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論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.65(Chemistry, Physical)

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Water distribution in Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon substrates

伊藤 華苗; 原田 雅史*; 山田 悟史*; 工藤 憲治*; 青木 裕之; 金谷 利治*

Langmuir, 36(43), p.12830 - 12837, 2020/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:58.64(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed H$$_{2}$$O and D$$_{2}$$O double contrast neutron reflectivity measurements on $$sim$$25-nm-thick Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon in water and 80% relative humidity vapor to investigate the depth profile of the water and Nafion distribution. We found a dense Nafion layer at the air or water interface regardless of the carbon hydrophilicity. On the other hand, a water-rich Nafion dense layer was observed at the carbon interface only for hydrophilic carbon. The double contrast measurements provided quantitative information about the depth profile but simultaneously indicated that the sum of the volume occupancies of water and Nafion in the film was less than unity. We assessed the problem based on two possibilities: voids in the film or "residual water", which cannot be exchanged or is difficult to exchange with water outside.

口頭

電子ビーム照射下におけるTiO$$_{2}$$による空気中キシレン分解生成物の酸化

箱田 照幸; 島田 明彦; 松本 加奈江; 伊藤 久義

no journal, , 

換気ガス中に含まれる有害な芳香族有機化合物の電子ビーム(EB)分解除去を目的として、空気層での酸化分解が困難なキシレン由来の分解生成物を触媒との併用により酸化・無害化する付加技術の研究開発に着手した。本研究では、中間生成物の吸着性や水への溶解性が高い親水性触媒であるTiO$$_{2}$$、及び表面における電荷分離やオゾン触媒酸化などが期待できる3-10w%のAg担持TiO$$_{2}$$を触媒として用いて、数十keVのEB発生器を用いて、照射窓から異なる距離の位置にTiO$$_{2}$$及びAg/TiO$$_{2}$$層を設置して、照射空気中のキシレン及びその中間生成物の酸化挙動を調べた。この結果、電子の飛程と同程度の27mmの距離、及び5w%のAg担時量においてCO$$_{2}$$濃度が最大となった。このことから、触媒上でイオンやオゾンとの反応によりキシレンからの中間生成物への選択的な酸化が促進されること、さらに担時されたAgによる電荷分離やオゾン分解効果によりこの反応を促進できることが明らかとなった。

口頭

電子ビーム照射下におけるMnO$$_{2}$$によるキシレン分解生成物の酸化

松本 加奈江; 箱田 照幸; 伊藤 久義; 小嶋 拓治

no journal, , 

換気空気中に含まれる芳香族有機化合物を分解するため、電子ビーム(EB)を用いた技術の開発を行っている。EB照射空気中では、極微量の有機物とでも反応する活性種のほかに、気相中では反応性の低いO$$_{3}$$が生成する。このO$$_{3}$$を活性化し、照射由来分解生成物の酸化分解に利用することにより従来のEB照射処理効率が向上すると期待できる。本研究では、オゾン分解触媒であるMnO$$_{2}$$触媒を用い、照射後のキシレン含有空気を120$$^{circ}$$Cに保ったMnO$$_{2}$$触媒に通過させ、分解生成物の触媒酸化反応を調べた。この結果、生成したO$$_{3}$$が分解生成物を分解し、O$$_{3}$$と同量のCO$$_{2}$$が生成することがわかった。さらに、数十keVのEB発生器を用いて、照射窓から異なる距離の位置に100$$^{circ}$$Cに保ったMnO$$_{2}$$を設置し、分解生成物の酸化について調べた結果、電子及びイオンなどが届かない非照射位置においてCO$$_{2}$$生成量が最大となった。このことから、電子,イオンは分解生成物の酸化に関与せず、オゾンが分解生成物のCO$$_{2}$$への酸化を促進することが明らかとなった。

口頭

Dynamics of Water in Catalyst Layer of Fuel Cell by Quasi-elastic Neutron Scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

no journal, , 

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

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