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報告書

処分場の緩衝材間隙水の酸化還元電位へのオーバーパック腐食の影響; 重要パラメータの取得及び${it E}$hの予備解析(受託研究)

大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 山口 徹治; 飯田 芳久; 山田 文香; 稲田 大介*; 田中 忠夫

JAEA-Research 2008-043, 101 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-043.pdf:6.24MB

高レベル放射性廃棄物処分場において、緩衝材の間隙に含まれる水(緩衝材間隙水)の酸化還元状態は、放射性核種の化学的性質に影響するため、重要な評価因子である。炭素鋼オーバーパックの腐食が緩衝材間隙水の酸化還元電位(${it E}$h)に与える影響を評価するうえで重要な腐食生成物の熱力学データ,炭素鋼の腐食速度を文献調査及び実験により取得し、カソード反応の定量評価を行った。また、地球化学計算コードPhreeq Cで予察的な解析を行い、詳細な解析を行ううえでの課題を抽出した。結果は以下のようにまとめられる。(1)Fe$$^{2+}$$, FeOH$$^{+}$$, Fe(OH)$$_{2}$$(aq), Fe(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$, Fe(OH)$$_{4}$$$$^{2-}$$, Fe$$^{3+}$$, FeS$$_{2}$$, FeCO$$_{3}$$,Fe(OH)$$_{2}$$(s), Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$, Fe$$_{2}$$CO$$_{3}$$(OH)$$_{2}$$, Fe(cr)の熱力学データの最確値及び誤差を文献調査及び実験により取得した。(2)炭素鋼の腐食速度をpHと硫化物イオン濃度の関数として定式化した。(3)ガス蓄積型腐食試験からカソード反応は水素発生反応が支配的であることがわかった。(4)予察的な${it E}$h評価解析から、1000年後の${it E}$hは、約-600mV又は750mVを得たので、CH$$_{4}$$(aq)/CO$$_{3}$$$$^{2-}$$もしくはH$$_{2}$$(aq)/H$$_{2}$$Oに支配されると考えられる。

論文

Influences of humid substances, alkaline conditions and colloids on radionuclide migration in natural barrier

向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久

Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08

地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa$$^{2+}$$及びOH$$^{-}$$の有効拡散係数は、NaOH溶液のNa$$^{+}$$及びOH$$^{-}$$と比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。

口頭

ベントナイト間隙水の酸化還元電位に対するオーバーパック腐食の影響,3; 圧縮ベントナイト内での炭素鋼腐食試験

飯田 芳久; 山口 徹治; 稲田 大介; 田中 忠夫; 大塚 伊知郎*

no journal, , 

ベントナイト系緩衝材間隙水の酸化還元電位に対するオーバーパックの腐食影響を評価するため、オーバーパックの候補材である炭素鋼を圧縮ベントナイトに埋め込み、還元環境において浸漬試験を行った。試験液のEh, pH変化を測定するとともに、炭素綱の腐食生成物を同定した。試験液のEhは時間とともに減少し、90日で約-250mVに達した。pHは60日まで変化せず、60日以降で上昇に転じた。炭素鋼の腐食生成物はマグネタイトであり、ベントナイト中に拡散した鉄はFe(OH)$$_{2}$$, FeOOH, green rustになっていることを確認した。

口頭

Atmosphere XRD measurement technique for iron compound of reduced state

大塚 伊知郎*; 田中 忠夫; 稲田 大介*

no journal, , 

地下深部の低酸素還元雰囲気における炭素鋼の腐食挙動を解明するための実験は、酸素を除去したアルゴンガスを充填したグローブボックス内で慎重に行われている。しかし、グローブボックス内で調製した試料を分析する際には、大気に開放しなければならない場合がある。二価鉄化合物など大気中で酸化しやすい試料のXRD測定は、酸素による酸化を防護する必要がある。本研究では、還元雰囲気の化学形態を維持したままで試料のXRD測定を行う手法を提案した。酸素濃度1ppm以下に制御したアルゴンガス循環精製型グローブボックス内で生成したFe(OH)$$_{2}$$をガラス製セルに塗布し、表面を厚さ50$$mu$$mのカプトン膜で密封することにより、Fe(OH)$$_{2}$$のピークのみが観測できることを確認した。本検討により、Fe(OH)$$_{2}$$やシデライトなどの二価鉄化合物を大気中でXRD測定することが可能となった。

口頭

炭素鋼オーバーパックの腐食によるEh影響評価コードの検証実験

坂巻 景子; 大塚 伊知郎*; 飯田 芳久; 稲田 大介*; 鴨志田 美智雄; 片岡 理治; 山口 徹治; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、ベントナイト系緩衝材の間隙水は炭素鋼オーバーパックの腐食により還元状態となると考えられている。一方、安全評価上の重要核種の一つであるSe-79は酸化還元電位(Eh)により溶解度が大きく変化するため、ベントナイト間隙水が長期的にどの程度の還元状態に保持されるかを評価することが重要である。本研究では、ベントナイト間隙水のEh変遷評価を行うために、炭素鋼の腐食速度や腐食生成物を考慮した地球化学計算コードを整備した。さらに、炭素鋼とベントナイトを共存させた系でのEh測定実験を行った結果、コードを用いた計算値と良い一致を示したことから、コードの妥当性を確認することができた。

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