検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年
検索結果: 100 件中 1件目~20件目を表示

発表形式

Initialising ...

選択項目を絞り込む

掲載資料名

Initialising ...

発表会議名

Initialising ...

筆頭著者名

Initialising ...

キーワード

Initialising ...

使用言語

Initialising ...

発行年

Initialising ...

開催年

Initialising ...

選択した検索結果をダウンロード

論文

Origin of dissolved organic matter in deep groundwater of marine deposits and its implication for metal binding

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也

ACS ES&T Water (Internet), 3(12), p.4103 - 4112, 2023/12

Dissolved organic matter (DOM) plays important roles for the fate of contaminants and nutrients in the nature. Nevertheless, our understanding on DOM in deep groundwater is limited. This study tackled this issue by intensive groundwater sampling at various depths of an underground research laboratory. The origin and the binding properties of different fluorescent DOM components against Eu(III) were studied by fluorescence emission-excitation-matrices (EEMs) and parallel factor analysis (PARAFAC). Four components with distinctive fluorescent properties were obtained by PARAFAC: one marine humic-like component, two terrestrial humic-like components, and one protein-like component. It was revealed that Eu(III) strongly bound to the terrestrial humic-like components but less so to the marine humic-like component. The partial least squares (PLS) regression further revealed the origin and distributions of the components. It was suggested that microbial decomposition of the DOM components, the input of marine humic-like component from sedimentary rocks and mixing of fossil meteoric and sea waters determined their spatial distributions and affinities to Eu(III). These results indicated the dynamic nature of DOM in deep groundwater of marine deposits and provided an important insight to discuss their impacts on the migration of contaminants and nutrient in deep underground environments.

論文

Heterogeneous aggregation of humic acids studied by small-angle neutron and X-ray scattering

斉藤 拓巳*; 元川 竜平; 大窪 貴洋*; 三浦 大輔*; 熊田 高之

Environmental Science & Technology, 57(26), p.9802 - 9810, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

Aggregation of humic acids (HAs) were studied by small-angle neutron and X-ray scattering techniques. The combination of these techniques enables us to examine aggregation structures of heterogeneous HA particles. Two HAs with distinctive compositions were examined; a commercial HA (PAHA) and a HA extracted from deep sedimentary groundwater (HHA). While macroscopic coagulation tests showed that these HAs were stable in solutions except for HHA at pH $$<$$ 6, small-angle neutron scattering (SANS) and X-ray scattering (SAXS) revealed that they formed aggregates with the sizes exceeding sub-micrometer length scale. The SAXS curves of PAHA remarkably varied with pD, whereas the SANS curves did not. With the help of theoretical fittings, it was revealed that PAHA aggregates consisted of two domains: poorly hydrated cores and well-hydrated proton-rich shells. The cores are (dis)aggregated with pD inside the aggregates of the shell. The SANS and SAXS curves of HHA resemble each other, and their intensities at low q increased with a decrease of pD, indicating the formation of homogeneous aggregates. This study revealed that distinctive aggregation behaviors exist in humic substances with heterogeneous structures like PAHA, which is invaluable for their roles in the fate of contaminants or nutrients in aqueous environments.

論文

Hydration states of europium(III) adsorbed on silicas with nano-sized pores

室田 健人*; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*

Applied Geochemistry, 152, p.105620_1 - 105620_11, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.05(Geochemistry & Geophysics)

The confinement in small spaces influences the complicated reaction involving water molecules under electrostatic potentials at the solid-liquid interface. It is unclear, in particular, how the hydration state of metal ions adsorbed on the surface changes as a function of the pore size. This study analyzed the adsorption states of europium aqua ions on mesoporous silicas with different pore distributions in comparison with nonporous silica using time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy. The parallel factor analysis was used to differentiate the contribution of different chemical species of Eu(III) to the fluorescence signal and determine the influence of the pore size on each chemical species. The results show that Eu(III) mainly form outer-sphere complexes with silica below pH 6, where Eu(III) adsorption is low. Within nano-sized pores, distortion of the hydration structure and a decrease in the hydration number were suggested in this pH range. As the concentration of the silicate ions derived from the dissolution of silica increases with increasing pH, Eu(III) form the silica/Eu(III) /silicate ternary surface complexes. Within nano-sized pores, the concentration of silicate ions decreases due to the overlap of the electric double layer, which inhibits the formation of the ternary surface complex. Furthermore, at high pH, Eu(III) multinuclear complexes formed only on the mesoporous silica surface. This adsorption behavior specific to nano-sized pores could not be concluded by macroscopic adsorption experiments alone because the amount of Eu$$^{3+}$$ adsorbed per unit surface area did not differ between the mesoporous and nonporous silicas. Consideration of the silicate complexes should be indispensable in future studies on the adsorption of lanthanide ions using mesoporous silica.

論文

High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (Ca$$_{2}$$SiO$$_{4}$$) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO$$_{4}$$). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO$$_{4}$$. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO$$_{4}$$ suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

論文

オールジャパンでとりくむ地層処分のいま,6; 処分場閉鎖後の安全評価(その2)

舘 幸男; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 64(5), p.290 - 295, 2022/05

本稿は、日本原子力学会誌の連載講座「オールジャパンでとりくむ地層処分のいま」の第6回であり、処分場閉鎖後の安全評価(その2)として、実際の地質環境の特徴や処分システムの長期変遷等を考慮した核種移行解析モデル・パラメータ設定に関する研究開発の現状について紹介する。

論文

Volatilization of B$$_{4}$$C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles

笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.71(Engineering, Environmental)

Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg$$^{-1}$$ of $$^{10+11}$$B and 11.99-1213 mg kg$$^{-1}$$ of Li. The $$^{11}$$B/$$^{10}$$B (4.15-4.21) and $$^{7}$$Li/$$^{6}$$Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances ($$sim$$4.05 and $$sim$$12.5, respectively), indicating that $$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li reactions occurred in B$$_{4}$$C prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.

論文

Uranium (VI) sorption on illite under varying carbonate concentrations; Batch experiments, modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy study

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 香西 直文; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105178_1 - 105178_8, 2022/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:86.47(Geochemistry & Geophysics)

Dissolved inorganic carbonate ions (DIC) present in groundwaters may affect both the aqueous and surface species of U(VI) due to its strong complexation ability with U(VI). However, it is still not clear how DIC affects U(VI) sorption on illite, which is one of the critical components in argillaceous rocks. In this study, the sorption of U(VI) on conditioned illite du Puy in presence of varying DIC concentrations (up to 250 mM DIC) as a function of pH was investigated by combining batch sorption experiments, surface complexation modeling, and the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS). The distribution coefficients of U(VI) were sensitive to the DIC concentration, which decreased with an increase of DIC. There is no sorption of U(VI) under relatively high DIC concentrations (100 mM DIC). The U(VI) sorption behavior on illite was modeled by using the 2 Site Protolysis Non-Electrostatic Surface Complexation and Cation Exchange model. Two ternary surface complexation reactions with carbonate were needed to depict the experimental sorption data in addition to binary and ternary hydroxo surface complexation reactions employed for the description of U sorption to illite without carbonate. The cryogenic TRLFS revealed that U(VI) did sorb to illite in presence of high DIC concentration (up to 10 mM DIC). The spectra were unchanged with DIC at pH 8.5, suggesting the surface speciation of U(VI) remained the same. The decay curves were biexponential, which further indicated that at least two species were responsible for the sorption. Our finding will help to predict the transport and retention behaviors of U(VI) near radioactive waste repositories.

論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.21(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.59(Nuclear Science & Technology)

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.

論文

Application of an augmentation method to MCR-ALS analysis for XAFS and Raman data matrices in the structural change of isopolymolybdates

佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 大場 弘則*

Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:10(Chemistry, Analytical)

モリブデンイオンMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo$$_{36}$$O$$_{112}$$(H$$_{2}$$O)$$_{16}$$]$$^{2+}$$$$rightarrow $$[Mo$$_{2}$$O$$_{5}$$(H$$_{2}$$O)$$_{6}$$]$$^{2+}$$$$rightarrow $$[HMoO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]$$^{+}$$へと変化する様子を明らかにした。

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:71.58(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Advanced gel electrophoresis techniques reveal heterogeneity of humic acids based on molecular weight distributions of kinetically inert Cu$$^{2+}$$-humate complexes

丸茂 和樹*; 松本 篤正*; 中野 純佳*; 渋川 雅美*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 53(24), p.14507 - 14515, 2019/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:29.01(Engineering, Environmental)

フミン酸(HA)は環境中に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、それらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動を解明することが重要である。本研究では、HAに保持された銅イオンの分子量分布を評価するため、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とした新規分析法を開発した。本法により、HAに対して高い分離能を有し、かつ泳動場の汚染金属イオンを抑制することが可能となり、HAの分子量に対する精確な金属イオン分布を得ることに成功した。また、PAGE, UV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、HAの分子量,金属イオン分布およびHA蛍光成分分布の相関を評価することにも成功した。本研究により、HA中の金属イオン配位サイトやHA蛍光成分はHAの分子量に対して不均一に分布しており、HAによる金属イオンの保持挙動は金属イオンの電荷や立体配位座によって大きく異なることを明らかにした。

論文

Reduction behaviors of permanganate by microbial cells and concomitant accumulation of divalent cations of Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2}$$+, and Co$$^{2+}$$

加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦

Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.42(Environmental Sciences)

本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Co$$^{2+}$$イオンが共存した場合、CoはCo$$^{3+}$$に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。

論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:22.5(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

Europium binding to humic substances extracted from deep underground sedimentary groundwater studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy

斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.46(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEu$$^{3+}$$イオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Eu$$^{3+}$$を含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Eu$$^{3+}$$と腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:74.83(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Sorption behavior of Np(V) on illite, shale and MX-80 in high ionic strength solutions

長崎 晋也*; 斉藤 拓巳; Yang, T.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 308(1), p.143 - 153, 2016/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:77.16(Chemistry, Analytical)

高塩濃度(6.0Mのイオン強度を有する模擬塩水、および、異なるNa/Ca比、イオン強度を有するNa-Ca-Cl溶液)、酸化的な雰囲気におけるイライト, 頁岩, ベントナイトへのNp(V)の吸着をバッチ法にて評価した。全ての固相に対して、吸着の分配比(Kd)はpHc、Na/Ca比の増加とともに上昇した。イライトと頁岩へのKdはイオン強度0.1$$sim$$4.6Mの範囲でイオン強度に依存せず、また、ベントナイトへのKdは1.0M以上でイオン強度に依存しなかった。

論文

Effects of weak organic acids on the size distribution and size-dependent metal binding of humic substances as studied by flow field-flow fractionation

山下 祐司*; 斉藤 拓巳

Journal of Environmental Chemical Engineering, 3(4), p.3024 - 3029, 2015/12

腐植物質はサイズや官能基組成の点で不均質な天然有機物であり、幅広い金属イオンと結合し、動態を変化させる。本研究では、ナノメートルスケールの連続的なサイズ分画が可能な流動場分画法を用いて、腐植物質のサイズ分布に与える有機酸の影響、および、腐植物質の分子サイズに依存した金属イオンの結合量の比較を行った。通常、pH緩衝剤としてもちいられるTris, MES, MOPSの3種類の有機酸存在下でのAldrichフミン酸(PAHA)のサイズ分布を調べた結果、Tris, MESでは、それぞれ、サイズの増加と減少が見られ、MOPSでは、有機酸無しの場合と同様のサイズが得られた。これらの結果は、TrisおよびMESとの相互作用により、PAHAのサイズが変化したことを示唆する。MOPS存在下で、PAHAに結合したユーロピウムとウランのサイズ分布を調べたところ、これらの金属イオンが特定の5nmのサイズを持つPAHA分子に高い親和性を示すことが分かった。

論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:32.46(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

100 件中 1件目~20件目を表示