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Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

シビアアクシデント解析コードSAMPSONにおけるステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルの改良(共同研究)

三輪 周平  ; 唐澤 英年; 中島 邦久  ; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子   ; 井元 純平 

Miwa, Shuhei; Karasawa, Hidetoshi; Nakajima, Kunihisa; Kino, Chiaki*; Suzuki, Eriko; Imoto, Jumpei

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO$$_{2}$$、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO$$_{4}$$、1073Kから1273Kで水溶性の低いCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。

The improved model for cesium (Cs) chemisorption onto stainless steel (SS) in the fission product (FP) chemistry database named ECUME was incorporated into the severe accident (SA) analysis code SAMPSON for the more accurate estimation of Cs distribution within nuclear reactor vessels in the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). The SAMPSON with the improved model was verified based on the analysis results reproducing the experimental results which were subjected to the modeling of Cs chemisorption behavior. Then, the experiment in the facility with the temperature gradient tube to simulate SA conditions such as temperature decrease and aerosol formation was analyzed to confirm availability of the improved model to the analysis of Cs chemisorption onto SS. The SAMPSON with the improved model successfully reproduced the experimental results, which indicates that the improved model and the analytical method such as setting a method of node-junction, models of aerosol formation and the calculation method of saturated CsOH vapor pressure can be applicable to the analysis of Cs chemisorption behavior. As the information on water-solubility of Cs deposits was also prerequisite to estimate the Cs distribution in the 1F because Cs can be transported through aqueous phase after the SA, the water-solubility of chemisorbed Cs compounds was investigated. The chemisorbed compounds on SS304 have been identified to CsFeO$$_{2}$$ at 873 K to 973 K with higher water-solubility, CsFeSiO$$_{4}$$ at 973 K to 1273 K and Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ at 1073 K to 1273 K with lower water-solubility. From these results, the water-solubility of chemisorbed Cs compounds can be estimated according to the SA analysis conditions such as temperature in the reactor and the CsOH concentration affecting the amount of chemisorbed Cs.

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