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小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦
Computational Materials Science, 188, p.110173_1 - 110173_14, 2021/02
被引用回数：28 パーセンタイル：77.72(Materials Science, Multidisciplinary)セメント水和物(セメントペースト)は建築材はもとより、放射性セシウムの閉じ込め材料として利用される。本論文はセメント水和物の代表的なモデル物質であるトバモライトの機械学習力場の構築を行ったものである。トバモライトに対し第一原理計算を実施し、様々な原子配置とそのポテンシャルデータを大量に生成し、ニューラルネットを用いた機械学習力場の学習を行った。構築した機械学習力場はトバモライトの弾性係数,振動状態密度をほぼ第一原理と同等の精度で計算可能であることを確かめた。また、機械学習分子動力学法を実行し、トバモライト細孔における水,イオンの輸送特性の解析を行った。
五十嵐 慎一*; 板倉 明子*; 北島 正弘*; 中野 伸祐*; 武藤 俊介*; 田辺 哲朗*; 山本 博之; 北條 喜一
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 45(5A), p.4179 - 4182, 2006/05
被引用回数：3 パーセンタイル：12.50(Physics, Applied)表面に局所的なストレスが加えられた場合、その反応性が変化する可能性が指摘されている。本研究ではシリコン基板に10
13keVの水素イオンを照射(10
ions/m
)することにより局所的なふくれ(ブリスター)を作製し、ストレスの及ぼす表面反応性の変化に関する検討を試みた。この試料を大気曝露し表面を酸化させたところ、ブリスターの形状を反映した酸素分布が観測された。ブリスター形成による局所的なストレスが、酸化速度が促進させたためと考えられる。得られた結果から、ストレスを何らかの方法で変調させ局所的な表面反応の制御やパターニングが可能であることを明らかにした。
五十嵐 慎一*; 板倉 明子*; 北島 正弘*; 中野 伸祐*; 武藤 俊介*; 田辺 哲朗*; 山本 博之; 北條 喜一
表面科学, 25(9), p.562 - 567, 2004/09
材料表面に対し局所的な応力が加えられた場合、気体の吸着構造やその特性に変化が生じ、それとともに表面原子との反応性が変化する可能性が示唆されている。この現象を利用し、表面に意図的な応力変化を生じさせることにより、種々の領域において反応性の異なる表面を得ること、すなわち二次元パターニングの可能性が期待できる。ブリスターはガスイオン照射による表面のふくれであり、局所的な応力分布を生み出すと考えられる。本研究ではSi(100)表面に水素イオンを照射し、数ミクロン程度のブリスターを形成させ、その後大気暴露により表面を酸化させた。オージェ電子顕微鏡により、平坦な領域に比べ、ブリスターの周縁部で高い酸素強度が、またブリスター頂上部で低い強度が見られた。有限要素法によるブリスターの応力分布の計算から、周縁部では圧縮応力、頂上部では引っ張り応力が印加されており、得られた酸素の分布はこの応力分布と一致している。これらの結果は、応力による反応性の違いを反映した酸素パターニングが可能であることを示している。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物を安全に地層処分するためには、放射性核種の拡散現象を理解することが重要である。特に、粘土鉱物-水系における拡散現象は、ベントナイトからなる人工バリアの性能にとって重要である。数値シミュレーションは、この現象をミクロなレベルで理解するための最も重要な研究手法の一つである。近年、粘土鉱物粒子と水分子を含む系の大規模分子動力学(MD)シミュレーションが可能となっている。本発表では、MDを用いた大規模な系におけるセシウムの拡散の数値シミュレーション結果を示す。計算の結果から、セシウムはナトリウムよりも拡散性が低いことが示唆された。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物における放射性核種の移行挙動を分子スケールで解明しモデル化する必要がある。本研究では、粘土鉱物-水系での古典分子動力学シミュレーションを実施し、粘土鉱物に対する自由エネルギー地形の評価を行うことで、分子スケールにおけるセシウム拡散挙動を明らかにしそのモデル化を行う。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分を長期的に安全に行うためには、緩衝材として使用される粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を解明する必要がある。最近のスーパーコンピューターの発達により、大規模な古典分子動力学(MD)シミュレーションを実行して、粘土鉱物へのカチオンの吸着特性を評価できるようになった。我々はスーパーコンピューター上で古典MDを用いてメソポアからNa型モンモリロナイト層間までのセシウム吸着の自由エネルギープロファイルを評価し、セシウム吸着の自由エネルギープロファイルが水系においてNa型モンモリロナイトの層間サイズとメソポアの塩分濃度に依存することを発見した。本講演では、セシウムイオンの分布と拡散係数についても説明する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、放射性核種の移行を抑制する緩衝材に含まれる粘土鉱物中での放射性核種の拡散挙動の理解が必要である。本研究では、Na型モンモリロナイト周囲でのセシウムイオンとナトリウムイオンの拡散挙動の違いについて、古典分子動力学シミュレーションによる自由エネルギー評価によって解析する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学法を用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からNa型モンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。その結果、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルの極小値はNa型モンモリロナイト層間に位置し、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルの極小値はナトリウムイオンのそれよりも低いことがわかった。この結果は、Na型モンモリロナイトに対するセシウムイオンの親和性がナトリウムイオンよりも強いことを示している。さらに、塩分濃度の増加とともにNa型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は低下することがわかり、これらの陽イオンが吸着機構を維持することを確認した。本発表では、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルに対する層電荷と層サイズの依存性について説明する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学シミュレーションを用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からモンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。Na型モンモリロナイトの層間におけるセシウムおよびナトリウムイオンの自由エネルギーはバルク水の自由エネルギーよりも小さく、層間におけるセシウムの平均した自由エネルギー値はナトリウムの平均した自由エネルギー値よりも低いことがわかった。この結果は、セシウムイオンがナトリウムイオンよりもNa型モンモリロナイトの層間に強く吸着していることを示す。さらに、層間でのこれらの自由エネルギープロファイルの形状に違いがあることがわかり、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルは、多くの極小値を伴うスパイク構造をしているが、ナトリウムイオンのプロファイルはほぼ均一であった。これらの結果は、セシウムイオンがこれらの極小値で内圏錯体を形成し、ナトリウムイオンが外圏錯体を形成することを示唆している。さらに、自由エネルギープロファイルの塩分濃度依存性を調べた。Na型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は塩分濃度の増加とともに低下し、これらの陽イオンの吸着メカニズムは塩分濃度に依存しないことを確認した。本発表では、異なる層電荷、層間距離等を変化させた時の自由エネルギープロファイルについて説明する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K.*; Bourg, I.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土鉱物であるベントナイトは放射性核種の陽イオンを吸着し、核種移行を遅延する役割を果たす。放射性核種陽イオンの中でもセシウムイオン(Cs
)は、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトの層間に強く吸着することが知られているが、その吸着機構は未解明である。我々はCs
及びナトリウムイオン(Na)のバルク水からNa型モンモリロナイト層間への吸着現象の自由エネルギープロファイルを計算し、さらにそのNa型モンモリロナイト層間の層電荷依存性を調べた。結果として、層電荷の増加に伴いNaよりもCsを選択的に吸着する実験の傾向をシミュレーションで再現した。講演では、上記の陽イオンの吸着機構の詳細およびシミュレーションと実験結果の比較について詳細に述べる。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K.*; Bourg, I.*; 奥村 雅彦
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高レベル放射性核種の地層処分において、ベントナイトは陽イオンを吸着し核種移行を遅延させる。特にセシウムイオン(Cs)は主成分モンモリロナイトに強く吸着するが、その吸着様態と吸着機構は未解明である。我々は古典分子動力学法を用いて、Cs及びナトリウムイオン(Na)のバルク水からNa型モンモリロナイト層間への吸着現象の自由エネルギープロファイルを計算し、これらの未解明問題に挑んだ。この計算により、Csは内圏錯体を、Naは外圏錯体を形成し、CsがNaよりもNa型モンモリロナイト層間に強く吸着することを初めて明確に示した。講演では、上記に加え、古典分子動力学法の基礎、自由エネルギープロファイルの物理的起源と吸着機構の詳細、実験との比較について述べる。
小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦
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セメント水和物はセメントと水を混ぜることにより生成され、コンクリート中では骨材間を繋ぎ合わせる糊(セメントペースト)としての役割を果たしている。セメント水和物は、建築材としての利用はもとより、セシウム等を強く吸着することから、放射性核種の閉じ込め材料としての役割を果たしている。セメント水和物の結晶構造等には未知な部分が多いが、近年では分子動力学法等により原子レベルでの理解が進んできている。本発表では、第一原理計算と同等の精度で分子動力学の実行が可能となる、機械学習分子動力学法を用いセメント水和物の解析を行った。構築した機械学習力場はセメント水和物のモデル物質であるトバモライトの弾性係数,振動状態密度を再現できることを確認した。また、セメント水和物の表面状態などの解析を行った。
平口 敦基; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦
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高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、放射性核種の移行挙動を解明しモデル化する必要がある。粘土鉱物は放射性核種の移行を抑制させるため緩衝材として用いられるが、その分子スケールにおける拡散挙動の詳細は不明である。本研究では、粘土鉱物-水系におけるセシウム拡散現象について大規模分子動力学法シミュレーションを実施し、分子スケールにおけるセシウムの拡散挙動を明らかにする。
奥村 雅彦; 小林 恵太*; 山口 瑛子; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦
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粘土鉱物は一部の放射性核種を吸着するため、環境中の放射性元素の挙動に大きな影響を及ぼすが、まだ不明な点も多い。これまで、粘土鉱物の原子分子レベル研究には主に古典分子動力学法が使われてきた。しかし、現在よく使われている古典分子動力学力場は粘土鉱物のミクロな構造を再現できないなど、満足のいくものではなかった。本発表では、第一原理計算の結果を学習して、古典分子動力学並みの低計算コストで第一原理計算並みの高精度計算が可能な「機械学習分子動力学法」を粘土鉱物に適用した結果を報告する。
小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦
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機械学習分子動力学法とは、第一原理計算から得られた教師データーを機械学習することにより作られた力場を用いた分子動力学法である。この手法は高精度であるが、対象とする系の元素数が多い場合、記述子次元が増大し計算負荷が増大する問題が存在する。セシウムのセメント水和物への吸着などを扱う場合には5成分以上の系を対象とする必要がある。本発表では記述子を適切に設定することにより、多成分系の計算における計算負荷を軽減できることを示す。
奥村 雅彦; 小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦
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機械学習分子動力学法は、密度汎関数法等の量子力学計算の結果を人工ニューラルネットワーク等で学習し、低い計算コストで量子力学計算並みの高精度シミュレーションを実施することが可能な手法である。本手法は複雑な物質、具体的には、多原子種からなる物質や複雑な構造を持つ物質には適用が難しいとされていた。しかし、我々は、機械学習分子動力学法のハイパーパラメーターを適切に与えることによって、固液界面を含むセメントの模擬物質や複雑な構造を持つ粘土鉱物の機械学習シミュレーションに成功した。本発表では、得られた機械学習ポテンシャルの性能や、機械学習分子動力学法で初めて計算が可能になった高精度な長時間シミュレーションが必要な物理量など、シミュレーション結果の詳細を報告する。
