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論文

分画分子量の異なるフミン酸の沈着速度と臨界沈着濃度

山下 祐司; 田邊 洋祐*; 足立 泰久*

農業農村工学会論文集, 81(6), p.33 - 37, 2013/12

分画分子量30,000-100,000g/mol(SHA)、あるいは100,000-300,000g/mol(LHA)のフミン酸をさまざまなNaCl濃度で酸性条件下のガラスビーズ充填カラムへ流し入れ、その流出量の経時変化から破過曲線を得た。すべての条件において、破過曲線の立ち上がり後、相対濃度(流出濃度/流入濃度)は漸近的にある一定値へ収束し、NaCl濃度が増加するとともにその収束値は減少した。破過曲線で得られた相対濃度の収束値から、フミン酸の無次元沈着速度定数を算出し、さらに衝突係数を求めることで、フミン酸のコロイド安定性に対する分画分子量の影響を評価した。NaCl濃度と衝突係数の両対数プロット(安定度曲線)から、両フミン酸において急速沈着領域と緩速沈着領域の境である臨界沈着濃度(CDC)が明確に現れること、分画分子量の大きい方が緩速沈着領域における曲線の傾きは急峻であること、CDC$$_{LHA,pH3}$$=0.73M, CDC$$_{SHA,pH3}$$=1.46Mで分画分子量の小さなフミン酸のCDCが高いことが明らかとなった。

論文

電気二重層とコロイド分散系の凝集

足立 泰久*; 小林 幹桂*; Feng, L.*; 辻本 陽子*; 山下 祐司

オレオサイエンス, 13(7), p.299 - 307, 2013/07

電気二重層は、今から200年以上も前にReussによって報告された界面動電現象の実験結果に引き続く50年以上の思考錯誤の結果、明らかにされた概念である。その後、Smoluchowskiによって理論的にも明らかになった電気二重層の考え方に、イオンのBoltzmann分布の考え方が組み込まれ、拡散電気二重層の描像が導かれた。この描像を液中で接近しあう2つの帯電表面の相互作用に導入することによって、コロイド分散系の安定性を解析する理論的枠組み、すなわちDLVO理論が構築された。DLVO理論の有効性はコロイド粒子の凝集分散の閾値となる塩濃度(臨界凝集濃度)におけるイオンの価数の依存性(Schulze-Hardy則)との整合性から強調され、表面間力の直接測定で決定的なものとなった。しかし、現時点においてDLVO理論だけで、実用的な観点から求められるコロイド粒子の凝集分散挙動の予測に対し満足できる精度の情報は提供されない。本稿では、界面動電現象に関する研究の長い歴史的展開を踏まえ、最も単純な1次元平板問題からコロイド粒子の凝集現象と電気二重層とのかかわりを整理し、残された課題について解説する。

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

論文

Transport behavior and deposition kinetics of humic acid under acidic conditions in porous media

山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 417, p.230 - 235, 2013/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:30.02(Chemistry, Physical)

フミン酸の移動性をコロイドの安定性の観点から研究した。pH3.0の条件で一価と二価の電解質塩濃度をパラメータとして、精製したAldrich社製フミン酸の沈着速度をカラム透過法により検討した。直径0.2mmのガラスビーズ充てん層を模擬沈着媒体とし、フミン酸の破過曲線はUV-VIS分光光度計で測定した。流入液中フミン酸濃度に対する破過時の濃度は、塩濃度が高くなるにしたがって低下した。実験から得た衝突係数の塩濃度依存性は、1つの衝突係数で整理できた。衝突係数と塩濃度の両対数プロットには、直線関係を示す緩速沈着領域、衝突係数が塩濃度によらず一定となる急速沈着領域及びその閾値である臨界沈着濃度が明瞭に確認できた。この結果は、フミン酸の移動性がおもにフミン酸と沈着媒体との静電的相互作用によってコントロールされることを示唆するものである。

口頭

分子量の異なるフミン酸のガラスビーズ充填カラムにおける沈着特性

山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*

no journal, , 

土壌・地下水中における放射性核種等の移動を促進あるいは遅延させることが指摘されているフミン酸は、イオン強度やpHの変化によって凝集・沈着を起こす。凝集分散によるフミン酸自身の移行挙動の変化を明らかにすることは、土壌中での核種移動現象を理解するうえで重要な基礎情報となる。本研究では、分画分子量が異なる2種類のフミン酸を用いて、水で飽和させたガラスビーズ充填カラムへのフミン酸の通過実験を塩濃度及びpHをパラメータとして行い、フミン酸の破過特性を検討した。同様のpH,塩濃度の条件では、分画分子量が大きいフミン酸の方が凝集しやすく、かつガラスビーズに沈着しやすい傾向がみられ、ガラスビーズ層内に捕捉されやすいことが確認できた。

口頭

ガラスビーズ充填カラムにおけるフミン酸の沈着速度に対するイオン強度の影響

山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*

no journal, , 

処分環境中に存在するフミン酸などの溶存腐植物質は、多くの陽イオン性金属元素と錯体を生成する。この錯生成は、放射性廃棄物の処分によって環境中へもたらされる放射性核種等の環境中における移行現象に影響を及ぼしている。腐植物質は種々の官能基を有する構造不定のコロイドサイズの高分子電解質であり、そのコロイドとしてのふるまいが環境中移行現象との関連から着目されている。本研究では、破過傾向とフミン酸の凝集・ろ過の関係を定量的に理解するため、比較的腐植物質が凝集しやすいpH3の弱酸性溶液で、溶液のイオン強度をパラメータとしたフミン酸の破過傾向を調べた。イオン強度が高くなるにしたがってガラスビーズ層によるフミン酸のろ過が強く働く傾向がみられ、この傾向はコロイドの固相表面への衝突と沈着にかかわる衝突係数とイオン強度との相関性と同様に整理できることを明らかにした。このことから、弱酸性環境において、フミン酸は土壌など固相表面への衝突と沈着にかかわるコロイドの性質と同様の振る舞いを示すことがわかった。

口頭

腐植物質はコロイドとして扱えるか

山下 祐司*; 田中 忠夫; 足立 泰久*

no journal, , 

処分環境中に存在するフミン酸などの溶存腐植物質は、放射性廃棄物の処分によって環境中へもたらされる放射性核種等と錯形成するため、環境中における核種移行現象に影響を及ぼすとされている。特に、腐植物質のコロイドとしての振るまいが核種移行現象との関連から着目されている。本研究では、ガラスビーズを充てんしたカラムへのフミン酸溶液の透過実験を弱酸性環境において実施し、フミン酸の破過傾向と凝集・ろ過の関係から、コロイドとしての振るまいの発現を調べた。フミン酸の破過傾向から、ガラスビーズ層でのフミン酸の凝集・ろ過は、コロイドと同様にイオン強度が高くなるに従って強く働く傾向となった。また、ガラスビーズ層へのフミン酸の沈着はコロイドの沈着理論で説明でき、コロイドと同様の振るまいを示すことを明らかにした。

口頭

ガラスビーズ充填カラムにおけるフミン酸の輸送に対するコロイド安定性の影響

山下 祐司*; 足立 泰久*; 田中 忠夫

no journal, , 

処分環境中に存在するフミン酸などの溶存腐植物質は、放射性廃棄物の処分によって環境中へもたらされる放射性核種等と錯形成するため、環境中における核種移行現象に影響を及ぼすとされている。特に、腐植物質のコロイドとしての振るまいが核種移行現象との関連から着目されている。本研究では、ガラスビーズを充てんしたカラムへのフミン酸溶液の透過実験を弱酸性環境において実施し、フミン酸の破過曲線をNaイオン及びCaイオン濃度をパラメータとして取得するとともに、ガラスビーズに対するフミン酸の沈着速度定数を算出した。フミン酸の破過傾向から、ガラスビーズ層でのフミン酸の沈着は、イオン強度が高くなるに従って、また共存イオンのイオン価数が大きいほど強く働く傾向となった。また、沈着速度定数を与えるイオン濃度は、Naイオンに比較してCaイオンでは2桁高くなった。これらの傾向は、コロイドの沈着及び安定性の理論に従うものであり、フミン酸の移動特性が溶液中での安定性に基づいていることを示した。

口頭

モデル土壌充填カラム内におけるフミン酸の移動特性に関する研究

田中 忠夫; 山下 祐司*; 足立 泰久*

no journal, , 

代表的な天然有機物の1つであるフミン酸は、土壌・地下水中において重金属イオンや疎水性有機汚染物質と会合して環境中を移動することにより、放射性核種を含む有害化学種等の輸送担体となり得る。フミン酸は、環境の化学的条件の変化により、溶存態,懸濁態とその存在形態を大きく変える性質も有し、その結果としてフミン酸の移動特性も化学的因子により変化することになる。特に、フミン酸のコロイドとしての振るまいが核種移行現象との関連から着目されている。本研究では、ガラスビーズを充てんしたカラムへのフミン酸溶液の透過実験を実施し、フミン酸の移動特性をコロイド安定性の観点から考察した。フミン酸の破過曲線を共存するイオンの種類(NaイオンとCaイオン)及びイオン濃度をパラメータとして取得した。ガラスビーズに対するフミン酸の沈着速度は、イオン強度が高くなるにしたがって、また共存イオンのイオン価数が大きいほど強く働く傾向となった。コロイドの透過実験の解析に用いられる衝突係数と塩濃度の直線関係を本実験についても適用した結果、直線関係を示す緩速沈着領域,衝突係数が塩濃度によらず一定となるとなる急速沈着領域及びその閾値である臨界沈着濃度が明瞭に解析された。このことは、フミン酸の移動特性が定性的にコロイド安定性理論に従うことを示す結果である。

口頭

コロイド安定性に基づくフミン酸のカラム通過と沈着過程の解析

田中 忠夫; 田邊 洋祐*; 足立 泰久*; 山下 祐司*

no journal, , 

これまでの研究で、多孔質媒体中におけるフミン酸の安定性と移動特性については、コロイドのろ過理論を適用することによって解釈できることを示してきた。本研究では、フミン酸分子量と溶液塩濃度をパラメータとしてフミン酸を用いたカラム移行実験を行い、ろ過理論の適用性を検証した。塩濃度0.1から2.5Mの条件で、分子量の異なる2種類のフミン酸溶液をガラスビーズ充てんカラムに通過させ、フミン酸の破過傾向を観察した。塩濃度が高いほどフミン酸がガラスビーズに沈着しやすく、フミン酸とガラスビーズ間の静電的反発力が弱まったことを示す結果を得た。また、同じ塩濃度の場合、分子量の小さいフミン酸は分子量の大きいフミン酸よりも沈着しにくいことがわかった。観察されたフミン酸の沈着挙動は、コロイドの安定性の観点から同様に解析可能であり、実験条件でのフミン酸の安定性と移動特性はコロイドのろ過理論で解釈できることを示した。

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