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報告書

Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千明*; 鈴木 恵理子; 井元 純平

JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01

JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MB

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO$$_{2}$$、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO$$_{4}$$、1073Kから1273Kで水溶性の低いCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。

論文

High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (Ca$$_{2}$$SiO$$_{4}$$) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO$$_{4}$$). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO$$_{4}$$. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO$$_{4}$$ suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

論文

A New method of measuring ruthenium activity in ruthenium-containing alloys by using thermogravimetric analysis

Liu, J.; 中島 邦久; 三輪 周平; 白数 訓子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.484 - 490, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

A new method named TG calibration curve method has been proposed to evaluate the Ru activity in the Ru-containing alloys by using the kinetic relationship between oxidative evaporation rate of Ru atom and overall vapor pressures of various RuOx gases in the experimental system constructed by the authors. The experimental results show that the oxidative evaporation rate of Ru atom from experimental powders is approximately proportional to the overall vapor pressures over powders. By using their specific quantitative relationship, we determined the Ru activity in Ru$$_{0.5}$$Pd$$_{0.5}$$ alloy in the temperature range from 1523 to 1673 K. The obtained values of Ru activity agree well with those theoretically calculation, and indicated the reliability of this new method.

論文

Phase stability of Cs-Si-O and Cs-Si-Fe-O compounds on stainless steel

鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.345 - 356, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故などの過酷事故(SA)では、原子炉の構造材料の表面に核分裂生成物(FP)が沈着する可能性がある。FPの中でも特にセシウム(Cs)は重要であり、SA発生時には原子炉内の構造材のステンレス鋼(SS)の表面にCsケイ酸塩等の種々のCs化合物が形成される。これらのCs化合物の相安定性を評価するために、Cs-Si-O化合物のエネルギーの計算を実施した。その結果、Cs$$_{6}$$Si$$_{10}$$O$$_{23}$$がCs-Si-O化合物の中で最も安定していることが分かった。さらに、Cs-Si-Fe-O化合物のエネルギーの計算を実施した。計算結果より、Cs-Si-Fe-O化合物はCs-Si-O化合物よりも安定しており、CsSi$$_{2}$$FeO$$_{6}$$がCs-Si-O化合物およびCs-Si-Fe-O化合物の中で最も安定していることが分かった。今回の計算と過去の実験の結果によって、Cs-Si-Fe-O化合物はCs化学吸着によってSS表面に安定して形成できることが示された。

論文

Cesium chemistry in the LWR severe accident and towards the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。

論文

Study on cesium compound formation by chemical interaction of CsOH and concrete at elevated temperatures

Luu, V. N.; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 12 Pages, 2022/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Recently, extremely high dose rates were detected in the three-layer concrete plugs of Units 2 and 3 at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The high dose rates suggest that there are some trapping effects of radioactive materials on shield plugs when gas species and aerosols (e.g., CsOH, CsI) are released from reactor through the plug layers. To determine the trapping mechanism, concrete and commonly used aggregate and minerals are pulverized and mixed with CsOH, followed by heating at different temperatures to clarify the chemical interaction. The results showed that interactions of CsOH and CaCO$$_{3}$$ in concrete occurred even at room temperature to form Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$. The interaction with aggregates occurred above 100$$^{circ}$$C and resulted in the formation of CsAlSiO$$_{4}$$. Additionally, amorphous and crystalline SiO$$_{2}$$ interacted with CsOH, forming a glass-like product above 200$$^{circ}$$C. These results suggest that formation of Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ would be one of the main trapping mechanism at shield plugs because CaCO$$_{3}$$ is commonly formed on concrete surface and reacts with CsOH at room temperature.

論文

Chemical interaction between Sr vapor species and nuclear reactor core structure

Mohamad, A. B.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2022/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

The distribution of Sr in the reactor would be influenced by a chemical reaction of Sr vapor species with a structural material of internal reactor and fuel cladding materials; stainless steel (SS) or Zircaloy (Zry) cladding during 1F-NPS accident. The chemical interaction between Sr-Zry and Sr-SS has been described. The reaction tests have been performed to investigate the chemical interaction behavior under possible severe accident conditions. The tests have been conducted up to 1523 K under steam atmosphere. It was confirmed that Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds were formed through 2 kinds chemical interactions; gas-solid reaction and liquid-solid reaction. The gas and liquid species of Sr in a good contact with the solid Zry and SS to form Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds, respectively. Sr was deposited onto the Zry and SS surfaces and lead to the formation of reaction product. Thus, this study highlights the possibility that Sr was deposited and retained in the core structure where the temperature was elevated during the accident in the 1F-NPS.

論文

ヨウ化セシウムおよびモリブデン酸セシウムの室温近傍における水への溶解度に関する研究

井元 純平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

日本原子力学会和文論文誌, 20(4), p.179 - 187, 2021/12

福島第一原子力発電所の炉内や原子炉建屋内のCsの一部は、CsIやCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$といった化学形で沈着すると考えられているが、Cs化合物の多くは水溶性であるため長期的には水相を介した移行が起きると推察される。このような移行挙動評価のための基礎データとして、水への溶解度に関する知見が必要である。そのため、本研究では20$$^{circ}$$C及び25$$^{circ}$$CにおけるCsIとCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の水への溶解度について調べることを目的とした。その結果、熱力学的データとPitzerモデルから計算された25$$^{circ}$$CでのCsIの溶解度は、文献値とよく一致していることが示され、室温付近のCsIの文献値は信頼性が高いことが分かった。OECDテストガイドライン105フラスコ法(テストガイドライン)を使用した20$$^{circ}$$CでのCsIの実験値も、文献値とよく一致していた。テストガイドラインを使用して測定した20$$^{circ}$$CのCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の溶解度は、256.8$$pm$$6.2(g/100g H$$_{2}$$O)となった。このCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の溶解度は、他のアルカリモリブデン酸塩の溶解度と同程度であることがわかり、文献値よりも信頼性が高いと考えられる。

論文

Synthesis of simulated fuels containing CsI under gas-tight condition

Liu, J.; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Nuclear Materials and Energy (Internet), 26, p.100916_1 - 100916_6, 2021/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.5(Nuclear Science & Technology)

A new synthesis method of simulated fuel containing highly volatile compound of cesium iodide (CsI) was established based on a gas-tight sintering technique. This method can enhance the grain growth of the SIMFUEL pellets by increasing sintering temperature and time. The CsI content in the simulated fuel did not significantly decrease even for 10 hours sintering time and its final value can be quantitatively controlled by adjusting its vaporization amount. A slower heating rate after the melting of CsI can promote the dispersion of liquid CsI on the grain boundaries and give a very small CsI particle size.

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.15(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:18.46(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Cesium chemisorbed species onto stainless steel surfaces; An Atomistic scale study

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.36(Chemistry, Multidisciplinary)

Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO$$_4$$, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO$$_4$$ in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.

論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:82.95(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

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