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報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.67MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Study on plutonium burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario, reactor safety and fabrication tests of the 3S-TRISO fuel

植田 祥平; 水田 直紀; 深谷 裕司; 後藤 実; 橘 幸男; 本田 真樹*; 齋木 洋平*; 高橋 昌史*; 大平 幸一*; 中野 正明*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 357, p.110419_1 - 110419_10, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

固有の安全性に優れ高効率なプルトニウムの利用が可能なプルトニウム燃焼高温ガス炉が提案されている。プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。本論文では、プルトニウム燃焼高温ガス炉の成立性および3S-TRISO燃料の研究開発について報告する。

論文

Experimental determination of the emissivity of nuclear graphite at high temperature conditions

Chai, P.; Wu, Y.*; 岡本 孝司

Mechanical Engineering Journal (Internet), 6, p.20-00204_1 - 20-00204-7, 2020/00

高温ガス炉(HTGR)には高温環境で、伝熱の主要な形態が輻射である。したがって、炉心材料(主に原子炉用黒鉛)の放射率は、原子炉の安全性評価にとって重要だ。この論文では、赤外線温度計を使用し、原子炉用黒鉛IG-110の放射率を測定した。さらに、想定される空気侵入事故でグラファイトの酸化の影響も評価された。その結果、IG-110グラファイトの放射率は、温度が上昇するにつれてわずかに低下することがわかった。さらに、予備酸化された試料で比較的高い放射率が検出された。測定データに基づいて、2つの実験式を提案された。また、一般的に使用されている放射率は、工学的判断では保守的であると結論付けることもできる。

論文

Microstructures of ZrC coated kernels for fuel of Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Materials, 522, p.32 - 40, 2019/08

Pu燃焼高温ガス炉を実現するため、高い核拡散抵抗性および超高燃焼度達成のため、ZrCで被覆したPuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(YSZ)燃料核を持った被覆燃料粒子を採用した。日本原子力研究開発機構はPuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬した粒子(CeO$$_{2}$$-YSZ粒子または市販のYSZ粒子)に対するZrC被覆を行った。CeはPuの模擬物質しして用いられた。本稿では、ZrC被覆されたCeO$$_{2}$$-YSZまたはYSZ粒子の微細構造を報告する。CeO$$_{2}$$-YSZ核はCeが多い粒とZrが多い粒から成っていた。CeO$$_{2}$$-YSZ核表面近くのCeが多い粒はZrCの原料ガスにより腐食された。YSZ核の場合、YSZ核とZrC層は結合していた。燃料コンパクト焼成を模擬した熱処理の後、ZrC層はYSZ核と完全に剥離し、破損していた。ZrC層とYSZ核の両方で顕著な結晶成長が起こっていた。ZrC層中の粒内及び粒界の両方にボイドが分布していた。更に、微細構造の観察結果に基づき、ZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ燃料核の製造技術開発の方向性について議論した。

論文

福島第一廃炉の基盤研究拠点(CLADS)

岡本 孝司

保全学, 17(4), P. 1, 2019/01

CLADSは、福島第一原子力発電所(1F)の安全な廃炉基盤研究を遂行し、廃炉を完遂するための基盤研究のハブとしての活動を進めている。原子炉や燃料の安全は、「止める」「冷やす」「閉じ込める」を確保する事であるが、「閉じ込める」が極めて重要になる。40年以上にわたる閉じ込めを十分な信頼性をもって確保しつつ、遠隔操作で廃炉作業を進め、さらには、廃炉作業で出てきた大量の燃料デブリや、廃棄物を安全に管理し、処理処分していく事が必要になる。CLADSは、このための基盤研究を推進し、20年後の安全な廃炉プロジェクト、40年後の廃炉の完遂を目指し、より安全に、より環境負荷が小さく、より合理的な廃炉を目指した研究開発を進める。

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 5(5), p.18-00084_1 - 18-00084_9, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario

深谷 裕司; 後藤 実; 植田 祥平; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2018/10

日本におけるプルトニウム燃焼高温ガス炉の導入シナリオの研究を経済産業省が2015年に示した「長期エネルギー需要見通し」に基づき実施した。その予測では、原子力による発電容量が2010年付近のピークである50GWeから減り、2030年には30GWeになる。その発電容量を保つために、軽水炉は2025年から2030年まで導入されなければならない。2030年以降は安全性、経済性の観点で軽水炉より優れた高温ガス炉が電力需要とプルトニウム燃焼の観点から導入される。この評価では、ウラン燃料高温ガス炉の導入も想定する。プルトニウム燃焼高温ガス炉は再処理により分離されるプルトニウムを燃焼するため、優先的に導入される。さらに、水素製造とそれによるCO$$_{2}$$削減効果も評価した。その結果、効果的なプルトニウム燃焼とCO$$_{2}$$削減効果が確認できた。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Design study of fuel and reactor core

後藤 実; 相原 純; 稲葉 良知; 植田 祥平; 深谷 裕司; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/10

日本原子力研究開発機構はプルトニウム燃焼高温ガス炉の設計研究を行っている。プルトニウム燃焼高温ガス炉は核分裂によりプルトニウムを削減するため、効率的な削減には高燃焼度が必要とされる。燃料設計においては、高燃焼度での被覆燃料粒子の破損を防ぐために、酸素ゲッターとして機能し内圧を抑制する薄いZrC層を燃料核に被覆することとした。被覆燃料粒子の圧力容器としての機能を持つSiC層の応力解析をZrC層による内圧抑制効果を考慮して行い、500GWd/tの高燃焼度における被覆燃料粒子の破損割合は目標値を満たした。炉心設計においては、高燃焼度を達成するために軸方向燃料シャッフリングを採用することとした。全炉心燃焼計算及び燃料温度計算を行い、炉停止余裕及び反応度温度係数といった核特性値、及び燃料温度は目標値を満たした。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR, 2; Design study of fuel and reactor core

後藤 実; 植田 祥平; 相原 純; 稲葉 良知; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/07

PuO$$_{2}$$-YSZ燃料核にZrC被覆を施して3S(核不拡散、安全、核セキュリティ)を向上させた3S-TRISO燃料をプルトニウム燃焼高温ガス炉に導入することが提案されている。本研究では、ZrC被覆の遊離酸素ゲッターとしての有効性を熱化学平衡計算に基づき評価するとともに、3S-TRISO燃料の成立性の予備検討を、燃料内圧に着目して行った。また、炉心燃焼計算を行い炉心成立性について予備検討を行った。熱科学平衡計算の結果は、1600$$^{circ}$$C以下の温度条件で、発生する遊離酸素の全量を薄いZrC層で捕獲されることを示し、燃料核へのZrC被覆は内圧抑制に非常に有効と考えられる。燃焼度500GWd/tでの3S-TRISO燃料の内圧計算結果は、既に概念設計が行われた炉心の同じサイズのUO$$_{2}$$燃料の内圧より低いことから、3S-TRISO燃料の成立性は十分見込まれる。また、炉心燃焼計算の結果は、軸方向燃料シャッフリングの採用により約500GWd/tの高燃焼度の達成が可能なこと及び反応度温度係数を燃焼期間にわたり負を維持できることを示しており、炉心の核的な成立性も十分見込まれる。

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR, 5; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 4 Pages, 2017/07

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

論文

Numerical simulation of MCCI based on MPS method with different types of concrete

Chai, P.; 近藤 雅裕*; Erkan, N.*; 岡本 孝司*

Annals of Nuclear Energy, 103, p.227 - 237, 2017/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:23.64(Nuclear Science & Technology)

半陰解法を用いた粒子法(MPS法)に基づいてMCCI現象を解析するため、マルチフィジックスモデルを使用して2次元計算コードを開発した。以前の研究とは対照的に、ガス発生については、アブレーション挙動への影響を調査するために、液体プール内の気泡の力のバランスを計算することにより解析した。さらに、コリウムと溶融コンクリート間の酸化還元反応からの熱放出を計算することにより、化学反応をモデル化した。コンクリートの種類に起因し、異なるアブレーションが生じると考えられる。この影響を評価するため、CCI-2およびCCI-3試験について、本研究で開発したコードを用いて解析した。解析結果は、軸方向および半径方向のアブレーション速度について、実験結果と一致している。珪質コンクリート試験で観察された異方性アブレーション挙動の原因として、ガス放出および化学反応による側壁近くの熱伝達の促進が挙げられることを解析結果は示唆している。一方、石灰石を多く含むコンクリートを使用した試験では、底部コンクリートからの大量のガス放出によって軸方向のアブレーションも促進されたため、等方性アブレーション挙動が生成された。アブレーション挙動に加えて、CCI-3試験の下部のクラスト形成とコンクリートとコリウムの界面プロファイルが、本研究で提案したモデルによりよく再現された。

論文

Ion species/energy dependence of irradiation-induced lattice structure transformation and surface hardness of Ni$$_{3}$$Nb and Ni$$_{3}$$Ta intermetallic compounds

小島 啓*; 金野 泰幸*; 越智 雅明*; 千星 聡*; 堀 史説*; 斎藤 勇一*; 石川 法人; 岡本 芳浩; 岩瀬 彰宏*

Materials Transactions, 58(5), p.739 - 748, 2017/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.31(Materials Science, Multidisciplinary)

Ni$$_{3}$$Nb及びNi$$_{3}$$Ta金属間化合物に対して、1-200MeVの広範囲のエネルギーのイオン(He-Au)を照射して、照射効果のイオン種依存性とエネルギー依存性を、斜入射X線回折とX線吸収微細構造分析を利用して系統的に調べた。どちらも、照射量レベルは異なるものの、イオン照射によって秩序構造の結晶構造から非晶質構造に変態することが分かった。また、そのような照射効果を決定づけるのは、弾性衝突に伴う材料への付与エネルギーであることが判明した。

論文

THALES-2によるフィルターベントシステムの有効性評価

近藤 雅裕*; 吉本 達哉*; 石川 淳; 岡本 孝司*

保全学, 15(4), p.79 - 85, 2017/01

シビアアクシデント総合解析コードTHALES-2にフィルターベントシステムを新規に導入し、軽水炉の全電源喪失事故を対象にソースターム評価を行うことにより、その有効性検討を実施した。これよりフィルターベントが環境への放射性物質の放出低減に有効であること、並びに格納容器スプレイを併用することで環境への放射性物質の放出をより低減可能であることを確認した。

論文

Overview of JENDL-4.0/HE and benchmark calculations

国枝 賢; 岩本 修; 岩本 信之; 湊 太志; 岡本 力; 佐藤 達彦; 中島 宏; 岩元 洋介; 岩元 大樹; 北谷 文人; et al.

JAEA-Conf 2016-004, p.41 - 46, 2016/09

加速器を用いた種々のアプリケーションを開発・設計するための基礎データとして、中性子や陽子入射の高エネルギー核データを整備する必要がある。本研究では、光学モデルや前平衡モデル計算における最新の知見を投入してJENDL/HE-2007の見直しを行うと共に、特に医療分野で需要の高い$$^{6,7}$$Liや$$^{9}$$Be等の核種を新たに加えて、約130核種に対する200MeVまでの中性子・陽子核データライブラリJENDL-4.0/HEを完成させた。本発表においては、ライブラリの概要を説明すると共に、粒子輸送計算コードPHITSやMCNPXを用いた中性子透過計算等における積分検証結果を中心に報告する。

論文

Japanese research activities for Fukushima-Daiichi decommissioning

岡本 孝司; 小川 徹

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 3 Pages, 2016/09

福島第一原子力発電所廃止措置は、過去に経験のない数多くのチャレンジングな課題を克服していく必要がある。廃止措置に関する、世界的な経験や技術が廃止措置には必要となる。このため、2015年4月に原子力機構にCLADSが構築された。CLADSの目的は、福島第一原子力発電所の廃止措置に関する、マネージメント、研究及び開発である。廃止措置に関する研究開発を進めるだけではなく、国際的な研究活動をマネージすることにもある。本講演では、CLADSの現状を紹介する。なお、CLADSのオフィスは、2017年4月に、福島第一原子力発電所に近い富岡町に作られる予定である。

論文

Spin-current probe for phase transition in an insulator

Qiu, Z.*; Li, J.*; Hou, D.*; Arenholz, E.*; N'Diaye, A. T.*; Tan, A.*; 内田 健一*; 佐藤 浩司*; 岡本 聡*; Tserkovnyak, Y.*; et al.

Nature Communications (Internet), 7, p.12670_1 - 12670_6, 2016/08

 被引用回数:84 パーセンタイル:2.64(Multidisciplinary Sciences)

Spin fluctuation and transition have always been one of the central topics of magnetism and condensed matter science. Experimentally, the spin fluctuation is found transcribed onto scattering intensity in the neutron-scattering process, which is represented by dynamical magnetic susceptibility and maximized at phase transitions. Importantly, a neutron carries spin without electric charge, and therefore it can bring spin into a sample without being disturbed by electric energy. However, large facilities such as a nuclear reactor are necessary. Here we show that spin pumping, frequently used in nanoscale spintronic devices, provides a desktop microprobe for spin transition; spin current is a flux of spin without an electric charge and its transport reflects spin excitation. We demonstrate detection of antiferromagnetic transition in ultra-thin CoO films via frequency-dependent spin-current transmission measurements, which provides a versatile probe for phase transition in an electric manner in minute devices.

論文

Lattice structure transformation and change in surface hardness of Ni$$_3$$Nb and Ni$$_3$$Ta intermetallic compounds induced by energetic ion beam irradiation

小島 啓*; 吉崎 宥章*; 金野 泰幸*; 千星 聡*; 堀 史説*; 齋藤 勇一; 岡本 芳浩; 岩瀬 彰宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 372, p.72 - 77, 2016/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:29.89(Instruments & Instrumentation)

複雑な結晶構造を示す金属間化合物Ni$$_3$$Nb and Ni$$_3$$Taを、室温で16MeV Au$$^{5+}$$を使い照射した。X線回折測定の結果、これらの金属間化合物の構造が、照射によって、秩序型構造からアモルファス状態へと変化したことが分かった。照射によるアモルファス化により、ビッカース硬度が上昇した。これらの結果は、以前得られたNi$$_3$$AlおよびNi$$_3$$Vの結果と比較し、試料固有の構造の点から議論された。

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