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論文

New insights into the Cs adsorption on montmorillonite clay from $$^{133}$$Cs solid-state NMR and density functional theory calculations

大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu$'e$gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。

論文

Pore distribution of water-saturated compacted clay using NMR relaxometry and freezing temperature depression; Effects of density and salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Applied Clay Science, 123, p.148 - 155, 2016/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:35.75(Chemistry, Physical)

含水飽和圧縮粘土(3種類の塩濃度で含水飽和された密度0.8および1.4g/cm$$^{3}$$のNa型モンモリロナイト)中の間隙構造をNMR緩和法と凝固点降下法により評価した。4層状態までの層間水と層間外水との割合がそれぞれの緩和時間の閾値から計算された。低密度試料では、層間外水の割合が55%までの高い割合を示した。凝固点降下を利用した低温条件でのNMR測定の結果は、熱量測定から得られた約4nmのメソポアが、層間外水の閾値として評価された。凝固点降下とNMR緩和法で評価された層間外水の割合は、10%以内の差で一致した。-10$$^{circ}$$Cでの縦緩和時間($$T_{1}$$)と横緩和時間($$T_{2}$$)の相関性評価から、密度1.4g/cm$$^{3}$$の条件下においても、高い移動度をもつバルクに近い水分子が存在することが示唆された。

論文

X-ray structural analysis of molten PbCl$$_2$$

岡本 芳浩; 岩舘 泰彦*; 福島 和子*; 松浦 治明*; 湊 和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.452 - 455, 2005/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.2(Chemistry, Multidisciplinary)

PbCl$$_2$$融体の構造を、X線回折(XRD)及びX線吸収端微細構造(XAFS)を使って調べた。XRDデータのフーリエ変換から最近接Pb$$^{2+}$$-Cl$$^-$$対が6$$sim$$7配位であることがわかったが、比較的強固な4配位構造と、それをとりまくやや長距離の2, 3配位の2種類の相関があることがわかった。短い相関に敏感なXAFSでは4配位構造の存在を示す結果が得られた。

論文

XAFS study of molten zinc dibromide

岡本 芳浩; 福島 和子*; 岩舘 泰彦*

Journal of Non-Crystalline Solids, 312(314), p.450 - 453, 2002/10

溶融臭化亜鉛の構造を、Zn及びBr双方のXAFSを測定することによって調べた。解析から、融体中で$$(ZnBr_4)^{2-}$$四面体錯体が存在し、Brイオンを共有することで複数の四面体がネットワーク構造を作り上げている可能性があることを示唆する結果が得られた。これは溶融$$ZnCl_2$$の構造に良く似ている。得られたXAFSデータを、分子動力学計算とその出力を使用したFEFF計算から再現した。XAFSデータを良好に再現するMD計算では、四面体錯体の存在やネットワーク構造の存在を示す結果が得られた。

口頭

溶融塩電解共析法を用いた乾式再処理技術開発,12; 全体概要及び電解試験

明珍 宗孝; 小藤 博英; 山名 元*; 白井 理*; 山村 力*; 梅咲 則正*; 松浦 治明*; 梶並 昭彦*; 岩舘 泰彦*; 大鳥 範和*; et al.

no journal, , 

酸化物電解乾式再処理法において、ウラン及びプルトニウムを混合酸化物として陰極上に析出させるMOX共析技術は、核拡散抵抗性及び燃料製造への顆粒供給の観点から優れた技術として注目されている。本報では、MOX共析技術の課題とされる電解効率の低下や電解制御の困難性を解決するために実施している一連の研究開発に関して、その全体概要と電解試験等の実施状況を報告する。

口頭

Pore distribution of saturated compacted montmorillonite using NMR relaxometry; Effect of salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

no journal, , 

水の1H NMR緩和時間測定法が、異なる塩濃度溶液で飽和させた圧縮モンモリロナイト中の間隙構造の調査に適用された。乾燥密度が0.8及び1.2g/cm$$^{3}$$の試料が、純水, 0.05, 0.10, 0.50, 1.0MのNaCl溶液で飽和された。異なる水分子層として1, 2, 3水分子層の割合が、縦緩和時間の分布から推定された。1, 2, 3水分子層の割合は、NaCl濃度によって変化した。モンモリロナイト層間と粒子間間隙を区別するしきい値は、X線回折分析による4水分子層の存在に疑問があるため、3水分子層とした。1水分子層及び粒子間間隙の割合は、乾燥密度1.2g/cm$$^{3}$$の全ての条件において無視できるほど小さかった。一方で、2水分子層は塩濃度による3水分子層の増加とともに減少した。

口頭

第一原理計算と$$^{133}$$Cs固体核磁気共鳴法によるモンモリロナイトに吸着したCs吸着構造の解析,1; GIPAW法による$$^{133}$$Cs NMRパラメータ予測

大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 舘 幸男

no journal, , 

モンモリロナイトに吸着した$$^{133}$$CsのNMRパラメータと吸着構造の関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいた$$^{133}$$Cs NMRパラメータの理論計算を行った。四面体層のAl置換サイト近傍に吸着した$$^{133}$$Csのケミカルシフトは、低磁場シフトすることが明らかとなった。

口頭

第一原理計算と$$^{133}$$Cs固体核磁気共鳴法によるモンモリロナイトに吸着したCs吸着構造の解析,2; $$^{133}$$Cs MASおよび$$^{133}$$Cs 3Q MAS NMRによる構造解析

岡本 拓也*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 出口 健三*; 清水 禎*; 大木 忍*; 舘 幸男

no journal, , 

モンモリロナイトに吸着した$$^{133}$$Csの吸着構造の関係を明らかにすることを目的に、Cs置換率の異なるモンモリロナイトを調製し、$$^{133}$$Cs Magic angle spinning (MAS) NMRおよび$$^{133}$$Cs Triple quantum (3Q) MAS NMR測定を行った。理論計算から得られた$$^{133}$$Cs NMRパラメータと実測したスペクトルを比較することでピークの帰属を行いCs吸着サイトの構造を検討した。

口頭

モンモリロナイトに吸着した水和Csの構造

岡本 拓也*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 出口 健三*; 清水 禎*; 大木 忍*; 舘 幸男

no journal, , 

モンモリロナイトに吸着した$$^{133}$$Csの吸着構造を明らかにすることを目的に、Cs吸着モンモリロナイトを調製し、$$^{133}$$Cs Magic angle spinning (MAS) NMR測定を行った。含水率の異なるCs型モンモリロナイトの測定結果から、水和に伴うCsの吸着構造の変化を解析した。

口頭

NMR緩和法による飽和モンモリロナイトの空隙構造解析

山崎 秋雄*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 舘 幸男

no journal, , 

含水飽和圧縮Na型モンモリロナイト中の間隙構造の1H NMR法による分析を実施した。1H NMRで観測される水分子の緩和時間と凍結温度が空隙サイズに依存することを利用して、飽和圧密モンモリロナイトの層間と粒子間空隙の定量を試みた。

口頭

NMR緩和法によるCa型飽和モンモリロナイトの空隙構造解析

山崎 秋雄*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 舘 幸男

no journal, , 

含水飽和させた圧縮Ca型モンモリロナイト中の空隙構造を1H NMR法によって分析した。1H NMRで観測される水分子の緩和時間が空隙サイズに依存することを利用して、圧縮Ca型モンモリロナイトの層間と粒子間空隙を定量的に評価した。

口頭

1H NMR緩和時間法によるセメント間隙中水移動過程の解明

坂田 渚彩*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*; 大窪 貴洋*

no journal, , 

セメント系材料は放射性廃棄物の処分において、処分施設の構造材料として用いられ、放射性核種の移行抑制効果などが期待されている。そのためセメント材料中での核種移行経路を解明することは、セメント系材料の長期性能評価にとって重要である。核磁気共鳴法(NMR)で計測される間隙水の1Hの横緩和時間(T2)は、間隙構造に関連付けられることが知られている。本研究では、この手法をセメント系材料の水和過程と間隙構造の評価に適用し、関係構造と物質移行特性の関係を議論した。試験結果から、セメント系材料の移行経路としては、セメントとモルタル材料として含まれる珪砂との粒界間隙が支配的であること、C-S-Hゲル層間及びゲル間隙はその寄与が大きくないことが示唆された。

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