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論文

A Project focusing on the contamination mechanism of concrete after the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03

To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that $$alpha$$-nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and $$^{1}$$H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.

論文

New project on the analysis of contamination mechanisms of concrete at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

山田 一夫*; 丸山 一平*; 駒 義和; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 渋谷 和俊*; 粟飯原 はるか

Proceedings of International Waste Management Symposia 2019 (WM2019) (CD-ROM), 6 Pages, 2019/03

For the decommissioning of a Nuclear Power Station (NPS) after a severe accident, estimation of contamination depth and radioactivity level in concrete is essential. This paper outlines a recently begun project on the analysis of the contamination mechanisms of concrete in the Fukushima Daiichi NPS. For this analysis, data on various parameters are required, such as the materials used in the NPS, the environmental conditions of the exposed concrete, the conditions of exposure during the accident and until decommissioning, and the fundamental transport characteristics of nuclides in concrete. These aspects of this project are illustrated with some examples.

口頭

再処理工程における不溶解性残渣中のPu分析

五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料を溶解する際に発生した不溶解性残渣に含有する微量Puの分析は、計量管理上重要である。本研究では、不溶解性残渣中のPu濃度分析法の確立を目的とし、難溶解性物質の分解方法として有効な硫酸水素アンモニウム融解による不溶解性残渣の融解手順の妥当性の確認及び$$alpha$$線スペクトロメトリによるPu定量分析を実施した。

口頭

ICP-AESによる使用済燃料溶解液中の不純物分析

岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料溶解液に含有する不純物の分析では、おもに放射能を用いた分析が行われ、$$alpha$$, $$beta$$, $$gamma$$核種ごとに分離・精製し、$$alpha$$線スペクトロメトリー,液体シンチレーション計測法,$$gamma$$線スペクトロメトリーによる放射能分析が実施されている。これらの放射能分析法は、高感度であるが、試料の放射能強度が高いため、遮蔽体を有するセルでの遠隔操作による煩雑な前処理が必要となる。一方、ICP-AESによる不純物分析では、試料中に多量のUが共存する場合、Uによる分光干渉があるが、Uをあらかじめ除去することで、多元素同時分析が可能となる。これまで、再処理施設における高放射性廃液,U製品及び不溶解残渣中の不純物分析の前処理法は、溶媒抽出法やイオン交換法により行われてきたが、近年、短時間でアクチノイド元素の分離が可能な固相抽出剤が用いられている。そこで、本研究では、使用済燃料溶解液を対象とし、固相抽出剤によるU分離後、ICP-AESによる11の不純物元素(Sr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Te, Ba, Ce, Nd, Gd)の分析を試みた。

口頭

$$alpha$$スペクトロメトリーによる使用済燃料不溶解物質中のPu, Cmの定量

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

東海再処理施設では、溶解工程において、硝酸に溶解されない不溶解物質(以下、「スラッジ」という)が生成し、溶解液への同伴を防ぐため、スラッジを除去するためのパルスフィルターが設置されている。使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、より正確な計量管理を実施するためには、パルスフィルターに捕集されたスラッジ中のプルトニウム(Pu)を定量することが重要である。これまで、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、キュリウム(Cm)から生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定によるPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれるスラッジを対象とし、硫酸水素アンモニウム溶融法によりスラッジを溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリーによる定量を試みた。

口頭

液浸型分光プローブによる再処理工程溶液中のウラン,酸インライン分析

久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理施設におけるウラン(IV), (VI)及び酸濃度のインライン方式による分析技術開発として、光ファイバーで分光光度計に接続した液浸型分光プローブによる再処理工程内ウラン溶液(U濃度: 200g/L;, 酸濃度0.2$$sim$$5mol/Lの吸光スペクトルを測定し、ウランの吸収波長におけるピーク高さと酸濃度による吸光スペクトル形状の変化から、ウラン(IV), (VI)及び酸濃度の同時分析を試みた。

口頭

インライン分光光度法による硝酸溶液中の酸及びウラン(IV), (VI)同時分析

鈴木 豊; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 岡野 正紀; 久野 剛彦; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

PUREX再処理プロセスにおけるウラン,プルトニウム及び酸濃度の分析は、工程管理分析件数の約6割を占めている。これらの分析は、分離精製施設で採取された試料を、気送管により分析施設へ送った後、試薬添加,希釈,定容等の前処理を経て行うこととなり、測定終了までに約1時間を要することから、リアルタイムな工程管理データを取得することが困難である。このため、再処理プロセス中のウラン、プルトニウム及び酸の分析をインライン化することにより、分析データ採取の迅速化,分析設備の簡素化,分析作業の省力化,作業員の被ばくの低減及び分析廃液の削減が期待できる。本研究では、再処理プロセスへのインライン分析を目的に、検出器に小型の分光プローブを用いた分光光度法による、硝酸溶液中の酸及びウラン(IV), (VI)の同時分析を試みた。

口頭

微量プルトニウム分析用固体シンチレータの開発

小椋 浩; 稲田 聡; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理施設における工程管理のための微量のプルトニウムの分析は、プルトニウムをTTA等により抽出し、試料液を一定量、直径1インチのSUS製試料皿上に滴下した後に加熱器を用いて、試料を焼付け、ZnS(Ag)シンチレーション法で行っている。この方法では、SUS製の試料皿が廃棄物として多く発生するという課題を有していた。そこで、$$alpha$$計測用ZnSシンチレータを粒状にし、可燃性(プラスチック)の試料容器底面に充填した固体シンチレータを開発し、試料液を直接添加して測定する固体シンチレータ法による再処理プロセス溶液中の微量プルトニウム分析を試みた。

口頭

ふげんMOX使用済燃料再処理試験,8; ハルモニタの適用性評価,1; 破壊分析によるハルピース中のPu, Cm, U測定

鈴木 豊; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 後藤 雄一; 五十嵐 万人*; 清水 靖之; 須田 静香; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

東海再処理施設では、使用済燃料集合体の端末(エンドピース)及び燃料被覆管のせん断片(ハル)に移行するPuを定量するため、ハルモニタによる非破壊測定のフィールド試験を行っている。ハルモニタは、中性子計測法により測定したキュリウム244量とORIGEN計算コードにより求めた当該使用済燃料のPu/キュリウム244比から、使用済燃料のハルに移行するPu量を間接的に求めている。このため、ハル中のPu及びキュリウム244量を破壊分析により測定し、ハル中のPu/キュリウム244比を求め、ハルモニタとの比較分析を行うことで、ハルモニタの信頼性の評価が可能となる。また、保障措置分析の観点から、ハル中のPu, Uの定量分析が求められている。本研究では、新型転換炉「ふげん」MOX燃料及びUO$$_{2}$$燃料のハルピース中のPu, Cm, U量を破壊分析により測定した。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する基礎研究; Cs, Srおよび水分の移動に関する実験的検証

丸山 一平*; 山田 一夫*; 井田 雅也*; 渋谷 和俊*; 五十嵐 豪*; 駒 義和

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉工程で想定される、作業環境改善を目的とした建屋コンクリートの除染手法の検討と最終段階で発生する廃棄物量の推計等を最終目的に、放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明に 基づいた将来の汚染分布の推定に関する基礎研究を進めている。汚染は、核種の収着・浸透挙動に依存するが、それはコンクリートの特性(セメント種類, 骨材中の粘土鉱物)、状態(飽水・乾燥、各種の劣化)および核種の種類によって異なると考えらえる。このため、将来の汚染分布の推計に向けて、各種コンクリートと核種(Cs, Sr, $$alpha$$核種)との相互 作用と、水分移動も考慮した評価/予測手法の検討が必要である。本報では、実験的検討の一部を報告する。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する基礎研究; コンクリートの特徴がCs・Srの浸透に及ぼす影響(実験的検証)

丸山 一平*; 渋谷 和俊*; 富田 さゆり*; 五十嵐 豪*; 駒 義和; 山田 一夫*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉工程で実施される、作業環境改善を目的とした建屋コンクリートの除染、除染手法の検討、廃棄物量の推計等を行う際の基盤情報に資することを目的に、放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と将来の汚染分布の推定に関する基礎研究を水分移動や$$alpha$$核種の挙動を含めて進めている。本報では、1F建屋のコンクリートを模擬して炭酸化または乾燥させた試料を用いてCs, Srの浸透試験を実施し、セメント種類、骨材中の粘土鉱物量や炭酸化、乾燥がCs, Srの浸透に及ぼす影響について、実験的に検証した結果を報告する。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究,25; 成果の廃止措置への反映と研究開発の課題

駒 義和; 山田 一夫*; 渋谷 和俊*; 細川 佳史*; 東條 安匡*; 日比野 陽*; 五十嵐 豪*; 丸山 一平*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置において大量のコンクリートが放射性廃棄物となる。放射性核種による汚染を推定するために、コンクリートの構造的、化学的な変化を考慮して$$^{137}$$Csの浸透やコンクリートの物性に関する実験データを求め、解析モデルを構築した。これらにより汚染コンクリート量の推定を可能とした。さらに基礎的な検討の継続、検証のための観察と比較評価が必要である。

口頭

放射性物質によるコンクリート汚染の機構解明と汚染分布推定に関する研究,26; 福島第一原子力発電所コンクリートの汚染調査・推定の要点:ひび割れ、骨材、セメント、競合イオン、乾燥・炭酸化・溶脱、吸着の可逆性・不可逆性

山田 一夫*; 丸山 一平*; 渋谷 和俊*; 東條 安匡*; 粟飯原 はるか; 細川 佳史*; 五十嵐 豪*; 駒 義和

no journal, , 

コンクリートの放射性物質による汚染機構に関して多くの研究が行われてきている。福島第一原子力発電所(1F)事故後の汚染の調査・推定において、考慮すべきこの1F事故特有の要因をまとめる。まず材料としてセメント種類と骨材、次いでコンクリートの状態として乾燥・炭酸化・ひび割れ、最後に汚染履歴として競合イオンと汚染水との反応がある。これらの要因は見かけの拡散係数や吸着量を1桁以上変化させ得るものであり、これらを考慮しない研究の参照や検討では不十分である。1F事故後のコンクリートの汚染はイオン浸透により発生しており、イオン浸透はコンクリート中の空隙と固相との相互作用による。相互作用はイオン交換と溶解再析出反応が考えられる。イオン交換の場合、通常のイオン吸着はイオン浸透を遅延せず、骨材によるCsの固定吸着などが著しい浸透遅延を引き起こす。競合イオンは固定吸着の場合でもイオン吸着を減じ、浸透を早める。

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