulvic fractions) over a wide range of environmental conditions. Nevertheless, our understanding on deep groundwater DOMs remains limited, and it is still disputable if model parameters calibrated for surface DOMs can be applied for their counterparts in deep subsurface environments. This study aims to reveal the origin of different DOM components in deep sedimentary groundwater and their ion-binding properties by fluorescence spectroscopy and high-resolution mass spectrometry. The results of both techniques are processed and correlated by multivariate analysis to find different DOM components and pursue their molecular characteristics. In the conference, we will present various molecular metrices describing the EEM components with the help of an advanced multivariate technique, which allows us to simultaneously process both the entire data sets of EEM and FT-ICR-MS data, consisting of the different data dimensions.