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Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

ケイ酸カルシウム保温材と水酸化セシウムとの高温化学反応研究

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Rizaal, M.; Nakajima, Kunihisa; Saito, Takumi*; Osaka, Masahiko; Okamoto, Koji*

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

The interaction of cesium hydroxide and a calcium silicate insulation material was experimentally investigated at high temperature conditions. A thermogravimetry equipped with differential thermal analysis was used to analyze thermal events in the samples of mixed calcium silicate and cesium hydroxide under Ar-5%H$$_{2}$$ and Ar-4%H$$_{2}$$-20%H$$_{2}$$0 with maximum temperature of 1100$$^{circ}$$C. Prior being mixed with cesium hydroxide, a part of calcium silicate was pretreated at high temperature to evaluate the effect of possible structural changes of this material due to a preceding thermal history and also the sake of thermodynamic evaluation to those available ones. Based upon the initial condition (preliminary heat treatment) of calcium silicate, it was found that if the original material consisted of xonotlite (Ca$$_{6}$$Si$$_{6}$$0$$_{17}$$(0H)$$_{2}$$), the endothermic reaction with cesium hydroxide occurred over the temperature range 575-730$$^{circ}$$C meanwhile if the crystal phase of original material was changed to wollastonite (CaSi0$$_{3}$$), the interaction occurred over temperature range 700-1100$$^{circ}$$C. Furthermore, the X-ray diffraction analyses have indicated on both type of pretreated calsils that regardless of Ar-5%H$$_{2}$$ and Ar-4%H$$_{2}$$-20%H$$_{2}$$0 atmosphere, cesium aluminum silicate, CsAlSi0$$_{4}$$ was formed with aluminum in the samples as an impurity or adduct.

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分野:Nuclear Science & Technology

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