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報告書

NUCEF燃料調製設備におけるウラン燃料溶解

梅田 幹; 阿見 則男*; 杉川 進; 井沢 直樹

JAERI-Tech 95-038, 44 Pages, 1995/07

JAERI-Tech-95-038.pdf:1.07MB

NUCEFに設置されている臨界実験装置(STACY及びTRACY)では、10%濃縮ウランの硝酸溶液燃料を使用する。この溶液燃料150kgUを調製するために、ペレット単位のビーカー規模での溶解基礎試験、実機溶解槽を用いた溶解特性試験を行い、その後に溶解運転を行った。本報では、これら溶解基礎試験、溶解特性試験及び溶解運転の結果について報告する。溶解基礎試験では、穏やかに反応が進み硝酸濃度が最終的に低くなることを考慮して温度80$$^{circ}$$C、初期硝酸濃度7Mの溶解条件を選定した。溶解特性試験からは、昇温は徐々に行う必要があること及び運転時間は8時間という運転条件を選定した。これらの溶解運転条件により、その後の溶解運転は順調に行うことができた。また、溶解運転より不溶解性残さの液移送時間に与える影響やNOxの挙動等の知見が得られた。

報告書

溶液燃料の臨界パラメータに対する密度式の影響評価

三好 慶典; 広瀬 秀幸; 阿見 則男; 桜井 聡

JAERI-M 93-031, 32 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-031.pdf:0.98MB

本報では、硝酸ウラニル水溶液及び硝酸プルトニウム水溶液並びにウラン・プルトニウム混合硝酸水溶液に対して新たに提案された溶液密度式(SST式)を用いて、中性子無限増倍率、臨界バックリング等の臨界パラメータの解析を行った。ここではBurgerの式及びMaimoniの式に基づく従来の密度式(LMT式)を用いた場合と比較することにより、硝酸水溶液系の溶液密度式が臨界計算へ与える影響を評価した。解析には、詳細計算コードJACSシステムにより作成した群定数を用いて1点近似の中性子減速方程式を解くSIMCRIを使用した。溶液密度式としては、新たに提案されたSST式の方が高い信頼性を有しており、特にウラン・プルトニウム混合硝酸水溶液において合理的な結果を与えている。しかし、臨界パラメータ及び有限体系の臨界寸法に関しては、両者の間に顕著な差異は安全上無い事が確認された。

報告書

ウラン(IV)-硝酸-TBP-n-ドデカン系の第3相生成特性と数値計算モデル

阿見 則男; 鈴木 伸一; 阿部 仁; 館盛 勝一

JAERI-M 93-014, 40 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-014.pdf:1.04MB

リン酸トリブチル(TBP)を用いた抽出系での第3相生成特性を調べるため、30%TBP-n-ドデカン-U(IV)-硝酸系で実験を行った。U(IV)濃度40~130g/l、硝酸濃度1.5~6mol/lの範囲の水相原液(10ml)に対し、同体積の有機溶媒を加えて攪拌し第3相を生成させた。水相、軽有機相、第3相について体積、U(IV)濃度、硝酸濃度を測定した。第3相と軽有機相については、TBPとn-ドデカンの濃度および水分を測定した。これらについて、水相原液の成分濃度や第3相生成後の水相中成分濃度等を基準とした回帰分析を行い第3相、軽有機相体積や成分濃度を計算する実験式を導いた。その結果、水相原液中のU(IV)濃度増加(40から130g/l)に対して第3相中U(IV)濃度は70から190g/lと増加、また第3相体積は1.5から3.5mlと増加し、水相原液中硝酸濃度をパラメータとして良い相関が得られた。

論文

電解酸化法による二酸化プルトニウムの溶解,II; スケールアップ実験と精製法

桜井 聡; 臼田 重和; 阿見 則男; 平田 勝; 若松 幸雄; 館盛 勝一

日本原子力学会誌, 35(2), p.147 - 154, 1993/02

硝酸に難溶性である酸化プルトニウム(PuO$$_{2}$$)の電解酸化法による溶解についてスケールアップ実験を行い、引続き得られたプルトニウムの精製法を検討した。HNO$$_{3}$$溶液中で酸化剤としてAg$$^{2+}$$を用いることにより、約80gのPuO$$_{2}$$を2時間以内に効率的に溶解できることを確認した。また、溶解後のPuの原子価調整は、二酸化窒素ガス吹込みにより、温度33$$^{circ}$$C以上、HNO$$_{3}$$濃度5M以下の条件で40分以内にPu(IV)に原子価調整できることを明らかにした。ミキサセトラを用いたTBP抽出法によるPuの精製では、$$^{241}$$Amの除染係数として約2,900を得た。これらのことから、電解酸化法で溶解されたPuO$$_{2}$$は、容易に精製ができる。

論文

Study on accumulation of U(IV) in extraction-scrub columns of 30 vol% TBP-n$$cdot$$dodecane-U(VI)-HNO$$_{3}$$ system

久保 伸夫; 館盛 勝一; 臼田 重和; 阿見 則男; 若松 幸雄; 佐藤 真人*

Solvent Extraction 1990, p.699 - 704, 1992/00

再処理抽出工程における共除染工程異常過渡時のU(IV)の蓄積挙動を実験的に検討した。異常事象として、有機相に負荷されるウラン量が増加した場合を考えた。用いた装置は、抽出・洗浄パルスカラムである。基本フローに従い、パルスカラムを定常に立上げた後に、急激に有機溶媒流量を10~20%減少させ異常を起した。カラム内のU(VI)、U(IV)、HNO$$_{3}$$の濃度分布を観察するため、一定時間ごとにサンプリングノズルより有機相及び水相を抜き出した後、分析を行った。U(IV)の蓄積は、定常及び異常時に有機相中のU(VI)濃度の高い領域の流れの前部分に見られた。異常時には、U(VI)の移動とともに変移した。これらの結果について、ミキサセトラの実験結果、パルスカラムに最適化したExtra M Codeと比較し、考察を行った。

報告書

ミキサセトラ工程のプルトニウム不均一濃度分布の臨界性への影響

阿見 則男; 三好 慶典; 館盛 勝一

JAERI-M 91-184, 31 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-184.pdf:0.94MB

再処理抽出工程では、有機溶媒流量減少のような工程異常時に4価プルトニウム(Pu(IV))が抽出器内に蓄積をする可能性がある。このような蓄積で、Pu(IV)濃度がある限界を超えると第3相と呼ばれるPu(IV)、硝酸、TBPを高濃度で含む相が形成され、界面位や濃度分布、更に有機溶媒組成に大きく影響する。本報告では、界面位や濃度分布、有機溶媒組成等が抽出器の臨界性に及ぼす影響をMULTI-KENOを用いて調べた。多群核定数ライブラリはENDF/B-IVから作成したMGCL-26群とよび137群のデータセットを用いた。その結果、蓄積により高濃度になった有機相を、水相とみなして臨界計算を行っても中性子実効増倍係数の相違は1%程度であること、抽出器内で考えられる濃度範囲では燃料が抽出器中央に集まるような分布が中性子実効増倍係数をより大きくすること、TBPが通常濃度の30%より高くなると中性子実効増倍係数が減少することがわかった。

報告書

異常過渡特性実験のための小型パルスカラム抽出装置の製作と運転方法

若松 幸雄; 佐藤 真人; 久保 伸夫; 桜井 聡; 阿見 則男

JAERI-M 90-161, 41 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-161.pdf:1.27MB

再処理抽出工程における共除染工程の異常過渡特性を研究するため、抽出及び洗浄塔から成る小型パルスカラム抽出装置(有効抽出部:25$$^{phi}$$$$times$$2260$$^{m}$$mH$$times$$2塔)を製作した。また付帯設備として、抽出実験の後で発生する低濃度のウラン水溶液を再使用するためにウラン水溶液濃縮装置も製作した。ここでは、各々の装置製作に当たっての設計上の留意事項、設計製作仕様を述べると共に、異常過渡特性実験を行う必要な装置の運転方法を述べる。特に、運転操作方法については、ウラン抽出実験はもとより、実験に用いる給液調整、実験後の溶液の処理(逆抽出、希釈剤洗浄、アルカリ洗浄、ウラン水溶液濃縮)についても述べた。

報告書

NUCEF臨界実験のためのプルトニウム溶液燃料調製試験装置の製作

桜井 聡; 平田 勝; 阿見 則男; 臼田 重和; 阿部 治郎; 若松 幸雄; 館盛 勝一; 福島 奨; 栗原 正義; 小林 岩夫

JAERI-M 90-059, 35 Pages, 1990/03

JAERI-M-90-059.pdf:1.38MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の原子炉関連設備で使用するプルトニウム硝酸溶液燃料(Pu:60kg)の調製方法を確証するため、「酸化プルトニウム溶解性モックアップ試験」が計画された。この試験は、電解酸化法による100g規模の酸化プルトニウムの溶解、プルトニウム精製のための原子価調製、ならびにこれらの装置を格納し、プルトニウムに含まれる$$^{241}$$Amおよび溶解時に添加した銀の除去を目的としたプルトニウム精製からなる。本試験を実施するために、溶解、原子価調製および精製装置、ならびにプルトニウム溶液を取扱うためのグローブボックスを大洗研究所燃料研究棟に製作・整備した。本報告では、これらの装置およびグローブボックスの設計条件、使用および性能試験について述べる。

論文

Mathematical simulation and experimental verification for actinide accumulation in extraction stage of Purex process

館盛 勝一; 阿見 則男; 臼田 重和; 桜井 聡

Journal of Nuclear Science and Technology, 26(3), p.350 - 357, 1989/03

再処理ピューレックス工程の抽出段におけるアクチニド元素の蓄積を、ウラン(VI)の塩析効果の観点から数式モデルを用いて検討した。すなわち、有機相中のU(VI)濃度が高くなると他の元素の分配比が減少するため、蓄積が生じる。工程条件とU、Pu、Np、HNO$$_{2}$$の蓄積速度の関係は、ミキサセトラエ工程についてシミュレーションコードで調べた。計算コードの結果を検証するため、ミキサセトラ工程でU(VI)とU(IV)を用いたプロセス実験を行った。その結果、濃度分布は実験とシミュレーションは良く一致したが、U(IV)の蓄積分布ピーク位置の変動に関しては、両者の一致は良くなかった。この不一致の原因を、実験中のミキサセトラ内ウラン(VI)の物質収支の変化の観点から考察した。最後にアクチニド元素の蓄積に関する解析に必要なモデルおよびその実証実験において重要な項目を述べた。

論文

再処理共除染工程におけるプルトニウム蓄積と臨界安全性の評価

館盛 勝一; 阿見 則男; 三好 慶典

日本原子力学会誌, 28(6), p.543 - 550, 1986/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.47(Nuclear Science & Technology)

抄録なし

報告書

ウラニウム・プルトニウム溶液系の臨界計算II (硝酸溶液系の基本的臨界パラメータの検討)

三好 慶典; 阿見 則男; 館盛 勝一

JAERI-M 84-219, 58 Pages, 1984/12

JAERI-M-84-219.pdf:1.43MB

現在当研究室では、硝酸ウラニル、硝酸プルトニウム、及びU/Pu混合硝酸溶液についての臨界実験を行う臨界安全性実験施設(CSEF)の設計作業を進めている。核設計及び臨界安全設計において、溶液燃料の臨界量及び体系の増倍係数等の臨界パラメータを評価する場合、燃料密度及び構成原子の個数密度を臨界計算コードの入力として求める必要がある。本報第I部でCSEF設計用として原子個数密度算出式を提案したが、ここでは、第I部に引き続き、上記3種の燃料の基本的な臨界パラメータを評価した。計算体系としては、無限体系、水反射円筒体系を選択し、燃料濃度、同位体組成、溶液酸性度及び原子価等の臨界条件への効果について検討を行った。計算コードとしてはJACSコードシステムのKENO-IVを用いている。

報告書

ウラン,プルトニウム溶液系の臨界計算 I.溶液密度と原子個数密度の考察

館盛 勝一; 阿見 則男*; 三好 慶典

JAERI-M 83-047, 66 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-047.pdf:1.57MB

ウラン、プルトニウム溶液系の臨界計算および臨界実験を行う際に必要な原子個数密度の計算式を導き、その計算コードを作成した。溶液の溶媒量は溶液の密度式からの計算により求めた。溶液密度式は、水溶液系では実測値からの実験式を、30%TBP-n・ドデカン溶液系では理論式を採用した。得られた結果を米国の臨界ハンドブックとして使用されている値と比較し考察した。

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