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論文

Precise magnetization measurements down to 500 mK using a miniature $$^3$$He cryostat and a closed-cycle $$^3$$He gas handling system installed in a SQUID magnetometer without continuous-cooling functionality

島村 一利*; 輪島 裕樹*; 牧野 隼士*; 阿部 聡*; 芳賀 芳範; 佐藤 由昌*; 河江 達也*; 吉田 靖雄*

Japanese Journal of Applied Physics, 61(5), p.056502_1 - 056502_7, 2022/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.43(Physics, Applied)

We have conducted precise magnetization measurements down to 500 mK using a commercial magnetometer. The gas handling system contains two sorption pumps filled with granular charcoals. $$^3$$He gas is pressurized up to ambient pressure for liquification at 3 K and the vapor is pumped for cooling. We demonstrate the performance of the system by observing the Meissner effect of aluminum below the superconducting transition temperature.

論文

Application of a novel gas phase synthesis approach to carbonyl complexes of accelerator-produced 5d transition metals

G$"o$tz, M.*; Yakushev, A.*; G$"o$tz, S.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.

Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.61(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.58(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.28(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.57(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:51.02(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:48.21(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

EUV spectra from highly charged tin ions observed in low density plasma in LHD

鈴木 千尋*; 加藤 隆子*; 佐藤 国憲*; 田村 直樹*; 加藤 太治*; 須藤 滋*; 山本 則正*; 田沼 肇*; 大橋 隼人*; 須田 慎太郎*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 163, p.012019_1 - 012019_4, 2009/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:93.92(Physics, Multidisciplinary)

LHDにおける低密度プラズマ中のスズイオンからのEUVスペクトルの測定を行った。プラズマが急激に冷却し、放射崩壊に近づくときは、よく知られた13.5nm付近の発光が観測されるのに対し、プラズマが緩やかに冷却するときは、13.8$$sim$$14.6nmに未同定のラインが見られた。前者は11$$sim$$14価,後者は19価以上のスズイオンの発光と考えられる。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:71.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

報告書

MK-III性能試験における放射線管理関係試験結果報告

干場 英明; 橋本 周; 色川 弘行; 薄井 利英; 佐藤 隼人; 江森 修一

JNC TN9410 2004-017, 170 Pages, 2004/08

JNC-TN9410-2004-017.pdf:18.93MB

「常陽」のMK-III計画では、2000年10月から本格的な冷却系改造工事が実施され、総合機能試験を経て、2003年6月から設計性能の確認及び照射炉としての基本特性の確認を目的に、性能試験が実施された。性能試験は、全体で28項目の試験が実施され、この内、放射線管理課は、空間線量率分布、放射線管理、廃ガス濃度測定の3項目を担当した。放射線管理課が担当した性能試験は、2003年6月27日の原子炉起動前から開始し、原子炉熱出力が約40MWt、約70MWt、約105MWt、約125MWt、定格熱出力(140MWt)の状態で実施した。放射線管理課が担当した使用前検査については、原子炉運転中及び停止中の線量率測定検査、放射性物質濃度測定検査、処理能力検査を担当し、2003年11月27日に最終検査である原子炉停止中の線量率測定検査を受検し、合格をもって全ての試験が終了した。性能試験で得られた主な結果は以下の通りである。1)全ての試験項目について、判定基準以下であることが確認できた。2)空間線量率測定、放射線管理で得られたデータについては、全体的にMK-II運転時と比べて低い値であることが確認できた。今回の性能試験では、全ての試験項目について判定基準以下であることが確認できたが、これから状況が変化する可能性もあることから、今後も今回の試験項目について適宜確認していく必要があると考える。

論文

Reaction methanol with hydriodic acid as a step of CIS process

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

International Journal of Hydrogen Energy, 15(2), p.93 - 97, 1990/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

ヨウ化水素酸の作用により、メタノールからヨウ化メチルを合成する反応に対して、ヨウ素が加速効果を持つことを見い出した。また、メタノールに対するヨウ化水素の仕込み比が小さい場合、生成するヨウ化メチルとメタノールからジメチルエーテルを生成する副反応が生起し、この副反応もヨウ素の存在により促進されることを見い出した。

論文

酸化ニッケル(II)の水素還元反応

中島 隼人; 清水 三郎; 小貫 薫; 池添 康正; 佐藤 章一

日本化学会誌, 1989(4), p.681 - 686, 1989/04

酸化ニッケル(II)の水素還元反応について、熱てんびんを用い、還元速度におよぼす温度および水素分圧の影響を調べた。還元温度455~673k、水素分圧5.1~101kPaの実験範囲で、反応機構の異なる2つの領域が現れる。すなわち、還元速度と水素分圧の間にLangmuir吸着等温式型の関係が成立する領域と、Freundlich吸着等温式型の関係が成立する領域がある。これらの領域における還元速度の活性化エネルギーは、前者で98$$pm$$4kJ/mol、後者では69$$pm$$6kJ/molと求められた。

論文

A Nickel-iodine-sulfur process for hydrogen production

佐藤 章一; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正

Int.J.Hydrogen Energy, 8(1), p.15 - 22, 1983/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:85.41(Chemistry, Physical)

沃素・硫黄系プロセスを改良し、ニッケル・沃素・硫黄を用いる新プロセス(NISプロセス)を考案した。本プロセスの特徴に、沃化ニッケルと硫酸ニッケルの溶媒抽出による分離と、高温反応に水または水素を含まない点である。主な単位操作についての実験結果と、フローシートに基づく熱収支、熱効率の検討結果についても述べた。

口頭

Fluoro complex formation of Rf and Db

永目 諭一郎; 秋山 和彦*; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 笠松 良崇; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 當銘 勇人*; et al.

no journal, , 

原子力機構で進めている超アクチノイド元素ラザホージウム(Rf)並びにドブニウム(Db)のフッ化物形成について報告する。化学的研究に使用する超アクチノイド核種$$^{261}$$Rf並びに$$^{262}$$Dbは原子力機構のタンデム加速器を用いて、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)並びに$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)反応で合成した。Rf並びにDbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中でのイオン交換挙動を、周期表の同族元素と比較しながら迅速化学分離装置AIDAを用いて詳細に調べた。その結果、Rfのフッ化物形成が同族元素のフッ化物形成より著しく弱いことがわかった。一方、Dbのフッ化物形成についても同様な結果が得られた。超アクチノイド元素の特異的なフッ化物形成について議論する。

口頭

Anion-exchange behavior of element 105, Db, in HF/HNO$$_{3}$$ media

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5${it n}$)反応により合成した105番元素$$^{262}$$Db(T$$_{1/2}$$=34s)の0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO$$_{3}$$水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。

口頭

105番元素DbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中における化学挙動

笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5${it n}$)反応により$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、$$alpha$$線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、$$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F,${it xn}$), $$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F,${it xn}$)反応により$$^{88}$$Nb(14.3分), $$^{170}$$Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTa$$>$$Nb$$sim$$Dbとなることがわかった。

口頭

塩酸溶液系におけるラザホージウムのTOPO逆相抽出クロマトグラフ挙動

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

タンデム加速器で合成された104番元素Rfを対象に、塩酸溶液系におけるトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)逆相抽出溶媒抽出実験を行った。その結果、Rfの抽出率は同族元素のZr及びHfと同様に塩酸濃度2Mから7Mにおいて塩酸濃度の増加とともに増加することがわかった。この結果は先に報告したトリブチルリン酸(TBP)抽出において、抽出率の増加が確認された塩酸濃度(7-8M)よりも低く、RfはTBPよりTOPOの方が配位しやすいことが明らかになった。

口頭

TOPO reversed-phase extraction behavior of rutherfordium in HCl solutions

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

Rf四塩化物錯体へのリン化合物の配位を系統的に調べるために、トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を抽出剤として用い、塩酸(HCl)系における抽出挙動を同族元素Zr, Hfとともに調べた。Rfの抽出率はZr, Hfとほぼ同じように2.0-7.0M HClにおいてHCl濃度の増加とともに増加することがわかった。このHCl濃度は以前行ったTBP抽出系で抽出率の変化が観測されたHCl濃度(7.0-8.0M)よりも低い。リン化合物が四塩化物錯体に配位しやすいほど、低いHCl濃度において金属イオンが抽出される。したがって、Rf, Zr, Hfのいずれの四塩化物錯体に対しても、TBPよりもTOPOの方が配位しやすいと考えられる。

口頭

Electrochemical oxidation of nobelium

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 北辻 章浩; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

シングルアトムに適用可能なクロマトグラフ分離を利用した電気化学装置を開発し、102番元素ノーベリウム(No)の電気化学的な酸化反応に適用した。$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C,5n)反応によって$$^{255}$$Noを合成し、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中におけるNoのクロマトグラフ挙動を電気化学装置を用いて調べた。また、電極表面でのクロマトグラフ分離の指標として、同条件下におけるSr$$^{2+}$$とYb$$^{3+}$$の挙動を調べた。その結果、印加電圧に関係なく、Yb$$^{3+}$$$$alpha$$-HIB溶液で溶出し、Sr$$^{2+}$$は電極表面に吸着した。0.2Vという低い印加電圧では、NoはSr$$^{2+}$$と同様に電極に吸着した。これはNoが最も安定な+2の酸化状態にある事を示している。一方、1.2Vという高い印加電圧では、NoはYb$$^{3+}$$と同様に$$alpha$$-HIB溶液中に観測された。この挙動はNoがNo$$^{3+}$$として存在することを示している。これらの結果は電気化学的なNo$$^{2+}$$からNo$$^{3+}$$への酸化が成功したことを示している。

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