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論文

Sorption properties of aluminum hexacyanoferrate for platinum group elements

三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.77(Chemistry, Multidisciplinary)

使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:98.37

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

口頭

ガラス固化体の高品質化・発生量低減のための白金族元素回収プロセスの開発,16; 照射済燃料溶解液中における収着試験

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 高橋 秀治*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

no journal, , 

高レベル放射性廃液中に含まれる白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを選択的に除去し、ガラス固化製造プロセスのより効率的に運転することを目的として、本研究グループではRu, Rh, PdおよびMoを一括回収するためにフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、収着特性を評価している。本収着剤に対してAmが収着すると、運転時に発生する二次廃棄物に$$alpha$$核種が混入することになり、処理処分方策を検討するうえで問題となる。そこで、本収着剤に対しても照射済燃料溶解液を用いたホット試験を実施し、Amを含む放射性核種共存下におけるRu, Rh, Pd, MoおよびAmの収着特性を調べた。その結果、本試験条件下において、AlHCFに対して、MoおよびPdが比較的高い割合で収着され、かつ、Amが収着されないことを確認した。

口頭

Adsorption study on PGM elements by AlHCF from nitric acid solution

三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

no journal, , 

日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。

口頭

高レベル放射性廃液ガラス固化体の高品質・減容化のための白金族元素高収着能を有するシアノ基架橋型配位高分子材料の開発,10; フェロシアン化アルミニウムの白金族元素に対する収着性能評価

三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

no journal, , 

日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。

口頭

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価,9; 放射光XAFSによる固化体の化学状態と局所構造解析

小林 徹; 中瀬 正彦*; 渡邊 真太*; 牧 涼介*; 丸山 恵史*; 菊永 英寿*; 朝野 英一*; 桜木 智史*; 浜田 涼*; 針貝 美樹*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故では、汚染水処理で発生した2次廃棄物の安定固化や廃棄体化が課題となっている。アクチノイド科学研究グループでは、固化が難しく長半減期で低収着性のため長期の被ばく線量を支配するヨウ素(I)と、潜在的有害度が高く、長期的な発熱源かつ$$alpha$$核種であるマイナーアクチノイドに着目し、アパタイトやモナザイトといったリン酸塩鉱物に固化し、ステンレス鋼やジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法等で固定化する新しい固化技術の開発を検討している。本発表では、これらの方法で固化処理した試料について、含有元素の化学状態や局所構造を放射光XAFS法で検討した結果を報告する。

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