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論文

Thermodynamics of the UO$$_{2}$$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 仲間 正平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.43(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg$$_{y}$$Eu$$_{z}$$U$$_{1-y-z}$$O$$_{2+x}$$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200$$^{o}$$Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg$$^{2+}$$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200 $$^{o}$$Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg$$^{2+}$$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

論文

Post-irradiation examination of high burnup Mg doped UO$$_{2}$$ in comparison with undoped UO$$_{2}$$, Mg-Nb doped UO$$_{2}$$ and Ti doped UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 白鳥 徹雄; 佐藤 修彰*; 福田 幸朔; 山田 耕太*; 鈴木 康文; 芹澤 弘幸

Journal of Nuclear Materials, 297(2), p.176 - 205, 2001/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.4

高燃焼度用LWR酸化物燃料の開発を目的として、Mgを添加したUO$$_{2}$$燃料の照射挙動を調べた。2.5~15mol% MgO添加UO$$_{2}$$と比較用無添加UO$$_{2}$$の焼結体小ディスク試料をJRR-3Mで最高94GWd/t($$<$$1000$$^{circ}C$$) まで照射した。照射後試験で、試料の外観と健全性、組織観察、スエリング率測定、FP放出挙動、熱伝導率測定等の高燃焼度における挙動のデータを得た。65GWd/t($$<$$700$$^{circ}C$$) 以上では試料全体にリム組織の生成がみられた。Mg添加UO$$_{2}$$でMgの固溶度が小さく、おもにMgOとしてUO$$_{2}$$マトリックス中に分散している燃料の高燃焼度照射挙動は、全般的に無添加UO$$_{2}$$と顕著な相違はみられない結果となった。(U,Mg)O$$_{2}$$の固溶体の照射挙動が今後の課題である。

論文

Oxygen potential and defect structure of the solid solution, Mg-Gd-UO$$_{2}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 岡崎 学*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.11(Materials Science, Multidisciplinary)

(Mg, Gd, U)O$$_{2+x}$$固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250$$^{circ}C$$の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。

報告書

Mg,Mg-NbおよびTi添加UO$$_{2}$$の高燃焼度照射挙動

白鳥 徹雄; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*

JAERI-Research 2000-045, 74 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-045.pdf:8.19MB

軽水炉燃料の高燃焼度におけるスエリングやFPガス放出の増加等を抑制する目的で、添加物入りUO$$_{2}$$燃料を試作し、その照射挙動を調べた。添加物は、Mg,Mg-Nb,Tiの3種で、比較観察用の無添加UO$$_{2}$$とともにJRR-3Mにおいて1000$$^{circ}C$$以下の温度と最高94GWd/tまでの燃焼度の条件でキャプセル照射した。照射後試験として、試料の外観観察,形状・密度変化測定,熱拡散率測定,光学顕微鏡及びEPMAによる観察と分析を行った。その結果、通常の無添加UO$$_{2}$$に対して添加物入りUO$$_{2}$$の顕著な影響はみられなかったが、スエリング率、熱伝導率、組織変化に関する高燃焼度特性の貴重なデータを得た。

報告書

OGL-1第13次~第15次燃料体の照射試験

林 君夫; 沢 和弘; 白鳥 徹雄; 菊地 啓修; 福田 幸朔; 北島 敏雄; 伊藤 忠春; 藁谷 兵太

JAERI-Research 2000-001, p.116 - 0, 2000/01

JAERI-Research-2000-001.pdf:21.78MB

JMTRに設置された高温・高圧の炉内ガスループOGL-1において照射した第13次~第15次燃料体の製造、照射及び照射後試験の結果をまとめた。第13次、第15次燃料はHTTR用初装荷仕様燃料であり、前者は製造時破損率を大幅に低下させた高品質燃料、後者はHTTR初装荷燃料と同一の製造装置で製造した燃料である。両者とも、照射中のFPガス放出率、照射後試験結果とも極めて良好であった。第14次燃料は高燃焼度用改良燃料の試作品であり、過渡的昇温後の約1500$$^{circ}C$$照射中にFPガスのスパイク的放出が検出された。全体としては、第13次~第15次燃料体のいずれについても、照射中のFPガス放出率、照射後の被覆燃料粒子貫通破損率とも、HTTR初装荷燃料の設計における基準値に比べて十分低い値であり、良好な照射健全性が確認された。

論文

Radiation damage in UO$$_{2}$$ bombarded with iodine and nickel ions at energies around 100 MeV

林 君夫; 菊地 啓修; 福田 幸朔

Advances in Science and Technology, 24, p.439 - 446, 1999/00

軽水炉燃料の高燃焼度時の組織変化(リム効果)に関連して、UO$$_{2}$$を核分裂片に相当するエネルギーのヨウ素及びニッケルイオンで照射した。核的及び電子的エネルギー付与の深さ方向分布をSRIM-96コードで計算した。異なったイオン種について、X線回折法で求めた表面における格子定数変化は、核的エネルギー付与のみを考慮したdpaの計算値によって妥当なスケーリングを行うことができた。しかし同時に、そのスケーリング結果は、電子的エネルギー付与による欠陥生成が付加的に生じていることを示唆した。

論文

Oxygen potential of solid solution Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$

藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 中間 昌平*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Materials, 265(1-2), p.154 - 160, 1999/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.45(Materials Science, Multidisciplinary)

Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$固溶体のy=0.05及び0.1における酸素ポテンシャル($$Delta$$G$$_{O2}$$)の変化を熱天秤を用いて、1000$$^{circ}$$C、1100$$^{circ}$$C及び1200$$^{circ}$$Cで測定した。Eu添加によって$$Delta$$G$$_{O2}$$はハイポ側で著しい増加がみられる一方、ハイパー側ではy=0.05及び0.1ともほとんど同じであった。$$Delta$$G$$_{O2}$$の急激な変化をおこすO/M比(M=Eu+U)は、y=0.1では、1000~1400$$^{circ}$$Cの間で、温度が低くなるとともに減少する。ただし、y=0.05ではその影響はみられない。この減少の温度依存性は、yの増加とともに著しくなるようである。また、酸素のエントロピー($$Delta$$S$$_{O2}$$)とエンタルピー($$Delta$$H$$_{O2}$$)はともに、O/M比が2よりわずかに小さいところで大きな鋭いピークとなった。これらのピークは温度が下がるに従い、$$Delta$$G$$_{O2}$$の急激な変化によるO/M比の減少の結果として現れる。

報告書

高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発; 被覆層破損率の低減化

湊 和生; 菊地 啓修; 飛田 勉*; 福田 幸朔; 吉牟田 秀治*; 鈴木 信幸*; 富本 浩*; 西村 一久*; 小田 耕史*

JAERI-Research 98-070, 25 Pages, 1998/11

JAERI-Research-98-070.pdf:2.18MB

高温ガス炉の安全性の確保・向上を目指して、被覆層破損率が極めて低い、高品質の燃料を製造するために、高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発を行った。この報告書は、その成果の総まとめである。まず、被覆工程及び燃料コンパクト製造工程における被覆層の破損発生機構を解明した。その結果に基づいて、破損発生原因を取り除くために、被覆工程においては、粒子の流動状態を適切に制御するとともに、被覆工程の途中で粒子の取り出し・装荷を行わない連続被覆法を実用化した。燃料コンパクト製造工程においては、オーバーコートした粒子の成型温度及び成型速度を最適化した。これらの技術開発により、燃料の品質は飛躍的に向上した。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of cesium uranates

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(7), p.485 - 493, 1998/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.81(Nuclear Science & Technology)

酸素ポテンシャルの高い酸化物燃料中において生成することが熱力学的に予測されているCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$を、U$$_{3}$$O$$_{8}$$とCs$$_{2}$$CO$$_{3}$$から調整し、熱膨張率及び熱伝導率を測定した。高温X線回折法による格子定数の温度依存性から求めたCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$の線熱膨張は、室温から973Kまでで1.2%であり、Cs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$については1073Kまでで1%であった。CS$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$のディスク状試料を作製し、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。測定値に密度と比熱を掛け、熱伝導率を温度の関数として決定した。100%理論密度に換算したCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$の熱伝導率は980Kで1.18W/mKでありUO$$_{2}$$の約30%であった。Cs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$については1093Kで0.94W/mKであり、UO$$_{2}$$の約27%であった。

報告書

HRB-22 capsule irradiation test for HTGR fuel; JAERI/USDOE collaborative irradiation test

湊 和生; 沢 和弘; 福田 幸朔; Baldwin, C. A.*; Gabbard, W. A.*; O.F.Kimball*; Malone, C. M.*; F.C.Montgomery*; B.F.Myers*; N.H.Packan*

JAERI-Research 98-021, 187 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-021.pdf:13.23MB

日米高温ガス炉燃料共同照射試験として、日本の燃料コンパクトを米国オークリッジ国立研究所のHFIR炉で照射し、引き続き照射後試験を行った。本報告書では、(1)被覆燃料粒子を含む燃料コンパクトの照射前特性評価、(2)照射条件及び被覆粒子燃料の照射健全性の指標となる照射中の核分裂ガス放出、(3)外観検査、寸法検査、断面組織観察、及び$$gamma$$線測定などの照射後試験、並びに(4)事故時条件における燃料の健全性及び核分裂生成物の放出挙動を調べるための照射済み燃料を用いた1600~1800$$^{circ}$$Cにおける事故時挙動試験について記述した。

論文

Thermal conductivity of technetium

湊 和生; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔

Journal of Alloys and Compounds, 267, p.274 - 278, 1998/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.86

テクネチウムの熱拡散率を直径5mm、厚さ1mmの試料を用いて、室温から1173Kまで、レーザーフラッシュ法により測定した。熱拡散率は、温度の上昇にともない減少したが、600K以上の温度では、ほとんど一定であった。測定した熱拡散率及び試料の密度、ならびに比熱容量の文献値から、テクネチウムの熱伝導率を導出した。熱伝導率は400K付近で極小値を示した後、温度とともに上昇した。測定した熱伝導率を電子による寄与成分とフォノンによる寄与成分に解析的に分離した。温度上昇にともなうテクネチウムの熱伝導率の上昇は、電子による寄与成分の上昇のためであると考えられる。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Alloys and Compounds, 278, p.277 - 282, 1998/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:80.02(Chemistry, Physical)

高速炉燃料中でステンレス被覆管内面に生成する可能性があるCs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$について、高速X線回折法により測定した格子定数の温度依存性から、熱膨張率を決定した。室温から873Kまでの熱膨張率は2.34%であり、UO$$_{2}$$の約4倍、ステンレス鋼の2倍以上であった。ディスク状試料について、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定し、密度と比熱の文献値から熱伝導率を決定した。100%理論密度での値に換算した熱伝導率は、800Kで0.40W/mKであり、これはUO$$_{2}$$の10%以下、また、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{1.98}$$の12%以下であった。

論文

Unusual variation of temperature factor of uranium dioxide at high temperature

芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 白鳥 徹雄; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.386 - 390, 1998/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:45.85(Chemistry, Physical)

高温における二酸化ウランの物性には、比熱の異常な上昇、電気抵抗の変化等の興味深い現象がみられる。そこで本研究では、高温X線回折装置を用いて二酸化ウランの結晶構造解析を行い、ウラン原子の温度因子を温度の関数として求めた。これにより、約1400K近傍から温度因子が減少するという現象が認められた。中性子回折によって測定された温度因子は、温度の上昇にともなってほぼ単調に増加することが知られている。したがって、本測定で得られた温度因子の異常な挙動は、ウラン原子の電子状態の変化によるものであると考えられる。

論文

Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer

湊 和生; 福田 幸朔; 関野 甫; 石川 明義; 大枝 悦郎

Journal of Nuclear Materials, 252, p.13 - 21, 1998/00

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800から2000$$^{circ}$$Cにおける挙動を明らかにするために、照射後加熱試験を行ったZrC被覆燃料粒子の断面組織観察及びEPMA分析を実施するとともに、Zr-C-U-O系の熱力学的解析を行った。これらの観察、分析及び解析の結果に基づき、ZrC被覆燃料粒子の性能劣化の機構を提案した。1800から2000$$^{circ}$$Cにおいて見られたZrC被覆燃料粒子の性能劣化は、ZrC層の内側の熱分解炭素層が破損したために生じたものであることを明らかにした。

報告書

Energy transfer and thermal conductivity through inert matrix and nuclear fuel analogous materials

C.Degueldre*; 高野 公秀; 大道 敏彦; 福田 幸朔; P.Heimgartner*; T.Graber*

JAERI-Research 97-087, 19 Pages, 1997/11

JAERI-Research-97-087.pdf:0.87MB

ジルコニアベースのイナートマトリクス及び模擬燃料材の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定し、モデル化した。測定対象は、イットリアとエルビアの一方もしくは両方を含む二元系および三元系、さらにトリアもしくはセリアを加えた四元系とした。添加物による格子定数への影響、酸素原子空孔の大きさと密度を考慮に入れて熱伝導率をモデル化した。モデル化において、格子定数の実測値と、モデルから得られた値を比較検討した。室温から950Kにおいて、ジルコニアとイットリア、エルビア及びセリアとの各固溶体の熱伝導率は、約2W・m$$^{-1}$$-K$$^{-1}$$であった。これらの均質中のエネルギー輸送について、フォトン伝導とフォノン伝導に基づいて検討した。

報告書

金属テクネチウムの試料調製と特性評価

湊 和生; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 伊藤 光雄

JAERI-Research 97-077, 17 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-077.pdf:1.09MB

半減期約21万年の超長寿命核分裂生成物である$$^{99}$$Tcの消滅処理をめざして、テクネチウムの固体の研究を開始した。購入した粉末状の金属テクネチウムについて、X線回折測定、$$gamma$$線測定、ならびにICP-AES法及びICP-MS法による不純物分析を行った。格子定数の測定値は、文献値に一致した。金属不純物はアルミニウム及び鉄などで約15ppmであり、$$gamma$$線放出をともなう放射性の不純物は検出されなかった。この粉末試料を用いて、アーク溶解法により、ボタン、ロッド及びディスク状の金属テクネチウム試料を調製した。さらに、ディスク状の金属テクネチウム試料を用いて、レーザーフラッシュ法により、室温から1173Kまでの熱拡散率を測定した。金属テクネチウムの熱拡散率は、温度の上昇にともない減少したが、600K以上ではほとんど一定であった。

論文

An Investigation of cesium release from coated particle fuel of the High-Temperature Gas-cooled Reactor

沢 和弘; 湊 和生; 飛田 勉*; 福田 幸朔

Nuclear Technology, 118(2), p.123 - 131, 1997/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.72(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉(HTGR)では被覆粒子を燃料として用いる。最近の被覆粒子は、球状燃料核の外側に低密度熱分解炭素(PyC)、高密度PyC、SiC、最外層PyC層を被覆した四重被覆型燃料である。セシウム(Cs)は通常運転時に移動しやすく、事故時に環境に放出される可能性があるため、HTGRの安全及び遮蔽設計において重要な金属状核分裂生成物である。本研究では、燃料粒子からのCs放出モデルを照射試験結果と比較することにより検討した。試験では、貫通破損粒子を模擬した人工欠陥粒子、製造時SiC層被覆粒子、健全粒子が照射された。Csの放出率をより精度良く評価するために、照射試験との比較を通してモデルの改良を行った。さらに、高温工学試験研究炉用燃料と同様の方法で製造されスィープガスキャプセルで照射された燃料コンパクトからのCs放出率について計算値との比較を行い、改良モデルがCs放出率を精度良く予測できることが分かった。

報告書

ウラン酸セシウムの生成に関する熱力学的評価とその調製

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

JAERI-Research 97-021, 19 Pages, 1997/03

JAERI-Research-97-021.pdf:0.74MB

酸化物燃料中での生成が予測されているウラン酸セシウムについて、熱膨張率と熱伝導率の測定用試料として、Cs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$の2種類の試料をU$$_{3}$$O$$_{8}$$とCs$$_{2}$$CO$$_{3}$$から調製した。調製に際して、自由エネルギー最小化法に基づく熱力学計算コードによる化学平衡計算を行い、これらの化合物が生成および分解する温度を評価し、その結果から試料の調製温度を決定した。調製した2種類の試料に対してX線回折を行い、それぞれ単相の試料が得られたことを確認した。また、熱重量分析および示差熱分析を行い分解温度を測定し、化学平衡計算の結果と比較したところ、両者はほぼ一致した。

論文

Improvements in quality of as-manufactured fuels for high-temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 菊地 啓修; 飛田 勉*; 福田 幸朔; 金子 光信*; 鈴木 信幸*; 吉牟田 秀治*; 富本 浩*

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(3), p.325 - 333, 1997/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:22.3(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉用燃料の製造時の被覆層破損率を低減するために、被覆工程及び燃料コンパクト製造工程における被覆燃料粒子の被覆層の破損機構を明らかにした。その結果をもとに、被覆工程では、粒子の流動状態を適切に制御するとともに、被覆の途中段階で粒子の取り出し及び装荷を行わない工程に改めた。燃料コンパクトの製造工程では、オーバーコート粒子をプレス成型する際の温度及び速度の条件を最適化した。これらの燃料製造工程の改良により、燃料の品質は、著しく向上した。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of cesium molybdate

湊 和生; 高野 公秀; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Alloys and Compounds, 255, p.18 - 23, 1997/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.87(Chemistry, Physical)

モリブデン酸セシウムの熱膨張率及び熱伝導率を測定した。熱膨張率は、高温X線回折法による室温から773Kまでの格子定数の温度依存性から導出した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の線熱膨張率は、773Kにおいて約2%であり、UO$$_{2}$$の線熱膨張率の4倍以上であった。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を室温から1000Kまで測定し、かさ密度及び比熱容量の文献値を用いて導出した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱伝導率は、400K以上で温度の上昇とともに増加した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱伝導率は、300KにおいてUO$$_{2}$$の熱伝導率の約5%であり、1000Kにおいては20%以下であった。

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