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論文

Ammoniated ammonium ions studied theoretically and experimentally, ab initio calculation and tandem mass spectrometer experiments

池添 康正; 鈴木 和弥

Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan, 48(4), p.254 - 262, 2000/04

アンモニアクラスターイオン(NH$$_{4}^{+}$$・nNH$$_{3}$$,n=0~6)について、Gaussian 98を用いた分子軌道計算とコロナ放電ジェット噴出法による調製実験を行った。分子軌道計算により、(1)全電子エネルギー、(2)空間構造、(3)アンモニアの全対称変角振動の波数を求め、これまでに得られている計算値、実験値と比較、検討した。クラスター調製実験によって、(1)ジェット噴出過程でのクラスター成長の程度、(2)クラスターの内部温度のサイズ依存を明らかにした。

報告書

アンモニアクラスターイオンの生成と分解

池添 康正; 鈴木 和弥; 中島 幹雄; 横山 淳; 白石 浩二; 大野 新一*

JAERI-Research 98-051, 43 Pages, 1998/09

JAERI-Research-98-051.pdf:1.63MB

アンモニアクラスターイオン(NH$$_{4+}$$.nNH$$_{3}$$)について、非経験的分子軌道法計算による解析及びコロナ放電-Jet expansion法による生成・分解実験を行った。分子軌道計算はGaussian94を用いて、最適構造、全電子エネルギー、基準振動の振動数を求めた。クラスター生成については、放電電流、ガス組成と圧力、ガス噴出細孔の径等のクラスターサイズ分布に対する効果を調べた。ガス噴出細孔部におけるクラスター成長はクラスターサイズn単位で1以下であった。クラスターの熱分解については、放電電流、細孔径、飛行時間、クラスターサイズによる分解速度の変化を調べた。実験結果をもとにして、クラスターによる分解速度の変化を調べた。実験結果から、クラスターの内部エネルギーの多寡に主たる寄与をする過程は、クラスター生成、分解反応であることを推論した。

論文

Isotope effect in the photodissociation of ammoniated ammonium ions by CO$$_{2}$$ laser

池添 康正; 曽我 猛; 鈴木 和弥; 大野 新一*

Journal of the Mass Spectometry Society of Japan, 43(5), p.257 - 263, 1995/00

炭酸ガスレーザーによるアンモニアのクラスターイオン(NH$$_{4+}$$・nNH$$_{3}$$とND$$_{4+}$$・nND$$_{3}$$)の光分解を調べた。NH$$_{4+}$$・5NH$$_{3}$$は1080cm$$^{-1}$$の光で、光強度に比例して分解した。クラスターが大きくなると低波数側へシフト(レッドシフト)した。光分解を構成する光吸収過程と配位子分離過程の二つの基礎過程における同位体効果について考察した。

論文

Recombination of N$$_{4+}$$ and N$$_{3+}$$ with electrons in atmospheric pressure nitrogen

池添 康正; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*

Chemical Physics Letters, 177(4-5), p.366 - 370, 1991/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:59.48

大気圧窒素中でのイオンの中和反応(1),(2)を、大気圧(1)N$$_{4+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、(2)N$$_{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、イオン化時間分解質量分析計を用いて観測した。反応(1),(2)の速度定数が、k$$_{1}$$=4.6$$pm$$0.9$$times$$10$$^{-6}$$、k$$_{2}$$=3.7$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{3}$$s$$^{-1}$$とそれぞれ求められた。これらの速度定数の圧力依存性をしらべ、1気圧~1.7気圧の範囲では、圧力とともに減少することを見出した。中和反応のメカニズムについて、実験結果をもとに議論した。

報告書

炭酸ガスレーザー光によるクラスターイオンの分解,I

池添 康正; 曽我 猛; 鈴木 和弥; 大野 新一

JAERI-M 90-141, 55 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-141.pdf:1.38MB

クラスターイオンの光分解について、1)クラスターイオンの特性、2)レーザー光の特性、3)これまでに行われた研究例、4)予備実験装置を用いたアンモニアクラスターイオンの生成と分解、等を調べた。予備試験装置においては、クラスターイオンの生成は、コロナ放電-jet expansion法による。NH$$_{4+}$$・nNH$$_{3}$$の形のクラスターイオンがえられる。クラスターの大きさをあらわすには、条件により0~10の範囲で変化する。クラスターの大きさの分布とクラスターイオンの温度の関係について議論した。

論文

気体放射線分解におけるクラスターイオン

池添 康正

放射線化学基礎過程研究の新展開, p.130 - 131, 1990/03

気体の放射線分解によるクラスターイオンの役割について、述べる。クラスターイオンの生成、反応の特徴、炭酸ガス中における反応の実例などについて、論じた。

論文

Reaction methanol with hydriodic acid as a step of CIS process

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

International Journal of Hydrogen Energy, 15(2), p.93 - 97, 1990/00

ヨウ化水素酸の作用により、メタノールからヨウ化メチルを合成する反応に対して、ヨウ素が加速効果を持つことを見い出した。また、メタノールに対するヨウ化水素の仕込み比が小さい場合、生成するヨウ化メチルとメタノールからジメチルエーテルを生成する副反応が生起し、この副反応もヨウ素の存在により促進されることを見い出した。

論文

Ions in carbon dioxide at atmospheric pressure, 5; Reactions in CO$$_{2}$$-CO-CH$$_{4}$$-H$$_{2}$$O mixtures and coolant chemistry

池添 康正; 小貫 薫; 清水 三郎; 中村 洋根*; 田川 精一*; 田畑 米穂*

Radiation Physics and Chemistry, 36(3), p.279 - 284, 1990/00

原子炉冷却材として用いられる炭酸ガス中のイオン反応を調べた。518K、大気圧のCO$$_{2}$$-CO(2.9%)-CH$$_{4}$$(40ppm)-H$$_{2}$$O(18ppm)混合ガス中の安定なイオン種は、H$$_{3}$$O$$^{+}$$・mH$$_{2}$$O・nCO$$_{2}$$とCH$$_{3}$$CO$$^{+}$$・nCO$$_{2}$$の2種類であった。さらに反応(7)の反応速度(CO)$$_{2+}$$・CO$$_{2}$$+CH$$_{4}$$$$rightarrow$$CH$$_{3}$$CO$$^{+}$$・CO$$_{2}$$、HCO$$^{+}$$・CO$$_{2}$$(7')定数を測定し、室温では10$$^{-12}$$cm$$^{3}$$s$$^{-1}$$より小さく、518Kでは1.3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$s$$^{-1}$$であることを明らかにした。これらの反応の原子炉冷却材の化学作用に関する寄与を論じた。

論文

酸化ニッケル(II)の水素還元反応

中島 隼人; 清水 三郎; 小貫 薫; 池添 康正; 佐藤 章一

日本化学会誌, 1989(4), p.681 - 686, 1989/04

酸化ニッケル(II)の水素還元反応について、熱てんびんを用い、還元速度におよぼす温度および水素分圧の影響を調べた。還元温度455~673k、水素分圧5.1~101kPaの実験範囲で、反応機構の異なる2つの領域が現れる。すなわち、還元速度と水素分圧の間にLangmuir吸着等温式型の関係が成立する領域と、Freundlich吸着等温式型の関係が成立する領域がある。これらの領域における還元速度の活性化エネルギーは、前者で98$$pm$$4kJ/mol、後者では69$$pm$$6kJ/molと求められた。

論文

Ions in carbon dioxide at atmospheric pressure, 4; Ionic reactions in CO$$_{2}$$-CO-O$$_{2}$$ mixture

池添 康正; 清水 三郎; 小貫 薫; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*; 田川 精一*; 田畑 米穂*

Journal of Physical Chemistry, 93(4), p.1193 - 1197, 1989/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.16(Chemistry, Physical)

大気中の炭酸ガス--酸化炭素-酸素混合ガス中のイオン種の反応を調べた。

論文

Ion-molecule reactions and thermal decomposition of ions in N$$_{2}$$-O$$_{2}$$-alkane(C$$_{2}$$-C$$_{6}$$) mixtures studied by time-resolved atmospheric pressure ionization mass spectrometry

松岡 伸吾*; 池添 康正

J.Phys.Chem., 92(5), p.1126 - 1133, 1988/05

窒素-酸素-アルカン混合気体中で進行するイオン-分子反応を、大気圧イオン化時間分解型質量分析計を用いて調べた。反応条件は大気圧下、236-569Kである。O$$_{2}$$$$^{+}$$イオンはアルカンと非解離型および解離型荷電移動反応をする。炭素数4以上のアルカンイオン(cnH$$_{2}$$$$_{n}$$$$_{+}$$$$_{2}$$$$^{+}$$)は高温で熱分解する。その他、NOO$$^{+}$$イオンNO$$^{+}$$イオンのアルカン類との反応速度定数など、24種のイオン-分子反応の速度定数を測定した。

論文

Laboratory scale demonstration of CIS process

清水 三郎; 小貫 薫; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 12(10), p.687 - 691, 1987/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.67

熱化学水素製造CISプロセスのサイクル実証試験のために実験室規模装置を設計、製作し、さらに装置の運転を実施した。この装置を用い、CISプロセスを構成する6反応のうち、4反応を逐次的に行うことが出来た。メタノール0.1モル/回を原料とする運転を行い、メタン及び酸素への転化率として63-80%を得た。反応自体あるいは生成物の輸送と分離に特別な困難なく、12回の運転が達成できた。メタンと酸素の積算製造量は、それぞれ、20.9lと10.4lである。全運転の終了後、少量の炭素質沈殿と硫黄の析出が観測された。

論文

Study of catalytic reduction of methanol for methane-methanol thermochemical hydrogen production cycles

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 12(8), p.555 - 559, 1987/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:46.47

メタノールが、白金イオンを含むヨウ化水素酸によりメタンにまで還元されることを見出した。この反応はメタノールがまずヨウ化メチルとなり次いでメタンとなる連続反応である。白金イオンはヨウ化メチルのメタンへの還元反応に対して触媒として作用する。ヨウ化メチルの白金イオンを触媒とする還元反応は、ヨウ素により著しく阻害される。またヨウ素の存在下では、この反応は温度にほとんど依存しない。本反応系を用いた水素製造サイクルについて検討した。

論文

Gas phase ion-molecule reaction rate constants through 1986

池添 康正; 松岡 伸吾*; 武部 雅汎*; A.Viggiano*

Gas Phase Ion-Molecule Reaction Rate Constants Through 1986, 224 Pages, 1987/00

放射線化学、レーザ化学、宇宙化学など広い分野での現象の初期過程であるイオン-分子反応の速度定数を収集整理した。1960年初頭から1986年秋までの1100文献から約9300の反応例の速度定数を収録した。

論文

Studies on the nickel-iodine-sulfur process for hydrogen production, III

佐藤 章一; 清水 三郎; 中島 隼人; 小貫 薫; 池添 康正

Int.J.Hydrogen Energy, 11(9), p.571 - 575, 1986/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:45.14

ニッケル・ヨウ素・硫黄プロセス(NISプロセス)による水素製造の研究を行った。酸混合物中へのニッケルの溶解,ヨウ素分圧をもつ雰囲気中でのヨウ化ニッケルの熱分解,硫酸ニッケルの熱分解、などの反応について実験した。硫酸ニッケルの分解ガスは、三酸化硫黄の二酸化硫黄と酸素への分解反応の平衡組成に近い組成であった。新たにニッケルと代え、メタノールを用いるプロセスの研究を開始した。

論文

Chemical dosimetry of mixed radiations in the FNS target room

池添 康正; 小貫 薫; 中島 隼人; 佐藤 章一; 中村 知夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 23(2), p.179 - 181, 1986/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.77(Nuclear Science & Technology)

FNSターゲット室内の放射線場をテフロン線量計とアラニン線量計とで測定した。テフロン線量計の14MeV中性子に対する相対感度は$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線を基準にして、1.5$$pm$$0.2と求められた。測定結果を使って、FNSターゲット室の任意の位置のKerma値を代表的な各種の物質に対して求めた。

論文

Ions in carbon dioxide at an atmospheric pressure, II; Effect of CO and O$$_{2}$$ addition

池添 康正; 小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 佐藤 章一; 松岡 伸吾*

Radiation Physics and Chemistry, 26(4), p.445 - 449, 1985/00

COとO$$_{2}$$を添加した大気圧炭酸ガス中でのイオン生成及び後続反応を時間分解型大気圧イオン化質量分析計で観測した。比較的安定なイオンとして、(44xn)$$^{+}$$(n≧2)なるクラスターイオンが見出された。このイオンは(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$$$^{+}$$とは異なった反応性を持っており、かりに(O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$$$_{-}$$$$_{2}$$の形式で表現された。このイオン種を含むイオン反応のメカニズムを提案した。このイオン反応のメカニズムは炭酸ガスの放射線分解においても作用していると考えられる。

論文

中性子の線量測定

池添 康正

放射線化学, 19(38), p.45 - 47, 1984/00

中性子線量測定について、イ)中性子エネルギースペクトル、ロ)混合放射線の分離、ハ)荷電粒子平衡などについて、トピックス的にとり上げ、解説した。放射化箔法、フリッケ線量計、アラニン線量計の使用例をもとに、中性子の線量測定について述べた。

論文

Studies on the nickel-iodine-sulfur process for hydrogen production, III

佐藤 章一; 清水 三郎; 中島 隼人; 小貫 薫; 池添 康正

Hydrogen Energy,Proc.5th World Conf., p.457 - 465, 1984/00

ニッケル、ヨウ素、硫黄を用いる熱化学水素製造プロセスの研究を行い、適当な操作条件を求めた。プロセス中の反応のうち、混酸へのニッケル粉末溶解、硫酸ニッケル熱分解などを研究した。硫酸ニッケルの分解ガス組成は、三酸化硫黄の二酸化硫黄と酸素への分解反応の平衝組成に近い。ニッケルの代りにメタノールを用いる新プロセスの研究も行った。

論文

Coupling of thermochemical hydrogen production processes with an HTGR

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 9(5), p.391 - 396, 1984/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.11

我々の提案した熱化学法水素製造プロセスを高温ガス炉と結合した場合に期待し得る水素製造量の上限を推算した。また、プロセスの最高温反応の反応温度および2次ヘリウム最高温度に対する水素製造量の感度を解析した。我々の提案した2つの熱化学プロセスは、いづれも700$$^{circ}$$C以上の高温度域において、相対的に多量の熱を必要とするため、その水素製造量は上記温度に対して敏感であることが判明した。

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