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Pd in concrete rubble太田 祐貴; Do, V.-K.; Banjarnahor, I. M.; 岩橋 弘之; 古瀬 貴広; 田中 康介
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 335(1), p.939 - 948, 2026/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)This paper presents an analytical method for detecting Pd in concrete using inductively coupled plasma tandem mass spectrometry (ICP-MS/MS). Palladium was purified through an HCl-free chromatographic process utilizing Ni-resin, which was optimized for high and stable chemical recovery. Palladium was effectively retained on the Ni-resin when treated with dilute nitric acid and was subsequently eluted with hot concentrated nitric acid. This approach improved elution efficiency and increased the recovery rate to over 90%. The determination of Pd via ICP-MS/MS was performed using NH
as a reaction gas. By measuring the mass shift of 51, corresponding to Pd(NH)
product ions, we successfully eliminated interference from the isobar Ag. The total interference removal factor for Ag reached approximately 10,000, demonstrating that the method is highly selective and reliable for quantifying Pd. The method detection limit for 107Pd in concrete matrices was estimated to be 0.05 Bq g
, indicating its sensitivity to detect low levels of the radionuclide, in compliance with environmental safety regulations. This method is now routinely used to monitor Pd in concrete samples collected from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station.
Se concentration in concrete rubbleBanjarnahor, I. M.; Do, V.-K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 田中 康介
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 334(7), p.4997 - 5006, 2025/05
被引用回数：2 パーセンタイル：77.30(Chemistry, Analytical)Se has been conventionally measured via radiometry. However, measuring Se this way is difficult due to its low specific radioactivity. Moreover, the measurement is time-consuming and susceptible to the radioactive interferences from highly radioactive nuclides (
Sr, 
Cs, etc.) coexisting in the samples. ICP-MS/MS is widely known as a powerful technique to quantify difficult-to-measure radionuclides, which can effectively eliminate the interferences using a collision/reaction cell. In this research, a novel HCl-free chemical separation method was developed for separating Se from concrete matrices, followed by the selective measurement of Se concentration via ICP-MS/MS. Se was purified by stepwise chemical separation using anion exchange resin and activated alumina. The separation condition was optimized and evaluated. The chemical recovery of 
85% was achieved. Se concentration was determined via ICP-MS/MS at m/z = 79 using ammonia gas as the reaction gas, and possible interferences such as those from the Br isobar and argon gas were effectively mitigated. A method limit of detection of 0.1 Bq g was achieved for the concrete rubble samples, making it a reliable tool for determining Se concentrations in concrete rubble collected from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station.
田中 康之; 太田 祐貴; 小高 典康; 菊池 里玖; Banjarnahor, I. M.; Do, V.-K.; 古瀬 貴広; 田中 康介; 渡辺 将久
no journal, ,
福島第一原子力発電所放射性廃棄物の測定対象核種の多くは、従来の放射能測定法をそのまま適用した場合、目的核種の化学分離操作や長半減期核種の測定に時間を要し、数週間の工程がかかる核種分析が発生する。このため大熊分析・研究センターでは、これら核種の分析手法の簡易化・迅速化を実施してきた。最も時間を要するSe-79、Zr-93及びMo-93等の難測定長半減期核種に対しては装置自体が高い分離性能を持ち、短時間での高感度測定が可能なICP-MS/MSでの測定と簡易な固相抽出分離を組み合わせることにより、数日程度で分析可能な新しい手法を開発した。一方、
核種、Sr-90及びNi-63など従来の放射線計測が有効と考えられる核種は、1つの試料から複数の核種を逐次的に分離することで化学分離操作の合理化を図った。また、開発した分析手法は分析設備への負荷を低減することを目的として塩酸を使用しない手法とした。
Do, V.-K.; 太田 祐貴; Banjarnahor, I. M.; 相田 玲奈; 村上 絵理奈; 本間 駿太; 岩橋 弘之; 古瀬 貴広
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)由来の放射性廃棄物分析を行う大熊分析研究センターでは、2022年10月より中・低線量の廃棄物試料を取り扱う第1棟のホット運用が開始され、1F廃棄物の受入れ、分析が開始された。測定対象核種の中で長半減期核種の測定については、従来の放射能測定法では複雑な前処理操作と長時間の測定が必要となる一方、ICP-MS法は感度及び測定時間の面でアドバンテージがある。特にハイエンドモデルであるICP-MS/MSは装置自体が高い分離性能を有しており効果的にスペクトル干渉を低減できることから、前処理における化学分離プロセスの簡略化が可能となり、更なる簡易・迅速化が見込める。本発表では、
Zr, Mo, Pd, 
Sn, Seなどの長半減期核種について、1F廃棄物試料への適用を目的としたICP-MS/MSによる分析法の研究開発に関する最近の成果を報告する。
中村 聡志; Banjarnahor, I. M.; 伴 康俊; 北辻 章浩; 高野 公秀; 北垣 徹; 溝上 暢人*; 溝上 伸也*
no journal, ,
原子力機構原子力科学研究所に受け入れた福島第一原子力発電所2号機ペデスタル内燃料デブリ(試験的取り出し1回目)の化学分析を実施した。デブリサンプルは粉砕・均一化した後、過酸化ナトリウムを用いたアルカリ融解処理により溶液化した。得られた溶解液をICP-AESおよび・
線スペクトロメーターにより分析し、元素組成および核種組成(核種、Am、Cm)を明らかにした。
Seの分析手法の検討Banjarnahor, I. M.; Do, V.-K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広
no journal, ,
Seは純粋なベータ放射性核種であり、福島第一原子力発電所発の事故により環境中に放出された可能性のある長寿命核分裂生成物の一つである。福島第一原子力発電所の廃炉を促進するためには、簡易かつ信頼性の高い放射性核種の分析手法が必要となる。そこで本研究では、化学分離と誘導結合プラズマトリプル四重極型質量分析法(ICP-MS/MS)を組み合わせた簡易なSeの分析手法を開発し、定量の際に妨害となる同重体等試料マトリックスを効果的に除去できることを見出した。また、実際の廃棄物への適用性を確認するため代表的な廃棄物性状であるコンクリートマトリックスでの試験についても併せて実施した。本報告ではこれらの試験によって得られたSeの定量下限値等・当該分析手法の性能について報告する。
Se in concrete rubble by ICP-MS/MSDo, V.-K.; Banjarnahor, I. M.; 太田 祐貴; 田中 康之; 古瀬 貴広; 田中 康介
no journal, ,
本報告は、コンクリートガレキ試料中のSeを対象としたHClフリーの誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)を用いた分析手法の開発結果を報告する。従来のSeの放射能測定は、液体シンチレーションカウンタ(LSC)測定にて行われる。しかしながら、LSC測定は、時間がかかることに加え、試料中に多く共存する放射性核種(Sr, Cs等)からの干渉を受けやすい。この点に関して、ICP-MS/MS測定はその干渉を効果的に除去することができる。本研究では、装置への腐食の高い塩酸を使用せず、コンクリート試料からのSeの回収及びSeの同重体であるBrを除去可能な前処理方法を開発した。前処理によるSeの回収率は約90%であり、ICP-MS/MSによるSe測定の最適な条件についても調べた。本手法の方法検出下限値は0.1Bq/gであり、開発した手法は、福島第一原子力発電所で回収されたコンクリートガレキ試料のSe分析で求められている検出下限値を満たせることを実証した。
