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論文

Analysis of glass behavior of Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$ with distributed equivalent circuit model

深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 重松 圭*; 東 正樹*; 池田 直*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.024710_1 - 024710_6, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Lu$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$のインピーダンス測定を行った。この系は、電子強誘電体${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$:希土類)の関連系であり、鉄スピンによる磁気秩序と、鉄イオンが実空間で秩序化することによる誘電性が重畳したマルチフェロイック系である。得られた実験データを説明するため、抵抗成分と容量成分がそれぞれ分布を持って直列接続した新しい等価回路を提案した。このモデルにより数値解析を行ったところ、温度履歴を記憶することによるエージング効果やメモリ効果といった電荷自由度のグラス的挙動が見いだされた。このようなグラス的挙動は非平衡物理の問題として長年研究されているが、標記の系で見いだされたのは初めてであり、本系の性質について一石を投じる結果である。他にいくつかの興味深い現象も見いだされた。例えば抵抗成分と容量成分の間には比例関係があることが見いだされたが、これは鉄電荷が秩序化することによる誘電性の存在を支持する結果である。

論文

Crystallographical and morphological changes in charge-ordering transition of RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (R: Y, Lu) investigated by transmission electron microscopy

堀部 陽一*; 森 茂生*; 池田 直*; 吉井 賢資; 前野 宏志*; 村上 恭和*

Ferroelectrics, 584(1), p.20 - 30, 2021/00

鉄3d電子の電荷秩序により強誘電性を示すRFe$$_{2}$$O$$_{4}$$につき(R: Y, Lu)、希土類イオン半径の異なる2つの系の結晶構造と電荷秩序構造の温度変化を透過電子顕微鏡観測により調べた。この系はFe-Oの三角格子が積み重なった2次元性の強い構造を持つが、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$およびLuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の両者とも、電子線回折像は室温以上において3次元的な電荷秩序構造の存在を示した。また、実空間像の観測からは、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の電荷秩序のほうが、LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$のそれよりも3次元性が強いことが判明した。この実験事実を結晶構造と関連付けて説明した。Fe-O面内方向の格子定数を基準とした場合、面間方向の格子定数は、Y系のほうがLu系のほうが短くなる。すなわち、面間方向のFe電子の相互作用はY系のほうが強いと推測される。よって、YFe$$_{2}$$O$$_{4}$$はFe-O面内の2次元的な電荷秩序に加え、面間方向の電荷秩序も発達しやすい系であり、結果として3次元的な等方向的な秩序相が出現しやすいと結論した。

論文

Dielectric and magnetocaloric study of TmCrO$$_{3}$$

吉井 賢資; 池田 直*

Journal of Alloys and Compounds, 804, p.364 - 369, 2019/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:60.45(Chemistry, Physical)

ペロブスカイトTmCrO$$_{3}$$の誘電性と磁気熱量効果について調べた。この物質は最近、磁気秩序温度125K以下においてCrスピンの弱強磁性秩序と強誘電性が共存するマルチフェロイック物質であると報告されている。誘電応答からは、室温近傍で10000程度の大きな誘電率が観測されたものの、交流抵抗の解析などから、これは伝導キャリアの応答によるものであることが分かった。磁気熱量効果の測定からは、磁気転移温度125Kでの転移は2次であり、もしマルチフェロイックであれば期待されうる磁歪は存在しないことが強く示唆された。すなわち、この物質が強誘電性を持つことは示されなかった。

論文

Absence of a polar phase in perovskite chromite $$R$$CrO$$_{3}$$ ($$R$$=La and Pr)

吉井 賢資; 池田 直*; 下条 豊; 石井 慶信*

Materials Chemistry and Physics, 190, p.96 - 101, 2017/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:54.62(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイト構造を持つクロム酸化物LaCrO$$_{3}$$, PrCrO$$_{3}$$およびLa$$_{0.5}$$Pr$$_{0.5}$$CrO$$_{3}$$の磁性と誘電性について調べた。これら酸化物は、近年、磁性と誘電性が重畳したマルチフェロイックであると報告されている$${it R}$$CrO$$_{3}$$系($${it R}$$:希土類)に属するため、対称系もマルチフェロイックであるとすれば興味深い。磁化測定からは、対象系はネール温度が240-288 Kの反強磁性体であることを観測した。中性子回折測定からは、これらの結晶構造は中心対称性を持つ斜方晶$${it Pnma}$$であり、NdCrO$$_{3}$$で報告された単斜晶構造とは異っており、強誘電体にはならないことを観測した。この結果と誘電率測定から、対象系の10000ほどの大きな誘電率は、電気双極子ではなく電荷の移動によるものと結論した。

論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:26.78(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Elemental substitution effects in multiferroic ${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$: rare earths)

吉井 賢資; 船江 岳史*; 水牧 仁一朗*; 江尻 宏紀*; 池田 直*; 齋藤 寛之; 松村 大樹

Physica Status Solidi (C), 12(6), p.841 - 844, 2015/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.04

マルチフェロイック${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ ($$R$$: Y, Ho-Lu, In)の元素置換効果について調べた。これまでほとんど報告例のない、非磁性のGa$$^{3+}$$を鉄サイトに置換した場合は、磁気転移温度$$T_{rm N}$$が減少した。これは過去、${it R}$FeCoO$$_{4}$$などでも示した通り、鉄サイト間の磁気相互作用が弱まったためである。Ga$$^{3+}$$置換した場合、室温の誘電率は母物質とほぼ変わらない1000-10000程度であった。また、誘電損失が減少することも判明した。この理由については現在不明であるが、損失の減少はエネルギー利用効率の上昇を示しており、応用に有利である。また$$R$$サイトの置換も行い、Dy$$^{3+}$$のような大きな$$R^{3+}$$を10%程置換できることが、放射光吸収分光により判明した。なお、置換試料では$$T_{rm N}$$が5-10K上昇した。この現象の起源についても現状では不明であるが、室温でマルチフェロイック状態を実現する一つの方向性を示しており、興味深い結果である。

論文

Temperature and polarization dependence of Fe L$$_{3}$$-edge X-ray absorption spectra of LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

安居院 あかね; 水牧 仁一朗*; 黒田 朋子*; 川合 真大*; 永田 知子*; 池田 直*; 魚住 孝幸*

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 197, p.13 - 16, 2014/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.63(Spectroscopy)

LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$は電荷秩序相でFe$$^{2+}$$, Fe$$^{3+}$$が三角格子上で秩序配列する。これまでにFe2p端発光測定からスペクトルがFe$$^{2+}$$, Fe$$^{3+}$$の単純な重ね合わせでは説明できないことを報告した。電子状態を調べるために、LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$及びLuをYbに、置換したYbMgFeO$$_{4}$$のFe2p端吸収測定を行い、スペクトルを比較検討した。

論文

Current-induced enhancement of magnetic anisotropy in spin-charge-coupled multiferroic YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉井 賢資; 松村 大樹; 齋藤 寛之; 神戸 高志*; 福永 守*; 村岡 祐治*; 池田 直*; 森 茂生*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(6), p.063708_1 - 063708_4, 2014/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.77(Physics, Multidisciplinary)

マルチフェロイックYbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$について、電流印加冷却による磁性の変化を報告する。磁気転移温度250K近傍において電流印加して試料を冷却した場合、電流無しの場合に比べ、低温100K以下において、磁化が10-20%低下する。それに伴い、電流印加後のヒステリシスループ測定から、磁気異方性が10-20%増強されることが分かった。これらの現象は、強磁性ドメインと反強磁性ドメインのうち磁気異方性の大きい後者が優勢となること、あるいは、電荷秩序ドメインの生成が抑制されピニング効果が大きくなることを示唆する。応用的に見ると本現象は、磁場冷却による磁気異方性の増強である交換バイアスとは異なり、磁場が無くても異方性が増強されるため、磁化の安定化を起こす新しい手法と提案できる。

論文

Magnetic properties of R$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$ (R=Yb and Lu)

吉井 賢資; 池田 直*; 福山 諒太*; 永田 知子*; 神戸 高志*; 米田 安宏; 福田 竜生; 森 茂生*

Solid State Communications, 173, p.34 - 37, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.91(Physics, Condensed Matter)

R$$_{2}$$Fe$$_{3}$$O$$_{7}$$(R=YbおよびLu)の磁性を調べた。これらの物質は、マルチフェロイック電子強誘電体RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の関連物質である。磁気転移温度は270Kであり、RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の転移温度230-250Kより明らかに高かった。また、RFe$$_{2}$$O$$_{4}$$でも報告されている、スピングラスおよび交換バイアス現象を観測した。これらは、磁気的な乱雑性の存在を示しており、磁気熱量効果のブロードなピークと一致する結果であった。また、磁気熱量効果より得られた、室温に近い磁気冷却温度は、この物質群が応用に適していることを示す。

論文

Magnetic properties of single crystalline YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉井 賢資; 水牧 仁一朗*; 松本 圭右*; 森 茂生*; 遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 松村 大樹; 神戸 高志*; 池田 直*

Journal of Physics; Conference Series, 428, p.012032_1 - 012032_5, 2013/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:97.61

マルチフェロイック物質YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の単結晶試料について、その磁性を調べた。磁気転移温度は250Kと過去の報告値に近かった。また、c軸方向の磁化のほうが、ab軸方向のそれよりも10倍以上大きく、この物質の異方性が観測された。ab面内の磁化については、10K以下で、磁場中冷却した磁化が負となる現象が見られた。これは、磁化が外部磁場と逆向きに向いていることを示し、エネルギー的に不安定な特異現象である。Ybモーメントの磁化がFeのそれと逆に向いており、それが低温で増強されるためと考えた。磁気熱量効果の測定からは、エントロピー変化のピーク値は1Jkg$$^{-1}$$K$$^{-1}$$とあまり大きくないものの、ピーク幅100K程度の広い温度範囲で見られており、磁気冷凍に有利な性質であることがわかった。これは、この物質系特有の三角格子上の磁気フラストレーションに起因するものと考えられる。

論文

Magnetoelectric effect driven by magnetic domain modification in LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

神戸 高志*; 深田 幸正*; 狩野 旬*; 永田 知子*; 岡崎 宏之*; 横谷 尚睦*; 脇本 秀一; 加倉井 和久; 池田 直*

Physical Review Letters, 110(11), p.117602_1 - 117602_5, 2013/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:77.7(Physics, Multidisciplinary)

The magnetocapacitance effect was investigated using impedance spectroscopy on single crystals of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The intrinsic impedance response could be separated from the interfacial response and showed a clear hysteresis loop below $$T_{rm Ferri} sim$$ 240 under the magnetic field. The neutron diffraction experiment under the magnetic field proves the origin of the dielectric property related to the motion of the nanosized ferromagnetic domain boundary. These results imply that the modification of the microscopic domain structure is responsible for the magnetoelectric effect in LuFe$$_2$$O$$_4$$.

論文

Exchange bias in multiferroic $$R$$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ ($$R$$=Y, Er, Tm, Yb, Lu and In)

吉井 賢資; 池田 直*; 西畑 保雄; 真栄田 大介*; 福山 諒太*; 永田 知子*; 狩野 旬*; 神戸 高志*; 堀部 陽一*; 森 茂生*

Journal of the Physical Society of Japan, 81(3), p.033704_1 - 033704_4, 2012/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:58.4(Physics, Multidisciplinary)

磁性と誘電性が共存するマルチフェロイック$$R$$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$($$R$$=Y, Er, Tm, Yb, Lu and In)の交換バイアスを観測した。小さい$$R$$$$^{3+}$$イオンの場合($$R$$=Tm, Yb, Lu and In)、100-150K以下で交換バイアス磁場は1kOe以上の大きな値を示した。この性質は、強磁性的相互作用と反強磁性相互作用の競合に由来する磁気的グラス状態により発現する。交換バイアス磁場は、$$R$$$$^{3+}$$イオンを小さくすると大きくなる傾向を示した。すなわち、$$R$$サイト元素を置換することにより交換バイアスを制御できる可能性が示され、応用的にも興味深い結果が得られた。

論文

Magnetic and dielectric study of Bi$$_{2}$$CuO$$_{4}$$

吉井 賢資; 福田 竜生; 赤浜 裕士*; 狩野 旬*; 神戸 高志*; 池田 直*

Physica C, 471(21-22), p.766 - 769, 2011/11

 被引用回数:16 パーセンタイル:59.6(Physics, Applied)

ビスマス-銅複合酸化物Bi$$_{2}$$CuO$$_{4}$$は、高温超伝導体の母体物質R$$_{2}$$CuO$$_{4}$$(R:希土類)と化学式は同じであるが、結晶構造は異なることが知られている。前者はCuO$$_{2}$$面を有する2次元性が強い構造であるのに対し、本系は3次元的な結晶構造を持つ。本研究では、この系の磁性と誘電性について調べ、R$$_{2}$$CuO$$_{4}$$と比較した。磁化測定からは、Cu$$^{2+}$$スピンが40K付近で反強磁性転移することが観測され、既報と同様の結果であった。誘電率測定からは、室温近傍で100程度の誘電率が観測された。これはR$$_{2}$$CuO$$_{4}$$の誘電率10000程度より小さい。誘電応答の虚数部解析からは、誘電ドメインの回転の活性化エネルギーが0.1eV程度と求まった。このことから、この系の誘電応答はCu-3d電子の移動に由来するものと推測される。

論文

Multiferroic character and magnetic phase of LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

大石 大輔*; 早川 弘毅*; 赤浜 裕士*; 池田 直*; 神戸 高志*; 松尾 祥史*; 君塚 昇*; 狩野 旬*; 吉井 賢資

Ferroelectrics, 415(1), p.51 - 56, 2011/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.56(Materials Science, Multidisciplinary)

電子強誘電体LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の酸素欠損が少ない単結晶に対し、外部磁場下での交流誘電率測定を行った。150K-300Kの範囲において、磁場印加により1パーセントほど誘電率が変化することが観測された。これは磁性と誘電性の結合を示す結果であり、応用的にも興味深い。磁場をスイープさせたところ、誘電率変化は磁化の磁場微分が最大となる磁場の付近で最も大きくなった。これは、誘電ドメインが磁気ドメインの動きに影響されることを意味する。この結果は、磁場による鉄スピンの再配列が鉄イオン間の電子移動に影響したため誘電性が変化したことによると考察した。

論文

Doping effect on charge ordered structure in Mn-doped YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

松本 圭祐*; 小山 司*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 神戸 高志*; 池田 直*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 18(9), p.092047_1 - 092047_4, 2011/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.09

YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$は鉄イオンの電荷秩序により強誘電体となる物質である。本研究では、この物質のFeの一部をMnに置換した場合の電荷秩序構造を透過電子線回折により調べ、わずかなMn置換量により、電荷秩序構造が破壊されることを観測した。鉄の半分をMnで置換したYbFeMnO$$_{4}$$では、ハニカム状の散漫散乱を見いだし、これが中心対称を失った短距離イオン秩序構造を持つことを見いだした。本系は室温で1000程度の誘電率を示すが、この性質は、イオン秩序構造がランダムに分布することによると考えられる。

論文

Collapsing processes of charge ordered structure in charge- and spin- frustrated ferrite YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

松本 圭右*; 小山 司*; 森 茂生*; 吉井 賢資; 池田 直*

Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012085_1 - 012085_5, 2011/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03

表記酸化物はFe$$^{3+}$$とFe$$^{2+}$$が電荷秩序配列することによる新規なタイプの強誘電体である。本物質につき、Feの一部をMnに置き換えた場合の電荷秩序構造の変化を透過電子顕微鏡により観察した。10%ほどの置換により、電荷秩序構造は破壊され、Fe$$^{3+}$$とMn$$^{2+}$$の短距離イオン秩序が発生することがわかった。この系は室温で比誘電率が1000ほどの値を示すが、この性質は短距離イオン秩序による電気双極子を起源とすると考えられる。

論文

Direct observation of low-temperature superstructure in spin- and charge-frustrated ferrite YFe$$_{2}$$O$$_{4-delta}$$

堀部 陽一*; 池田 直*; 吉井 賢資; 森 茂生*

Physical Review B, 82(18), p.184119_1 - 184119_5, 2010/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:40.08(Materials Science, Multidisciplinary)

電子強誘電性を示す標記酸化物につき、透過電子線回折により低温構造を調べた。100K以下で、$$bar{1}$$/14 2/7 1/14という特徴的な長周期構造を持つ鉄電荷秩序が現れることを見いだした。これは誘電性を持たない構造であり、また、室温近傍の強誘電状態である、1/3 1/3 ${it l}$/2(${it l}$:整数)とは全く異なる状態である。低温での高分解能実空間像からは、FeとY相両方に超格子変調構造が見られた。これらにより、この系特有の長周期構造がY層の格子歪に由来すること、すなわちこの系の誘電性がFe層の電荷秩序状態のみならず希土類層の歪みに左右されていることを議論する。

論文

Magnetic and dielectric study of R$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$ (R = Gd, Tb and Dy)

吉井 賢資; 平光 雄介*; 岡島 由佳*; 米田 安宏; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 中村 彰夫; 下条 豊; 石井 慶信*; 森井 幸生; et al.

Materials Research Bulletin, 45(11), p.1574 - 1580, 2010/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:40.54(Materials Science, Multidisciplinary)

R$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$ (R=Gd, Tb, Dy)の磁性と誘電性を調べた。磁気測定からは、すべての系において40K以下でスピングラス的な相が観測され、中性子散乱の結果と定性的に一致した。このグラス相の起源は、R$$^{3+}$$とSr$$^{3+}$$のサイズの違いによるランダムネス効果であると考えられる。誘電率測定からは、50Kから300Kの間で5000-10000程度の誘電率が観測され、誘電率はスピングラス転移温度付近でブロードなピークとなった。誘電分散の解析からは、誘電応答の乱雑性が見いだされ、磁性の結果同様、これはR/Srサイトのランダムネスに起因すると考えた。さらに、放射光測定の結果などから、この系の誘電応答はMn-3d電子に由来することが示唆された。

論文

High pressure and temperature synthesis of Bi-based perovskite Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5-x}$$Li$$_x$$)TiO$$_3$$

福永 正則; 米田 安宏; 福山 諒太*; 齋藤 寛之; 池田 直*; 片山 芳則

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 35(1), p.111 - 114, 2010/03

ビスマスペロブスカイト(Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5-x}$$Li$$_x$$)TiO$$_3$$の高圧合成を行った。固相反応により作製された単相のBNLTは$$x$$=0.1より小さい試料でペロブスカイト構造が観測された。固相反応は6$$sim$$10GPaの圧力範囲と800$$sim$$1200$$^{circ}$$Cの温度範囲で合成された。単相が得られたBNLT($$x$$=0.1)は、(Bi,Na)TiO$$_3$$と同様の二つの熱異常が観測された。210$$^{circ}$$Cに見られる熱異常はRohmbohedral-Tetragonalの構造相転移に起因するものと考えられる。$$x$$=0.2より大きい組成で得られた最終生成物は3種類の不純物を含んでおり、これらは出発物質の選択により影響を受ける。

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