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論文

Polyelectrolyte-protein synergism; pH-responsive polyelectrolyte/insulin complexes as versatile carriers for targeted protein and drug delivery

Murmiliuk, A.*; 岩瀬 裕希*; Kang, J.-J.*; Mohanakumar, S.*; Appavou, M.-S.*; Wood, K.*; Alm$'a$sy, L.*; Len, A.*; Schw$"a$rzer, K.*; Allgaier, J.*; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 665, p.801 - 813, 2024/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.53(Chemistry, Physical)

タンパク質の構造は複雑であるため、形成されたナノ粒子の特性を予測・調整する能力は限られている。我々の研究の目標は、タンパク質とイオン性薬物とのブロック共重合体によって形成される複合体を系統的に研究することにより、タンパク質/PE複合体における形態転移の主要な引き金を解明し、カプセル化効果を評価し、粒子の安定性を評価することである。我々は、PEと中性親水性ブロックからなる共重合体が、タンパク質の等電点に近いpH値でインスリンと共集合することを示した。粒子内のインスリンの配置は、タンパク質分子間の静電気力によって制御され、形成された粒子の形態は、pHとイオン強度を変化させることによって調整することができる。

論文

Low-background ultrahigh-purity aluminium window for small-angle neutron scattering using monochromatic cold neutrons

熊田 高之; 元川 竜平; 岩瀬 裕希*

Journal of Applied Crystallography, 57(Part 3), p.728 - 733, 2024/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

We found that intensity of small-angle neutron scattering (SANS) from ultrahigh-purity aluminium (5N-Al) was lower than that from aluminium alloys by a factor of 40 in maximum, and thus replaced a 500 mm-diameter aluminium alloy neutron window by the 5N-Al window at SANS-J. We succeeded in decreasing the intensity of background in range of the magnitude of scattering vector Q between 0.02 and 0.2 nm$$^{-1}$$ by a factor of 10 in maximum. This result indicates that, the 5N-Al window, which is made thicker to compensate lower tensile strength, generates much lower background than the aluminium alloy windows. The 5N-Al window is suitable for large-diameter neutron window in SANS diffractometers and windows in their environmental apparatus, which cannot be made of single crystalline silicon due to its poor fracture strength, processability, and/or affinity with metallic materials.

論文

Upgrade of the small-angle neutron scattering diffractometer SANS-J at JRR-3

熊田 高之; 元川 竜平; 大場 洋次郎; 中川 洋; 関根 由莉奈; Micheau, C.; 上田 祐生; 杉田 剛; 美留町 厚; 佐々木 未来; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1776 - 1783, 2023/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:97.31(Chemistry, Multidisciplinary)

既存のメイン検出器および高位置分解能フォトマル検出器に加えて新規に導入した前面検出器を組み合わせることにより、波数0.002nm$$^{-1}$$から6nm$$^{-1}$$にわたる散乱を3つの光学機器配置により切れ目なく測定できるようになった。またグラフィカルユーザーインターフェースの導入と併せて装置のユーザビリティが大幅に向上した。

論文

Development of a D$$_2$$O/H$$_2$$O vapor generator for contrast-variation neutron scattering

有馬 寛*; 高田 慎一; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 森川 利明*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 岩瀬 裕希*; 廣井 孝介; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1802 - 1812, 2023/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:60.51(Chemistry, Multidisciplinary)

The contrast-variation technique in neutron scattering experiments plays a pivotal role in distinguishing partial structures within multi-component complexes, facilitating the elucidation of distinct sample constituents. This differentiation is achieved using different isotopes, namely hydrogen and deuterium, which possess varying neutron scattering characteristics. This study presents a novel vapor generator designed for neutron scattering experiments, enabling continuous control of the D$$_2$$O/H$$_2$$O ratio of the vapor. This feature is especially useful for contrast-variation studies. The generator features two saturators and four mass flow controllers, allowing for the rapid and independent generation of D$$_2$$O/H$$_2$$O vapors. Additionally, the incorporation of the two-temperature method ensures accurate dew point control within a margin of $$pm$$0.2$$^{circ}$$Cdp. This setup proves useful for conducting time-resolved experiments and can accelerate research on functional polymers, such as polymer electrolyte membranes for fuel cells, where water potential assumes critical importance.

論文

Structural changes of polystyrene particles in subcritical and supercritical water revealed by in situ small-angle neutron scattering

柴田 基樹*; 中西 洋平*; 阿部 淳*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 柴山 充弘*; 元川 竜平; 熊田 高之; 高田 慎一; 山本 勝宏*; et al.

Polymer Journal, 55(11), p.1165 - 1170, 2023/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:35.88(Polymer Science)

Marine ecosystem degradation due to micro plastics is a significant environmental problem, as acknowledged by Sustainable Development Goal 14. Decomposition of plastics using near critical or supercritical water is one of the promising methods to reduce micro plastics. To attain the optimization of the method for improving environmental friendliness, it is necessary to clarify the structural change of materials during the process. We, thus, investigated the decomposition processes of polystyrene particles dispersed in deuterated water (D$$_{2}$$O) during heating under near critical or supercritical conditions by using in situ small-angle neutron scattering. Under subcritical conditions, the PS particles were swollen by D$$_{2}$$O due to increased compatibility with temperature. Near the critical point in subcritical conditions, the cleavage of PS chains in the particles occurred, so that the swollen ratio was much enhanced though the PS particles kept their shapes. In a supercritical condition, the PS particles were degraded into oil including oligomers or monomers and the phase-separated structures with styrene-rich and D$$_{2}$$O-rich regions.

論文

New measurement system based on small-angle neutron scattering for structural analysis of light-responsive materials

岩瀬 裕希*; 赤松 允顕*; 稲村 泰弘; 坂口 佳史*; 森川 利明*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 小林 一貴*; 酒井 秀樹*

Journal of Applied Crystallography, 56(1), p.110 - 115, 2023/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:83.25(Chemistry, Multidisciplinary)

光応答性材料の重要性が高まる中、光照射によって引き起こされる構造変化とその機能との相関を解析することは極めて重要である。このような構造解析には小角散乱(SAS)が有効であるが、SASによって1nm以下のスケールで局所的な分子構造形成や分子反応を定量的に捉えることは困難である。そこで本研究では、光応答性物質における非平衡現象の構造解析を目的として、紫外可視光照射装置、紫外可視分光光度計から構成される新しい試料環境を開発し、中性子小角・広角散乱装置(TAIKAN)に設置することで中性子小角散乱と紫外可視光吸収の同時測定を実現した。この測定手法を用いることで、光応答性分子であるアゾベンゼンを修飾した陽イオン性界面活性剤が水溶液中で形成するミセルが紫外可視光照射によって構造変化する様子をその場観察することを可能とした。その結果、本測定手法によりミセル構造の変化と分子配置の変化の相互作用に関する直接的な情報を提供することが示された。

論文

Star-polymer-DNA gels showing highly predictable and tunable mechanical responses

大平 征史*; 片島 拓弥*; 内藤 瑞*; 青木 大輔*; 吉川 祐介*; 岩瀬 裕希*; 高田 慎一; 宮田 完二郎*; Chung, U.-I.*; 酒井 崇匡*; et al.

Advanced Materials, 34(13), p.2108818_1 - 2108818_9, 2022/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:86.79(Chemistry, Multidisciplinary)

DNA duplexes are ideal crosslinkers for building such gels because of their excellent sequence addressability and flexible tunability in bond energy. However, the mechanical responses of most DNA gels are complicated and unpredictable. The melting curve analysis of the DNA gels reveals the good correspondence between the thermodynamic potentials of the DNA crosslinkers and the presimulated values by DNA calculators. Stress-relaxation tests and dissociation kinetics measurements show that the macroscopic relaxation time of the DNA gels is approximately equal to the lifetime of the DNA crosslinkers over 4 orders of magnitude from 0.1-2000 s. Furthermore, a series of durability tests find the DNA gels are hysteresis-less and self-healable after the applications of repeated temperature and mechanical stimuli.

論文

Structural changes in pH-responsive gelatin/hydroxypropyl methylcellulose phthalate blends aimed at drug-release systems

野上 聡*; 門田 和紀*; 内山 博雅*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝*; 山田 武*; 高田 慎一; 柴山 充弘*; 戸塚 裕一*

International Journal of Biological Macromolecules, 190, p.989 - 998, 2021/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:43.66(Biochemistry & Molecular Biology)

The present study aimed to investigate the thermal-and pH-dependent gelation behavior of gelatin/HPMCP blends using ultraviolet (UV) spectrophotometry, viscoelasticity, and dynamic light scattering (DLS). We found that the release of lisinopril from gelatin/HPMCP gels can be inhibited at low pH. UV spectrophotometric analysis showed that pH had a significant effect on the transparency of aqueous HPMCP systems and gelatin/ HPMCP gels. The viscoelastic patterns of gelatin/HPMCP at pH 4.6 considerably differed from those of gelatin/ HPMCP at pH 5.2 and 6.0. DLS measurements showed that HPMCP molecules in low concentrations underwent strong aggregation below pH 4.8. Such HPMCP aggregation induces a physical barrier in the matrix structures of the gelatin/HPMCP gels, which inhibits the drug release at pH 1.2. This hydrogel delivery system using polymer blends of gelatin/HPMCP can be used in oral gel formulations with pH-responsive properties.

論文

Distinguishing adsorbed and deposited ionomers in the catalyst layer of polymer electrolyte fuel cells using contrast-variation small-angle neutron scattering

原田 雅史*; 高田 慎一; 岩瀬 裕希*; 梶谷 修司*; 門浦 弘明*; 金谷 利治*

ACS Omega (Internet), 6(23), p.15257 - 15263, 2021/06

 被引用回数:22 パーセンタイル:80.11(Chemistry, Multidisciplinary)

The ionomers distributed on carbon particles in the catalyst layer of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) govern electrical power via proton transport and oxygen permeation to active platinum. Thus, ionomer distribution is a key, to PEFC performance. This distribution is characterized by ionomer adsorption and deposition onto carbon during the catalyst-ink coating process; however, the adsorbed and deposited ionomers cannot easily be distinguished in the catalyst layer. Therefore, we identified these two types of ionomers based on the positional correlation between the ionomer and carbon Particles. From fitting with a model for a fractal aggregate of polydisperse core-shell spheres we determined the adsorbed-ionomer thickness on the carbon particle to be 51 angstrom land the deposited-ionomer amount for the total ionomer to be 50%. Our technique for ionomer differentiation can be used to optimally design PEFC catalyst layers.

論文

Polarization analysis for small-angle neutron scattering with a $$^{3}$$He spin filter at a pulsed neutron source

奥平 琢也; 上田 祐生; 廣井 孝介; 元川 竜平; 稲村 泰弘; 高田 慎一; 奥 隆之; 鈴木 淳市*; 高橋 慎吾*; 遠藤 仁*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.548 - 556, 2021/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:48.63(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{3}$$Heスピンフィルタを中性子スピン解析子として使用することにより、パルス中性子源での中性子小角散乱実験において、偏極解析を行うことに成功した。本実験に使用した$$^{3}$$Heスピンフィルタは中性子小角散乱実験を行うために十分な立体角をカバーすることができ、$$^{3}$$He偏極緩和時間も数日と長く、これは実験を完遂するために十分な性能である。水素原子による非干渉性散乱は非常に大きく、試料の組成から計算によって非干渉性散乱量を見積もる試みが行われていたが、正確に非干渉性散乱量を決定することは難しかった。しかし本研究では試料内での中性子の多重散乱を考慮した偏極解析実験を行うことで、干渉性散乱と非干渉性散乱を正確に分離することが可能となった。現在までパルス中性子源での中性子小角散乱では、偏極解析の手法が確立されていなかったが、本成果によって、様々な種類の試料に対して干渉性散乱と非干渉性散乱を正確に分離することができるようになると予想される。

論文

Nanostructures and viscosities of nafion dispersions in water/ethanol from dilute to concentrated regimes

Gupit, C. I.*; Li, X.*; Maekawa, Ryosuke*; Hasegawa, Naoki*; 岩瀬 裕希*; 高田 慎一; 柴山 充弘*

Macromolecules, 53(4), p.1464 - 1473, 2020/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:64.00(Polymer Science)

The present work involved a systematic analysis of both the structural and rheological properties of Nafion dispersions carefully prepared using a standard procedure, ranging from dilute (0.1 wt %) to highly concentrated (30 wt %) conditions. Small-angle X-ray scattering confirmed the cylindrical structure of Nafion in dispersion and the unique interactions of Nafion particles acting as polyelectrolytes. Three different scaling relationships involving the zero-shear viscosities of the Nafion dispersions were determined for specific concentration regimes. However, at the upper concentration limit of approximately 30 wt %, the viscosity greatly deviated from these scaling relationships and significant shear thinning was observed. Simultaneous analyses using rheology and small-angle neutron scattering determined fully isotropic spatial correlations on a length scale of less than 60 nm, even when high shear was applied.

論文

A New simultaneous measurement system of wide Q-range small angle neutron scattering combined with polarized Fourier transform infrared spectroscopy

金子 文俊*; 河口 達也*; Radulescu, A.*; 岩瀬 裕希*; 森川 利明*; 高田 慎一; 西浦 正芳*; Hou, Z.*

Review of Scientific Instruments, 90(9), p.093906_1 - 093906_6, 2019/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.73(Instruments & Instrumentation)

Small angle neutron scattering (SANS) is a versatile and convenient method to investigate the higher order structure of molecular assembly systems. However, the more complicated a system of interest, the more difficult the interpretation in the SANS profile. In order to increase the reliability of structural analysis on a complicated system, it is desirable to obtain different kinds of structural information from the same sample simultaneously. Polarized infrared spectroscopy is able to provide information about the molecular structure, concentration, and orientation of each chemical species in a system. In order to utilize these advantages of polarized infrared spectroscopy, a simultaneous measurement system was built by incorporating a Fourier transform infrared (FTIR) spectrometer into a time-of-flight small angle neutron scattering instrument covering a wide Q range.

論文

Complexation of syndiotactic polystyrene with branched molecules

金子 文俊*; Radulescu, A.*; 岩瀬 裕希*; 高田 慎一; 西浦 正芳*; Hou, Z.*

Macromolecular Symposia, 386(1), p.1900008_1 - 1900008_5, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Polymer Science)

Syndiotactic polystyrene (sPS) forms cocrystals with a wide range of chemical species from low-mass molecules to polymeric compounds, such as polyethylene glycols. Although the sPS lattice has been confirmed to accept linear compounds, such as n-alkanes and n-fatty acids, branched molecules have not been regarded as guests until now. To investigate whether sPS can adopt branched molecules as guests, cocrystallization using three types of monoacid triacylglycerols (TAGs) with relatively short acyl chains, tricaprin, trilaurin, and trimyristin has been attempted. Moreover, the sPS films subjected to the guest exchange procedure have been investigated via X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy, and simultaneous small- and wide-angle neutron scattering. The results showed that sPS forms the monoclinic delta clathrate cocrystal with all the three TAGs.

論文

Rheo-SANS study on relationship between micellar structures and rheological behavior of cationic gemini surfactants in solution

岩瀬 裕希*; 河合 里紗*; 守島 健*; 高田 慎一; 吉村 倫一*; 柴山 充弘*

Journal of Colloid and Interface Science, 538, p.357 - 366, 2019/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:43.29(Chemistry, Physical)

We found that the wormlike micelles were oriented in the direction of the flow due to elongation and that changes to the precursor of the wormlike micelles did not affect the shear thickening. As a precursor structural change of shear thinning, the wormlike micelles elongated while maintaining their orientation. We found that an increase in the molecular curvature of the 12-2-12 due to the introduction of a spacer-group contributed to the unusual rheological behaviors of the wormlike micelles in a solution under shear flow.

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Nanoscopic structural investigation of physically cross-linked nanogels formed from self-associating polymers

関根 由莉奈; 遠藤 仁*; 岩瀬 裕希*; 竹田 茂生*; 向井 貞篤*; 深澤 裕; Littrell, K. C.*; 佐々木 善浩*; 秋吉 一成*

Journal of Physical Chemistry B, 120(46), p.11996 - 12002, 2016/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:28.08(Chemistry, Physical)

コントラスト変調中性子小角散乱法を用いてコレステロール置換プルラン(CHP)が形成するナノゲルの内部微細構造の評価を行った。溶媒の重水分率の異なるCHPナノゲル水溶液の散乱強度を分離してCHPナノゲルを構成するプルラン、コレステロール、プルランーコレステロールのcross-termの部分散乱関数を求めて解析を行った。結果、プルラン鎖が形成するナノゲル骨格は半径8.1nmの大きさであった。また、CHPナノゲル内において、約3個のコレステロール分子から成る架橋点が19個形成され、フラクタル次元2.6で分布していることを明らかにした。また、架橋点と高分子鎖のcross-termを解析したところ、部分鎖の大きさは半径約1.7nmであった。以上の結果より、ナノゲルの内部微細構造を明らかにした。

論文

In-situ monitoring of ion-beam luminescence of Si-O-C(-H) ceramics under proton-beam irradiation

成澤 雅紀*; 江夏 昌志; 武山 昭憲; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 佐藤 隆博; 外薗 洋樹*; 河相 武利*; 岩瀬 彰宏*

Journal of the Ceramic Society of Japan, 123(9), p.805 - 808, 2015/09

Two kinds of Si-O-C(-H) ceramics particles having intrinsic photoluminescence (PL) spectra were prepared from silicone resin microspheres by heat treatment in a hydrogen atmosphere at 800 or 1100$$^{circ}$$C. The obtained particles were painted on a Si substrate using a binder, and ion-beam-luminescence spectra were observed under proton beam irradiation with an acceleration energy in the ranges of 1-3 MeV. Observed spectra had peaks at wavelength of 520-540 nm. These peak wavelengths were larger than those observed under UV light irradiation. The luminescence of H$$_{2}$$ 1100 (sample decarbonized at 1100$$^{circ}$$C) was bright, and that of H$$_{2}$$ 800 (sample decarbonized at 800$$^{circ}$$C) was faint. However, the intensity of luminescence decreased rapidly at an early stage of the beam irradiation. In air, a sharp luminescence band with a peak at 300 nm appeared together with the main emission with a peak in the range of 520-540 nm. The existence of the sharp band at 300 nm was apparent in the H$$_{2}$$ 800 spectra, whereas it appeared as a minor peak in the H$$_{2}$$ 1100 spectra in air.

論文

Crystal morphology-dependent graft polymerization in poly(ether ether ketone) films

長谷川 伸; 高橋 周一*; 岩瀬 裕希*; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Polymer, 54(12), p.2895 - 2900, 2013/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:28.21(Polymer Science)

耐熱性及び機械特性に優れた芳香族炭化水素であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)基材の放射線グラフト重合性を支配する要因について検討した。PEEK膜へのスルホン酸含有スチレン誘導体であるスチレンスルホン酸エチルエステルへのグラフト重合は、PEEKの結晶化度が11$$sim$$26%で進行(72時間でグラフト率50%以上)するのに対し、結晶化度26%以上ではほとんど進行しない。そこで、X線小角散乱を用いて結晶化度の異なるPEEK膜の結晶モルフォロジー変化を調べたところ、結晶化度26%以上で、PEEK膜内に相関長(d)が14nmのラメラ構造が形成されていることを見いだした。グラフト重合性とラメラ構造形成の有無の関係から、結晶化度26%以上でPEEK膜へのグラフト重合性が消失する理由として、ラメラ構造の形成によるモノマー拡散の阻害によることが明らかとなった。

論文

Hierarchical structure analysis of graft-type polymer electrolyte membranes consisting of cross-linked polytetrafluoroethylene by small-angle scattering in a wide-$$Q$$ range

岩瀬 裕希*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Macromolecules, 45(22), p.9121 - 9127, 2012/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:53.30(Polymer Science)

燃料電池用高分子電解質膜の発電性能,耐熱性,機械特性の向上には、電解質特性を支配するナノ-マイクロメートルに及ぶ階層構造を明確にすることが重要である。そこで、放射線グラフト重合法を利用して作製したグラフト型電解質膜の中で、導電率,機械特性や発電性能が詳細に調べられている架橋テフロンからなる電解質膜について、中性子及びX線小角散乱(SANS, SAXS)を測定した結果、グラフト鎖からなるイオンチャンネルは、48-57nmのラメラ周期、直径480nmのラメラ結晶、及び1.7nmのイオンチャンネル内のスルホン酸の会合に対応する階層構造を有することがわかった。さらに、散乱プロファイルのグラフト率依存性より、ラメラ内部の非晶相に局所的にグラフト相(イオンチャンネル)が形成するため、低いグラフト率で高い伝導性を示すことが判明した。

論文

Development of grafted type poly(ether ether ketone) electrolyte membranes; Morphology of PEEK substrate and radiation-induced graft polymerization

長谷川 伸; Chen, J.; 越川 博; 岩瀬 裕希*; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成; 岩瀬 裕希*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.238 - 239, 2011/06

耐熱性、及び機械特性に優れた芳香族炭化水素膜であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)基材へのスルホン酸含有スチレン誘導体の放射線グラフト重合を検討した。PEEK膜へのスルホン酸含有スチレン誘導体であるスチレンスルホン酸エチルエステル(E4S)へのグラフト重合は、PEEKの結晶化度11から26%において穏やかに進行し、72時間でグラフト率50%以上に達した。しかしながら、結晶化度26%以上では、グラフト重合がほとんど進行しなかった。SAXSを用いてこれら結晶化度の異なる試料についてモルホロジーの変化を検討したところ、結晶化度26%以上でd=14nmのラメラ周期構造を見いだした。こうして、結晶化度26%以上でのPEEK膜へのグラフト重合の抑制は、ラメラ周期構造の形成によるモノマー拡散の阻害によることが明らかとなった。

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