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論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Effect of atmosphere on the vaporization behavior of CsFeSiO$$_{4}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.165 - 167, 2018/11

軽水炉シビアアクシデント時に起こる原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着で生成する可能性があるCsFeSiO$$_{4}$$について、その再蒸発挙動評価に資するため、高温での蒸発挙動の雰囲気依存性を熱重量・示差熱分析(TG-DTA)実験により評価した。その結果、還元性の高い水蒸気欠乏(Ar-5%H$$_{2}$$)雰囲気下では、水蒸気含有(Ar-5%H$$_{2}$$-5%H$$_{2}$$O)雰囲気よりも低温(約800$$^{circ}$$C)にて重量減少が起こることが分かった。その原因として、H$$_{2}$$との化学反応によりCsFeSiO$$_{4}$$が分解しCs蒸気種が生成する可能性が示唆された。

論文

An Experimental investigation for atmospheric effects on Cs chemisorption onto stainless steel

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.168 - 170, 2018/11

軽水炉シビアアクシデント(SA)時には、化学吸着と呼ばれるセシウム(Cs)蒸気とステンレス鋼との高温化学反応により、有意量のCsが圧力容器内表面に付着している可能性がある。この化学吸着挙動は、温度や雰囲気の影響を受けることが知られているが、詳細は不明である。本研究においては、福島第一原子力発電所事故のような多様な条件下での挙動評価に資するため、水蒸気と水素の混合ガス下でのCs化学吸着挙動を実験的に調べた。その結果、水蒸気を含む雰囲気中でのステンレス鋼へのCs吸着量は、水蒸気を含まない場合よりも大きくなることが分かった。この原因として、化学吸着による生成物からのCsの再蒸発の可能性が考えられた。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

ScPd$$_2$$Al$$_3$$; New polymorphic phase in Al-Pd-Sc system

Pospisil, J.; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 石川 法人; C$'i$sa$v{r}$ov$'a$, I.*; 立岩 尚之; 山本 悦嗣; 山村 朝雄*

Solid State Communications, 268, p.12 - 14, 2017/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

A new compound of the composition ScPd$$_2$$Al$$_3$$ showing polymorphism has been discovered. At room temperature, it crystalizes in the orthorhombic structure, but it transforms into a cubic phase above 1053$$^{circ}$$C. ScPd$$_2$$Al$$_3$$ exists as a very stable intermetallic phase just in the vicinity of the icosahedral quasicrystal Al$$_{54}$$Pd$$_{30}$$Sc$$_{16}$$.

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 パーセンタイル:100

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Development of experimental and analytical technologies for fission product chemistry under LWR severe accident condition

宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。

論文

Thermodynamic study of gaseous CsBO$$_{2}$$ by Knudsen effusion mass spectrometry

中島 邦久; 高井 俊秀; 古川 智弘; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 491, p.183 - 189, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉のシビアアクシデント時、ボロンの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、燃料から放出されるCsの気相中での主な化学形の一つとして、CsBO$$_{2}$$(g)が生成すると予想されている。しかし、核燃料や核分裂生成物などの熱力学データを収めた編纂物によれば、これまで報告されているCsBO$$_{2}$$の蒸気圧データの不確かさのために、この解析に使用されたCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データの信頼性は乏しいと評価されている。そのため、信頼性の高いCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則,第三法則処理により評価した気体CsBO$$_{2}$$の標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)は、それぞれ、-700.7$$pm$$10.7kJ/mol, -697.0$$pm$$10.6kJ/molとなり、過去に報告されている蒸気圧データを用いて得られた第二法則,第三法則処理による$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の差異よりも小さくなったことから、これまでよりも信頼性の高い熱力学データを取得できたことが分かった。さらに、既存の$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)についても、本研究で得られた$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の値と誤差の範囲で一致したことから、信頼性が高いことが分かった。

論文

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; Di Lemma, F. G.*; 宮原 直哉; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 岡根 哲夫; 小畠 雅明

Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 11 Pages, 2017/05

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

論文

Experimental investigation of the influence of Mo contained in stainless steel on Cs chemisorption behavior

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 484, p.174 - 182, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.09(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント(SA)時における化学吸着現象は、原子炉反応容器内でのFPの沈着挙動に影響すると予想される。本論文では、Cs化学吸着に対するモリブデンの影響について研究した結果を報告する。モリブデンは、SUS316の構成元素のひとつである。SUS316を用いた実験では、SUS304で見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のほかにCs-Mo化合物が生成することが分かった。さらに、化学吸着物の高温安定性を調べるための試験では、Cs-Mo化合物が再蒸発することが分かった。そのため、このCs-Mo化合物については、SA時のソースターム評価において、放射性物質の遅発的な放出源になりうると考えられた。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Determination of optimal vapor pressure data by the second and third law methods

中島 邦久

Mass Spectrometry (Internet), 5(2), p.S0055_1 - S0055_6, 2016/12

平衡蒸気圧データは、蒸気種だけでなく凝縮相の熱力学的性質を調べる際にも利用されているが、蒸気圧データについては、2桁あるいはそれ以上の違いがあることは珍しいことではない。本報告では、蒸気圧測定における信頼性向上のために、第二法則,第三法則処理と呼ばれる手法を用いた新しいデータ解析の手法を提案している。この手法をセシウムメタボレート, CsBO$$_{2}$$や銀の蒸気圧測定データに対して適用した結果、信頼性の高い蒸気圧データの選定につながることが分かった。この新しい熱力学的手法では、測定データの取り扱いにおいて、特別なテクニックや経験を必要とせず、測定手法に関係なく汎用性もあることから蒸気圧測定における信頼性向上のための手法として役に立つと考えられる。

論文

Boron effects on fission product behavior under severe accident conditions

三輪 周平; Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of Annual Topical Meeting on LWR Fuels with Enhanced Safety and Performance (TopFuel 2016) (USB Flash Drive), p.861 - 868, 2016/09

過酷事故時に溶融崩落したBWR制御材からのホウ素(B)の放出及び、それがセシウム(Cs)及びヨウ素(I)の化学挙動に与える影響を評価するための基礎研究を実施している。溶融崩落時のBWR制御材からのB放出速度の変化を考慮して化学平衡計算によりCs及びIに与えるBの影響を予測した結果、水蒸気欠乏雰囲気における安定なFe-B合金の形成に起因してB放出割合が低下し、CsBO$$_{2}$$及びガス状ヨウ素の生成が抑制される可能性があることがわかった。この予測結果を検証するために基礎的な実験・解析研究を開始しており、炭化ホウ素/ステンレス鋼/ジルカロイ反応生成物からのB放出挙動の評価、複雑なCs-B-O系化合物の熱力学特性及び相状態の評価を進めている。また、FP放出移行再現実験を実施することにより、これらの評価結果を検証する予定である。

論文

Surface analyses of cesium hydroxide chemisorbed onto type 304 stainless steel

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 305, p.411 - 420, 2016/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:13.96(Nuclear Science & Technology)

軽水炉のシビアアクシデント(SA)において、原子炉内での核分裂生成物の付着挙動に影響するので化学吸着挙動は非常に重要である。この化学吸着物の分布、組成、そして特性に関する知見は、SA後の原子炉廃炉作業に影響すると考えられ、福島第一原子力発電所の廃止措置にも資することができる。さらにこのような知見は、SAコードに使用される化学吸着モデル改良に役立ち、ソースターム評価の高度化につながる。本論文では、原子炉構造材の模擬として用いた304ステンレス鋼試料(SS)に対するCsOHの化学吸着実験から得られた成果を報告する。すなわち、CsOHはSS表面に吸収され、不純物として存在するケイ素(Si)と優先的に反応し、新しく見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のようなこれまでに報告されていない化合物を生成することがわかった。本結果から、構造材に含まれるSi濃度がSA後の原子炉圧力容器内に付着する放射性Cs量に影響を与える可能性が示された。

論文

Thermal conductivity of U-20 wt.%Pu-2 wt.%Am-10 wt.%Zr alloy

西 剛史; 中島 邦久; 高野 公秀; 倉田 正輝; 有田 裕二*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.270 - 274, 2015/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率は高速炉で用いるマイナーアクチノイド(MA)含有金属燃料の炉心設計に必要不可欠な物性値である。本研究では、2つのU-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金を調製し、測定した比熱及び熱拡散率を用いて熱伝導率の評価を行った。U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の比熱は金属U及びU-Zr合金の文献値とほぼ一致しており、Pu及びAm添加に伴う影響は小さいことを確認した。一方、U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率はU-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値よりわずかに高い値を示した。U-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値はいくつかの仮定に基づいて算出した熱伝導率であるため、実測値との差は文献値の精度の低さに原因があると考えられる。さらに、MA含有金属燃料の炉心設計に必要な誤差を伴う熱伝導率評価式も提唱した。

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