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論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

報告書

堆積岩類及びセメント系材料に対する収着・拡散データの調査・評価(NUMO-JAEA共同研究報告書; 2016-2017年度)(共同研究)

浜本 貴史*; 松原 竜太*; 澁谷 早苗*; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2017-014, 31 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2017-014.pdf:2.1MB
JAEA-Data-Code-2017-014-appendix(CD-ROM).zip:0.61MB

現在、原子力発電環境整備機構(NUMO)と原子力機構(JAEA)の双方で、地層処分の安全評価手法の開発を進めている。これら安全評価に資するため、国内外の最新の知見を踏まえたパラメータ設定手法の構築を、NUMOとJAEAで共同研究として実施している。本報では、この共同研究の一環として実施した、収着・拡散データベースの拡充のための国内外の最新の収着・拡散データの調査と信頼度評価の結果を報告する。今回の調査では、堆積岩とセメント系材料を中心に調査と信頼度評価を行い、収着データとしては、文献数19件、データ数1、746件、拡散データとしては、文献数25件、データ数593件分について、収着・拡散データベースの中で利用可能な形式でデータを整備した。

論文

Assessment of sorption and diffusion in the rock matrix in the NUMO safety case

浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。

論文

Comparative study of granitic and sedimentary groundwater colloids by flow-field flow fractionation coupled with ICP-MS

斉藤 拓巳; 浜本 貴史*; 水野 崇; 岩月 輝希; 田中 知*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 30(6), p.1229 - 1236, 2015/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.85(Chemistry, Analytical)

流動場分画法とICP-MSを組み合わせることで、花崗岩系地下水および堆積岩系地下水に含まれるコロイドの連続的なサイズ分布と元素組成を評価した。花崗岩系地下水には、10nm以下と140nm以上の領域に、有機物コロイドや無機元素が存在していた。10nm以下に存在する有機物コロイドは発色団と蛍光団の分布の点で異なる複数の成分からなり、蛍光団に富む有機物コロイドと大部分の無機元素のサイズ分布が対応していた。堆積岩系地下水では、5nm以下のサイズ領域に、有機物コロイドと無機コロイドが存在し、より大きなサイズ領域に、無機コロイドが存在した。有機物コロイドはサイズと発色団と蛍光団の分布の点で均質であった。無機微量元素のサイズ分布は、元素によって異なり、異なるホスト相の存在が示唆された。

口頭

堆積岩系深部地下水中のコロイドのサイズ・組成分析

浜本 貴史*; 斉藤 拓巳; 水野 崇; 田中 知*

no journal, , 

放射性廃棄物処分の性能評価において、放射性核種の地下水コロイドへの収着が核種の移行挙動に大きな役割を果たすことが指摘されている。本研究では、有機物が豊富に含まれる堆積岩系地下水を対象に、有機物コロイドの特徴をFlFFF-ICP-MS測定と励起・蛍光マトリクス(EEM)測定によって明らかにすることを目的とした。地下水試料は北海道幌延町にある日本原子力研究開発機構幌延深地層研究センターの地下140, 250, 350mの調査坑道中の採水孔から採水した。幌延地下水中には流体力学径が約2nmの有機物コロイドと10-30nmの鉄を主成分とするコロイドが含まれており、大部分の元素が前者に取り込まれていたことから、地下水中での放射性核種の移行には主に比較的低サイズの有機物コロイドが寄与することが示唆された。また、この有機物コロイドの蛍光特性は海洋の腐植(様)物質と類似していることから、幌延地下水中の有機物コロイドの主要成分は海洋起源の腐植(様)物質に由来するものと考えられる。

口頭

炭素鋼片および模擬ガラス片の相互作用がガラス溶解挙動に及ぼす影響

後藤 考裕*; 松原 竜太*; 浜本 貴史*; 藤崎 淳*; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹

no journal, , 

ガラスの長期溶解モデルに反映することを目的として、50$$^{circ}$$C及び80$$^{circ}$$C、窒素雰囲気において炭素鋼片および模擬ガラス片の共存条件で浸漬試験を実施した。比較のため、炭素鋼片または模擬ガラス片のみの条件での浸漬試験も実施した。浸漬終了後、液相分析および固相分析を実施し、ガラスの規格化浸出速度を算出するとともに、炭素鋼片表面生成固相を同定した。ガラスの規格化浸出速度(平均値)は、炭素鋼共存条件では50$$^{circ}$$Cで1.1$$times$$10$$^{-2}$$g/m$$^{2}$$/d、80$$^{circ}$$Cで3.0$$times$$10$$^{-2}$$g/m$$^{2}$$/dとなった。模擬ガラス片のみの条件では、50$$^{circ}$$Cで2.9$$times$$10$$^{-3}$$g/m$$^{2}$$/d、80$$^{circ}$$Cで9.2$$times$$10$$^{-3}$$g/m$$^{2}$$/dが得られており、炭素鋼共存による規格化浸出速度の増加は約3倍となった。また、炭素鋼片の表面をエックス線回折法で分析したところ、50$$^{circ}$$Cおよび80$$^{circ}$$Cのいずれの試料においても磁鉄鉱等の腐食生成物は検出されず、80$$^{circ}$$Cの条件で鉄ケイ酸塩鉱物と推測されるピークが検出された。これは、液相データに基づくGeochemist's Workbenchによる固相の推定結果や炭素鋼共存系での既往研究の結果と一致する。

口頭

Corrosion behavior of simulated high-level waste glass in the presence of carbon steel

後藤 考裕*; 松原 竜太*; 浜本 貴史*; 藤崎 淳*; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹

no journal, , 

ガラスの長期溶解モデルに反映することを目的として、50$$^{circ}$$C及び80$$^{circ}$$C、窒素雰囲気において炭素鋼片及び模擬ガラス片の共存条件で浸漬試験を実施した。比較のため、炭素鋼片または模擬ガラス片のみの条件での浸漬試験も実施した。浸漬終了後、液相分析及び固相分析を実施し、ガラスの規格化浸出速度を算出するとともに、炭素鋼片及びガラス片の表面に生成した固相を同定した。炭素鋼共存条件におけるガラスの規格化浸出速度(平均値)は、模擬ガラス片のみの条件の約2倍となった。また、炭素鋼片の表面をエックス線回折法で分析したところ、50$$^{circ}$$C及び80$$^{circ}$$Cのいずれの試料においても磁鉄鉱等の腐食生成物は検出されず、鉄ケイ酸塩鉱物と推測されるピークが検出された。また、透過型電子顕微鏡及び電子線回折を用いた分析により、ガラス表面に鉄ケイ酸塩鉱物が存在することを確認した。以上の結果は、地球化学計算コードによる固相の推定結果や炭素鋼共存系での既往研究の結果と一致する。

口頭

炭酸共存条件におけるウランのモンモリロナイトへの収着に対するモデル適用性

杉浦 佑樹; 舘 幸男; 陶山 忠宏*; 浜本 貴史*

no journal, , 

わが国には、炭酸濃度の比較的高い地下水環境が存在する。ウラン(U(VI))は炭酸錯体を形成することで収着分配係数(K$$_{d}$$)が低下するため、その影響を定量的に評価する必要がある。原子力機構が整備を進めている収着データベース(JAEA-SDB)から既存のU(VI)のモンモリロナイトへの収着データを複数抽出し、モデルパラメータの導出と炭酸共存条件における収着モデルの適用性の評価を行った。得られたモデルパラメータは、炭酸濃度を変化させた試験結果を良好に再現することができ、炭酸錯体形成によりK$$_{d}$$が低下するものの、一部は三元錯体として収着している可能性が示唆された。また、モデルパラメータ導出に用いていないデータセットの再現に成功し、モデル化の方法の妥当性及びモデルにより炭酸共存の影響を予測・評価できる可能性が示された。

口頭

Sorption behaviour of lead onto montmorillonite in the presence of carbonate

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男

no journal, , 

Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.

口頭

硬化セメントペースト中のヨウ素イオンおよびセシウムイオンの拡散挙動

川戸 陸也*; 石田 圭輔*; 山本 武志*; 湊 大輔*; 藤崎 淳*; 浜本 貴史*; 三原 守弘

no journal, , 

硬化セメントペースト(HCP)中のヨウ素イオン(I$$^{-}$$)とセシウムイオン(Cs$$^{+}$$)の拡散挙動を観察するために、5年間以上湿空養生した異なる水セメント比の供試体に対し、I$$^{-}$$とCs$$^{+}$$をトレーサーとした一面解放浸漬試験を実施し、EPMAを用いた深さ方向の元素濃度面分析を行った。

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