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論文

Water fraction dependence of the aggregation behavior of hydrophobic fluorescent solutes in water-tetrahydrofuran

辻 勇人*; 中畑 雅樹*; 菱田 真史*; 瀬戸 秀紀*; 元川 竜平; 井上 大傑*; 江川 泰暢*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(49), p.11235 - 11241, 2023/12

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c02882
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)

This work investigates the water-fraction dependence of the aggregation behavior of hydrophobic solutes in water-tetrahydrofuran (THF) and the elucidation of the role of THF using fluorescence microscopy, dynamic light scattering, neutron and X-ray scattering, as well as photoluminescence measurements. Based on the obtained results, the following model is proposed: hydrophobic molecules are molecularly dispersed in the low-water-content region (10-20 vol %), while they form mesoscopic particles upon increasing the water fraction to $$sim$$30 vol percent. This abrupt change is due to the composition fluctuation of the water-THF binary system to form hydrophobic areas in THF, followed by THF-rich droplets where hydrophobic solutes are incorporated and form loose aggregates. Further increasing the water content prompts the desolvation of THF, which decreases the particle size and generates tight aggregates of solute molecules. This model is consistent with the luminescence behavior of the solutes and will be helpful to control the aggregation state of hydrophobic solutes in various applications.

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

https://doi.org/10.1021/ja9030038
 被引用回数：15 パーセンタイル：45.51(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

口頭

ノーベリウムの酸化

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 北辻 章浩; 塚田 和明; 石井 康雄; 當銘 勇人; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 秋山 和彦*; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

超重元素の酸化還元電位を決定するため、化学分離法を併用した電気化学分析装置を開発し、実験手法を検討してきた。本研究では、ノーベリウム(No)の酸化に初めて成功したので報告する。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応により合成した$$^{255}$$Noをガスジェット法により化学装置まで搬送した。0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸(HIB)水溶液に溶解した後、グラッシーカーボン作用電極を陽イオン交換樹脂によって化学修飾したフロー電解カラム装置に導入し、溶出液を6フラクションに分取した。その後、3M塩酸(HCl)を流し、溶出液を2フラクションに分取した。これらを蒸発乾固した後、$$alpha$$線を測定した。フロー電解カラム装置の印加電圧を変化させ、Noの溶離挙動の変化を調べた。0.2Vの印加電圧では、$$^{255}$$Noは3M HClフラクションにのみ観測された。この吸着挙動はSr$$^{2+}$$と同じであることからNo$$^{2+}$$として存在すると考えられる。一方、印加電圧1.2Vではすべての$$^{255}$$Noが0.1M$$alpha$$-HIBフラクションに観測された。この溶離挙動はYb$$^{3+}$$の挙動と同じであり、No$$^{3+}$$に酸化されたと考えられる。

口頭

Electrochemical oxidation of nobelium

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 北辻 章浩; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

シングルアトムに適用可能なクロマトグラフ分離を利用した電気化学装置を開発し、102番元素ノーベリウム(No)の電気化学的な酸化反応に適用した。$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C,5n)反応によって$$^{255}$$Noを合成し、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中におけるNoのクロマトグラフ挙動を電気化学装置を用いて調べた。また、電極表面でのクロマトグラフ分離の指標として、同条件下におけるSr$$^{2+}$$とYb$$^{3+}$$の挙動を調べた。その結果、印加電圧に関係なく、Yb$$^{3+}$$は$$alpha$$-HIB溶液で溶出し、Sr$$^{2+}$$は電極表面に吸着した。0.2Vという低い印加電圧では、NoはSr$$^{2+}$$と同様に電極に吸着した。これはNoが最も安定な+2の酸化状態にある事を示している。一方、1.2Vという高い印加電圧では、NoはYb$$^{3+}$$と同様に$$alpha$$-HIB溶液中に観測された。この挙動はNoがNo$$^{3+}$$として存在することを示している。これらの結果は電気化学的なNo$$^{2+}$$からNo$$^{3+}$$への酸化が成功したことを示している。

口頭

Characterization of heavy actinides with electrochemistry

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

本講演では、電気化学的分析法を用いた重アクチノイド元素の酸化還元反応についての発表を行う。作用電極表面でのクロマトグラフ挙動によって酸化状態を同定するために、イオン交換樹脂(Nafion)をカーボンファイバーに被覆した化学修飾電極並びにこれを作用電極とするフロー電解カラム装置を開発した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C,5n)反応により合成した$$^{255}$$Noをガスジェット法によってフロー電解カラム装置まで迅速搬送し、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸水溶液中における溶離挙動の印加電圧に対する変化を調べた。印加電圧0.2Vでの$$^{255}$$Noの溶出挙動はSr$$^{2+}$$と同じであったことから、最も安定なNo$$^{2+}$$として存在することを確認した。一方、1.2VでのNoの溶離挙動はYb$$^{3+}$$と同じで、0.2Vでの挙動とは全く異なっていた。この結果はNoがNo$$^{3+}$$として存在し、電気化学的にNo$$^{2+}$$からNo$$^{3+}$$へと酸化されたことを示している。また、No$$^{3+}$$の割合の変化から本実験条件下での酸化還元電位を約0.75Vと決定することができた。

口頭

Electrochemical oxidation of element 102, nobelium

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 北辻 章浩; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 秋山 和彦*; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

電気化学的分析法を用いた102番元素ノーベリウムの酸化反応について報告する。作用電極表面でのクロマトグラフ挙動によってノーベリウムの酸化状態を同定するために、イオン交換膜(Nafion)をカーボンファイバーに被覆した化学修飾電極を開発し、これを作用電極とするフロー電解カラム装置を作製した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C,5n)反応により合成した$$^{255}$$Noをガスジェット法によってフロー電解カラム装置まで迅速搬送し、$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸水溶液に溶解したのち、印加電圧に対するフロー電解カラム電極での溶離挙動を調べた。印加電圧0.2Vにおける$$^{255}$$Noの溶出挙動はSr$$^{2+}$$と同じであったことから、この条件では最も安定なNo$$^{2+}$$として存在することを確認した。一方、印加電圧-1.2 Vにおける$$^{255}$$Noの溶離挙動はYb$$^{3+}$$と同じでNo$$^{2+}$$での挙動とは全く異なっていた。これはNoがNo$$^{3+}$$として存在することを顕著に示している。本研究によって電気化学的にNo$$^{2+}$$からNo$$^{3+}$$へ酸化することに初めて成功した。

口頭

電気化学的手法による102番元素ノーベリウムの酸化

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 浅井 雅人; 永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 秋山 和彦*; et al.

no journal, , 

酸化還元と同時に陽イオン交換分離を行う電気化学装置を開発し、シングルアトムレベルでノーベリウム(No)を2価から3価に酸化することに成功した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C,5n)反応により$$^{255}$$Noを合成し、ガスジェット法により捕集-溶解装置に搬送した。0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液に溶解した後、電気化学装置に導入した。この溶出液を6つに分取して別々のTa皿に収集した。その後3M HCl水溶液を導入し、カラム電極に吸着したイオンを洗い流して別のTa皿に収集した。これらを蒸発乾固した後、$$alpha$$線測定を行った。また、Ge/Gd($$^{12}$$C,xn)反応によって$$^{81}$$Srと$$^{162}$$Ybを同時に合成し、2価イオンと3価イオンの溶離挙動を確認した。0.2Vの印加電圧では、Noは3M HCl水溶液で溶離され、Sr$$^{2+}$$と同じ挙動であることからNo$$^{2+}$$として存在することがわかった。一方、1.2 Vの印加電圧では、Noは0.1M$$alpha$$-HIB水溶液で溶離された。Yb$$^{3+}$$の挙動と類似していることから、No$$^{3+}$$に酸化されたことがわかった。

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