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論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Development of evaluation method for aerosol particle deposition in a reactor building based on CFD

堀口 直樹; 宮原 直哉; 上澤 伸一郎; 吉田 啓之; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉の安全性向上に必要なシビアアクシデント時の現実的なソースターム評価に資するため、原子炉建屋内部構造物へのエアロゾル状核分裂生成物(FP)沈着量の評価手法を開発している。本稿では、本評価手法のベースとなるCFDツールを開発し、代表的な建屋及び流動条件を想定した予備解析によって性能を確認した結果について報告する。予備解析の結果、原子炉建屋内のエアロゾル粒子の挙動は流動場に大きく影響されることが分かり、熱流動の詳細な取り扱いが可能な本CFDツールの有効性を確認した。また、原子炉建屋の除染係数は4$$sim$$14となり、粒径増加に伴い除染係数も増加した。この傾向は、粒子の運動方程式から予測される傾向と整合することから、本CFDツールの有用性を確認した。

論文

Expansion of high temperature creep test data for failure evaluation of BWR lower head in a severe accident

山口 義仁; 勝山 仁哉; 加治 芳行; 逢坂 正彦; Li, Y.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 7 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所の事故の後、原子力機構では、廃止措置等に資するため、圧力容器下部ヘッドの貫通部,スタブ管,溶接部等を含む詳細な3次元有限要素解析モデルを用いてクリープ損傷メカニズムに基づき破損時間や場所を予測する手法の開発を進めている。また、その解析に必要な、既存のデータベースや文献にない融点近傍の高温域における引張特性やクリープ特性の取得も進めている。本研究では、圧力容器下部ヘッドを構成する低合金鋼、ニッケル合金及びオーステナイト系ステンレス鋼に対する単軸引張及びクリープ試験を実施し、既存の材料特性データベースを拡張した。特に、高温かつ長時間のクリープ特性データを非接触型伸び測定機能を有する引張試験機を用いて取得した。また、拡張されたデータベースに基づき、クリープ構成則のパラメータを求め、重大事故時における破損評価の精度向上を図った。

論文

Observation of aerosol particle behavior near gas-liquid interface

上澤 伸一郎; 宮原 直哉; 堀口 直樹; 吉田 啓之; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05

Air pollution control equipment with spraying liquid in aerosol is used in severe accidents of nuclear power plants to remove radioactive aerosol particles. The removal performance of the equipment has been confirmed based on actual-scale tests. However, unexpected situations may happen in severe accidents due to large-scale disasters. We have developed a numerical analysis method for evaluating radioactive aerosol particle removal performance to optimize the performance and the design. As a part of the development of the numerical analysis, in order to grasp the capturing mechanism of the aerosol particle deposition on a gas-liquid interface, we performed a direct observation of aerosol particle behavior on the gas-liquid interface. As the capturing mechanism on the gas-liquid interface, the particle penetration into liquid, the deposition on the gas-liquid interface and the deposition on the interface after moving to slide on the interface were confirmed in the experiment. In addition, the observation result indicated that the penetration was observed with the higher Stokes number and the deposition was observed with the lower Stokes number. However, for the lower Stokes number, the case where particles were not captured on the gas-liquid interface was also confirmed. Thus, the Stokes number is one of the important parameters for the aerosol particle capturing by gas-liquid interface.

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

Experimental investigation on boron oxidative vaporization processes from zirconium-boron and iron-boron alloys in a high temperature steam atmosphere

井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

シビアアクシデント時に生成されるBWR制御材である炭化ホウ素と構造材であるステンレス鋼やジルカロイとの混合溶融体からのホウ素(B)放出モデルの構築に向けて、溶融体中の代表組成であるFe-B及びZr-B合金からのB酸化蒸発過程を実験的に調べた。ZrB$$_{2}$$からのB酸化蒸発は、酸化によりB$$_{2}$$O$$_{3}$$とZrO$$_{2}$$を生成し、続いてB$$_{2}$$O$$_{3}$$と水蒸気との反応による揮発性H-B-O蒸気種が生成することで生じることが示唆された。一方、Fe$$_{2}$$B及びFeBの場合、両者のB酸化蒸発過程は同様であり、Fe-B合金の酸化により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$のほか、Fe-B合金の複雑な酸化物であるFe-B-O化合物の分解により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$によりBの蒸発が生じることが示唆された。

論文

Evaluation of electronic state of Cs-adsorbed clay minerals by NEXAFS analysis using DFT calculations

鈴木 知史; 矢板 毅; 鈴木 伸一; Pacold, J.*; Altman, A. B.*; Minasian, S. G.*; Tyliszczak, T.*; Shuh, D. K.*; 吉田 啓之; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 127, p.169 - 177, 2019/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数法(DFT: density-functional theory)を用いて、Cs M$$_{4,5}$$ X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS: near-edge X-ray absorption fine structure)スペクトルを解析する手法を確立し、粘土鉱物中のCsの電子状態を評価した。各種のCsハロゲン化物のDFTによる解析を行うことにより、内殻空孔強度を組み込みその値を最適化して、NEXAFSスペクトルの再現に成功した。本DFTによる解析手法を用いて、粘土鉱物のCs M$$_{4,5}$$ NEXAFSスペクトルを解析したところ、主要な遷移およびテール構造を含めて、実験によるNEXAFSスペクトルを良好に再現することができた。本手法を用いて、電荷密度や電子状態の解析を行い、NEXAFSスペクトルに現れる構造が結合状態およびCs原子の周りの局所環境を反映する可能性が高いこと、粘土鉱物中においてCsと最近接原子との相互作用が最も大きいこと等を示した。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Effect of atmosphere on the vaporization behavior of CsFeSiO$$_{4}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.165 - 167, 2018/11

軽水炉シビアアクシデント時に起こる原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着で生成する可能性があるCsFeSiO$$_{4}$$について、その再蒸発挙動評価に資するため、高温での蒸発挙動の雰囲気依存性を熱重量・示差熱分析(TG-DTA)実験により評価した。その結果、還元性の高い水蒸気欠乏(Ar-5%H$$_{2}$$)雰囲気下では、水蒸気含有(Ar-5%H$$_{2}$$-5%H$$_{2}$$O)雰囲気よりも低温(約800$$^{circ}$$C)にて重量減少が起こることが分かった。その原因として、H$$_{2}$$との化学反応によりCsFeSiO$$_{4}$$が分解しCs蒸気種が生成する可能性が示唆された。

論文

An Experimental investigation for atmospheric effects on Cs chemisorption onto stainless steel

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.168 - 170, 2018/11

軽水炉シビアアクシデント(SA)時には、化学吸着と呼ばれるセシウム(Cs)蒸気とステンレス鋼との高温化学反応により、有意量のCsが圧力容器内表面に付着している可能性がある。この化学吸着挙動は、温度や雰囲気の影響を受けることが知られているが、詳細は不明である。本研究においては、福島第一原子力発電所事故のような多様な条件下での挙動評価に資するため、水蒸気と水素の混合ガス下でのCs化学吸着挙動を実験的に調べた。その結果、水蒸気を含む雰囲気中でのステンレス鋼へのCs吸着量は、水蒸気を含まない場合よりも大きくなることが分かった。この原因として、化学吸着による生成物からのCsの再蒸発の可能性が考えられた。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

Release and transport behaviors of non-gamma-emitting fission products and actinides in steam and hydrogen atmospheres

三輪 周平; Ducros, G.*; Hanus, E.*; Bottomley, P. D. W.*; Van Winckel, S.*; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 326, p.143 - 149, 2018/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

水蒸気及び水素雰囲気下での非$$gamma$$線放出核種の核分裂生成物(FP)及びアクチニド13核種の放出移行挙動を、FP放出移行実験VERCORSにおける沈着物の化学分析結果に基づいて評価した。化学平衡計算による化学形態を考慮して放出移行挙動を評価した結果、ストロンチウムの放出は水素雰囲気で促進され、一部は低温領域まで移行していくこと、ウランの放出は水蒸気雰囲気で促進される一方で、高温領域に留まること等、新規な知見を得た。

論文

福島の環境回復に向けた取り組み,7; 福島沿岸域における放射性セシウムの動きと存在量

乙坂 重嘉; 小林 卓也; 町田 昌彦

日本原子力学会誌, 59(11), p.659 - 663, 2017/11

福島の環境回復に関してまとめた連載記事の一つである。福島第一原子力発電所事故によって環境に放出された放射性セシウムの約7割は海洋に運ばれたと見積もられている。政府等によるモニタリング調査に加えて、国内外の多くの機関の調査研究によって、放射性セシウムの海洋における分布や動態が浮き彫りとなってきた。時間的・空間的に連続した観測データを得ることが困難な海洋においては、数値シミュレーションが積極的に活用され、事故後に新たに得られた知見を踏まえ、さらなる改良が進められている。本論文では、福島の沿岸域におけるセシウムの動きと存在量について俯瞰し、環境回復の現状の科学的な理解を深めるとともに、今後取り組むべき課題について解説している。

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 パーセンタイル:100

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Development of experimental and analytical technologies for fission product chemistry under LWR severe accident condition

宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。

論文

Thermodynamic study of gaseous CsBO$$_{2}$$ by Knudsen effusion mass spectrometry

中島 邦久; 高井 俊秀; 古川 智弘; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 491, p.183 - 189, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉のシビアアクシデント時、ボロンの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、燃料から放出されるCsの気相中での主な化学形の一つとして、CsBO$$_{2}$$(g)が生成すると予想されている。しかし、核燃料や核分裂生成物などの熱力学データを収めた編纂物によれば、これまで報告されているCsBO$$_{2}$$の蒸気圧データの不確かさのために、この解析に使用されたCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データの信頼性は乏しいと評価されている。そのため、信頼性の高いCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則,第三法則処理により評価した気体CsBO$$_{2}$$の標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)は、それぞれ、-700.7$$pm$$10.7kJ/mol, -697.0$$pm$$10.6kJ/molとなり、過去に報告されている蒸気圧データを用いて得られた第二法則,第三法則処理による$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の差異よりも小さくなったことから、これまでよりも信頼性の高い熱力学データを取得できたことが分かった。さらに、既存の$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)についても、本研究で得られた$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の値と誤差の範囲で一致したことから、信頼性が高いことが分かった。

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