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論文

A New method of measuring ruthenium activity in ruthenium-containing alloys by using thermogravimetric analysis

Liu, J.; 中島 邦久; 三輪 周平; 白数 訓子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.484 - 490, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

A new method named TG calibration curve method has been proposed to evaluate the Ru activity in the Ru-containing alloys by using the kinetic relationship between oxidative evaporation rate of Ru atom and overall vapor pressures of various RuOx gases in the experimental system constructed by the authors. The experimental results show that the oxidative evaporation rate of Ru atom from experimental powders is approximately proportional to the overall vapor pressures over powders. By using their specific quantitative relationship, we determined the Ru activity in Ru$$_{0.5}$$Pd$$_{0.5}$$ alloy in the temperature range from 1523 to 1673 K. The obtained values of Ru activity agree well with those theoretically calculation, and indicated the reliability of this new method.

論文

Phase stability of Cs-Si-O and Cs-Si-Fe-O compounds on stainless steel

鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.345 - 356, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故などの過酷事故(SA)では、原子炉の構造材料の表面に核分裂生成物(FP)が沈着する可能性がある。FPの中でも特にセシウム(Cs)は重要であり、SA発生時には原子炉内の構造材のステンレス鋼(SS)の表面にCsケイ酸塩等の種々のCs化合物が形成される。これらのCs化合物の相安定性を評価するために、Cs-Si-O化合物のエネルギーの計算を実施した。その結果、Cs$$_{6}$$Si$$_{10}$$O$$_{23}$$がCs-Si-O化合物の中で最も安定していることが分かった。さらに、Cs-Si-Fe-O化合物のエネルギーの計算を実施した。計算結果より、Cs-Si-Fe-O化合物はCs-Si-O化合物よりも安定しており、CsSi$$_{2}$$FeO$$_{6}$$がCs-Si-O化合物およびCs-Si-Fe-O化合物の中で最も安定していることが分かった。今回の計算と過去の実験の結果によって、Cs-Si-Fe-O化合物はCs化学吸着によってSS表面に安定して形成できることが示された。

論文

Cesium chemistry in the LWR severe accident and towards the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。

論文

福島第一原発港湾から流出したトリチウム量の経時変化の推定; 流出量変化の要因分析と福島事故前後の日本および世界の原子力施設との排出量比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌, 21(1), p.33 - 49, 2022/03

本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までの凡そ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出は殆ど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。

論文

Chemical interaction between Sr vapor species and nuclear reactor core structure

Mohamad, A. B.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2022/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Nuclear Science & Technology)

The distribution of Sr in the reactor would be influenced by a chemical reaction of Sr vapor species with a structural material of internal reactor and fuel cladding materials; stainless steel (SS) or Zircaloy (Zry) cladding during 1F-NPS accident. The chemical interaction between Sr-Zry and Sr-SS has been described. The reaction tests have been performed to investigate the chemical interaction behavior under possible severe accident conditions. The tests have been conducted up to 1523 K under steam atmosphere. It was confirmed that Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds were formed through 2 kinds chemical interactions; gas-solid reaction and liquid-solid reaction. The gas and liquid species of Sr in a good contact with the solid Zry and SS to form Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds, respectively. Sr was deposited onto the Zry and SS surfaces and lead to the formation of reaction product. Thus, this study highlights the possibility that Sr was deposited and retained in the core structure where the temperature was elevated during the accident in the 1F-NPS.

論文

Estimation of temporal variation of tritium inventory discharged from the port of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant; Analysis of the temporal variation and comparison with released tritium inventories from Japan and world major nuclear facilities

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

Journal of Nuclear Science and Technology, 19 Pages, 2022/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Nuclear Science & Technology)

本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までのおよそ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出はほとんど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。

論文

Revaporization behavior of cesium and iodine compounds from their deposits in the steam-boron atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (Cr$$_{2}$$O$$_{2}$$ layer) to form Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$ on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (Cs$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$$$cdot$$5H$$_{2}$$O and CsB$$_{5}$$O$$_{8}$$$$cdot$$4H$$_{2}$$O) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT ($$<$$ 400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.

論文

ヨウ化セシウムおよびモリブデン酸セシウムの室温近傍における水への溶解度に関する研究

井元 純平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

日本原子力学会和文論文誌, 20(4), p.179 - 187, 2021/12

福島第一原子力発電所の炉内や原子炉建屋内のCsの一部は、CsIやCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$といった化学形で沈着すると考えられているが、Cs化合物の多くは水溶性であるため長期的には水相を介した移行が起きると推察される。このような移行挙動評価のための基礎データとして、水への溶解度に関する知見が必要である。そのため、本研究では20$$^{circ}$$C及び25$$^{circ}$$CにおけるCsIとCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の水への溶解度について調べることを目的とした。その結果、熱力学的データとPitzerモデルから計算された25$$^{circ}$$CでのCsIの溶解度は、文献値とよく一致していることが示され、室温付近のCsIの文献値は信頼性が高いことが分かった。OECDテストガイドライン105フラスコ法(テストガイドライン)を使用した20$$^{circ}$$CでのCsIの実験値も、文献値とよく一致していた。テストガイドラインを使用して測定した20$$^{circ}$$CのCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の溶解度は、256.8$$pm$$6.2(g/100g H$$_{2}$$O)となった。このCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の溶解度は、他のアルカリモリブデン酸塩の溶解度と同程度であることがわかり、文献値よりも信頼性が高いと考えられる。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

An Approach toward evaluation of long-term fission product distributions in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant after the severe accident

内田 俊介; 唐澤 英年; 木野 千晶*; Pellegrini, M.*; 内藤 正則*; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 380, p.111256_1 - 111256_19, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:68.98(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の廃炉措置の安全な遂行に当たっては、プラント全体にわたる燃料デブリのみでなく核分裂生成物(FP)の長期的な分布を把握することが必須である。廃炉作業は、飛散したFPによる過酷な環境下でプラントから燃料デブリを取り出し、それらを回収核原料物質あるいは最終廃棄体として安全に保管することにより収束する。事故発生後廃炉の収束までの長期間にわたるプラント内でのFP分布を求めるために、短/中/長期FP挙動解析手法を開発した。本解析手法は、プラントで測定されたデータを用いて修正され、それを踏まえて更新されたデータに基づき妥当性確認されるものである。精度が改善された評価手法は、廃炉措置の各段階におけるFP分布の評価に適用可能である。

論文

Synthesis of simulated fuels containing CsI under gas-tight condition

Liu, J.; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Nuclear Materials and Energy (Internet), 26, p.100916_1 - 100916_6, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:44.81(Nuclear Science & Technology)

A new synthesis method of simulated fuel containing highly volatile compound of cesium iodide (CsI) was established based on a gas-tight sintering technique. This method can enhance the grain growth of the SIMFUEL pellets by increasing sintering temperature and time. The CsI content in the simulated fuel did not significantly decrease even for 10 hours sintering time and its final value can be quantitatively controlled by adjusting its vaporization amount. A slower heating rate after the melting of CsI can promote the dispersion of liquid CsI on the grain boundaries and give a very small CsI particle size.

論文

Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Gou$"e$llo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.65(Nuclear Science & Technology)

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.39(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Seven-year temporal variation of caesium-137 discharge inventory from the port of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Continuous monthly estimation of caesium-137 discharge in the period from April 2011 to June 2018

町田 昌彦; 山田 進; 岩田 亜矢子; 乙坂 重嘉; 小林 卓也; 渡辺 将久; 船坂 英之; 森田 貴己*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(8), p.939 - 950, 2020/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:80.44(Nuclear Science & Technology)

2011年4$$sim$$5月にかけて発生した東京電力ホールディングス・福島第一原子力発電所2号機及び3号機からの汚染水の海洋への直接流出以後、神田は相対的に小さいが連続的な放射性物質の流出が引き続き起こっていることを指摘している。しかし、その期間は2012年9月までであり、その後の流出量の推定についての報告はない。そこで、本論文では、その後を含めて2011年4月から2018年6月までの7年間に渡り$$^{137}$$Csの流出量を推定した結果を報告する。報告のない時期、国・東京電力ホールディングスは、流出を抑制するための努力を続け、港湾内海水の放射性核種濃度は徐々に減少している。われわれは、一月単位で$$^{137}$$Csの流出量を二つの手法、一つは神田の提案した手法だがわれわれの改良を加えた手法とボロノイ分割によるインベントリー評価法を使い評価した。それらの結果から、前者の手法は常に後者の手法と比べて保守的だが、前者の後者に対する比は1桁の範囲内であることが分かった。また、それらの推定量から簡単に沿岸域に対するインパクトを評価し、特に魚食による内部被ばく量を推定したところ、福島第一原子力発電所(1F)の海洋流出量に基づく内部被ばく分は極めて小さいことが分かった。

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:22.03(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Expansion of high temperature creep test data for failure evaluation of BWR lower head in severe accident

山口 義仁; 勝山 仁哉; 加治 芳行; 逢坂 正彦; Li, Y.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00560_1 - 19-00560_12, 2020/06

福島第一原子力発電所の事故の後、原子力機構では、廃止措置等に資するため、圧力容器下部ヘッドの貫通部、スタブ管、溶接部等を含む詳細な3次元有限要素解析モデルを用いてクリープ損傷メカニズムに基づき破損時間や場所を予測する手法の開発を進めている。また、その解析に必要な、既存のデータベースや文献にない融点近傍の高温域における引張特性やクリープ特性の取得も進めている。本研究では、圧力容器下部ヘッドを構成する低合金鋼,ニッケル合金及びオーステナイト系ステンレス鋼に対する単軸引張及びクリープ試験を実施し、既存の材料特性データベースを拡張した。特に、高温かつ長時間のクリープ特性データを非接触型伸び測定機能を有する引張試験機を用いて取得した。また、拡張されたデータベースに基づき、クリープ構成則のパラメータを求め、重大事故時における破損評価の精度向上を図った。

論文

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.16(Nuclear Science & Technology)

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)$$_{2}$$BO$$_{3}$$化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

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