"Invisible" radioactive cesium atoms revealed; Pollucite inclusion in cesium-rich microparticles (CsMPs) from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.

Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134104

Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)(Fe,Zn,X)SiO, (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO, and (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.

Emission characteristics of gadolinium ions in a water Cherenkov detector

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2022(12), p.123H01_1 - 123H01_12, 2022/12

https://doi.org/10.1093/ptep/ptac157

本研究では、レーザー誘起発光分光をベースとした実験装置を構築し、水中Gdイオンの発光特性を調査した。励起波長を245-255nmの範囲で変えたところ、波長246.2nm及び252.3nmで共鳴ピークを観測し、発光寿命は3ms程度であった。Gd濃度と発光量に良い直線性が得られ、構築した実験装置がGd濃度の遠隔モニターにも有用であると考えられる。

Unusual redox behavior of ruthenocene confined in the micropores of activated carbon

糸井 弘行*; Ninomiya, Takeru*; 長谷川 英之*; Maki, Shintaro*; Sakakibara, Akihiro*; 鈴木 隆太郎*; 笠井 湧斗*; 岩田 博之*; 松村 大樹; 大和田 真生*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 124(28), p.15205 - 15215, 2020/07

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c02965

We demonstrate reversible charge/discharge in ruthenocene, RuCp (Cp = -CH), using activated carbon (AC) as a support. Upon subsequent electrochemical oxidation using an aqueous HSO electrolyte, the clusters are disassembled and the RuCp molecules are finely dispersed in the micropores. The resulting RuCp has a large contact area with conductive carbon surfaces, thereby realizing rapid charge transfer at the contact interface. Consequently, rapid charge storage occurs via the reversible redox reaction of the supported RuCp in aqueous HSO without dimerization or disproportionation reactions, which is confirmed by X-ray absorption spectroscopy. Since hybridization can produce different properties of the host and guest materials, their infinite combinations would have the possibility to yield properties far surpassing those of existing materials.

Ultrasensitive resonance ionization mass spectrometer for evaluating krypton contamination in xenon dark matter detectors

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 797, p.64 - 69, 2015/10

https://doi.org/10.1016/j.nima.2015.06.037

レーザー共鳴イオン化質量分析法をベースとした高速炉用タギング法破損燃料位置検出(FFDL)システムを実用化する上で、クリプトン及びキセノン共鳴イオン化用レーザーの安定性及び操作性向上が必要不可欠である。レーザーシステムの安定化に関連した研究として、東京大学宇宙線研究所と共同でキセノンガスに含まれるクリプトン不純物濃度の評価に関する研究を行っている。論文では、共振器を組まない光パラメトリック発生(OPG)光学系を開発し、クリプトン共鳴イオン化に用いる波長212.6nmのレーザー波長安定性が従来の光パラメトリック発振器(OPO)と比較して1桁程度向上した結果を報告した。開発したレーザーにより、純アルゴンガスに不純物として含まれる濃度0.4ppt程度のクリプトン検出に成功した。主成分がキセノンの場合はクリプトン感度が半分程度に低下するが、キセノンに濃度ppt程度以下含まれる極微量なクリプトンの検出が可能な見通しを得た。

Development of high sensitive and reliable FFD and sodium leak detection technique for fast reactor using RIMS

伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 青山 卓史

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

高速炉プラントの安全性向上を目指して、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出及びNa漏えい検知技術の高度化に関する研究を進めている。破損燃料位置検出技術の開発では、燃料ピン中に封入されたガスによって燃料集合体を識別するタギング法にRIMSを適用し、カバーガスAr中にわずかに存在するXe及びKrの同位体比を測定する装置を開発して、「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に本装置を適用して破断した試料から放出されたタグガスを分析し、試料を同定した。また、大型化する高速炉の実用化を念頭に、現行のNa漏えい検出器より2桁検出感度を高めることを目標として、エアロダイナミックレンズを用いてNaエアロゾルをビーム形状に収束させて連続的に導入し、レーザアブレーションによりNaエアロゾルを原子化し、RIMSによりNa同位体を検出する装置を開発した。本研究により高速炉プラントの安全性を一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

核変換実験施設の概念検討,2; ADSターゲット試験施設の概念検討

佐々 敏信; 梅野 誠*; 水林 博*; 森 恵次郎*; 二川 正敏; 斎藤 滋; 甲斐 哲也; 中井 公一*; 雑候 章*; 笠原 芳幸*; et al.

JAERI-Tech 2005-021, 114 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-021.pdf:9.66MB

日本原子力研究所では、加速器駆動核変換システム(ADS)にかかわる技術の研究開発を進めるため、大強度陽子加速器施設J-PARC計画の下で核変換実験施設の建設を検討している。核変換実験施設は、ADSの未臨界炉心に関する物理的特性の実験的研究を行う核変換物理実験施設と、ADSを設計するための材料データベース構築及び核破砕ターゲットの工学的特性の試験を行うADSターゲット試験施設から構成される。本報告は、ADSターゲット試験施設について、施設の目標,実用ADSと本実験施設との関連について述べ、台車搭載型核破砕ターゲットを採用した実験施設の検討結果についてまとめたものである。

水チェレンコフ検出器におけるGdイオン発光の影響評価

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 家城 佳*; 伊藤 主税

no journal, , 

水チェレンコフ検出器への影響を評価するため、水中のガドリニウムイオン(Gd)発光特性に関する研究を行っている。波長245-255nmの範囲でGdの励起スペクトルを測定し、イオン発光量がGd濃度に比例していることを確認した。

レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

青山 卓史; 伊藤 主税; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 原野 英樹*; 岡崎 幸基*; 荒木 義雄*; 渡辺 賢一*; 井口 哲夫*; 竹川 暢之*; et al.

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施した文部科学省原子力システム研究開発事業(公募研究)「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の成果を報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたNa漏えい検知技術を開発するものであり、エアロゾル分析技術とRIMSを組合せたナトリウム漏えい検知用RIMS装置を設計・製作した。Naエアロゾルを発生させてその検出性能を評価し、目標感度より3桁高感度である検出下限値0.1pptを達成した。レーザ励起ブレークダウン分光法でNa信号の変化が検出された後、RIMSでその信号推移を監視することで、より早期のプラント対応が可能となり、高速炉プラントの安全性確保に対する有効性が確認できた。

Measurement of noble gas impurities in xenon dark matter detectors using resonance ionization mass spectrometry

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

no journal, , 

レーザー共鳴イオン化質量分析法をベースとした高速炉用タギング法破損燃料位置検出(FFDL)システムを実用化する上で、クリプトン及びキセノン共鳴イオン化用レーザーの安定性及び操作性向上が必要不可欠である。レーザーシステムの安定化に関連した研究として、東京大学宇宙線研究所と共同でキセノンガスに含まれる(1)クリプトン及び(2)ラドン不純物測定に関する研究を行っている。発表では、(1)クリプトン測定について純アルゴンガスに濃度0.4ppt程度含まれる不純物クリプトン検出、及びキセノン中クリプトン分析に対する適用性の詳細を説明し、(2)ラドン測定について共鳴四波混合を用いた波長145.2nm真空紫外光生成、及び空気中ラドン測定の進捗状況を説明する。

硫酸Gd水溶液中におけるGdイオン発光寿命の測定

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

no journal, , 

ランタノイド元素の一つであるガドリニウム(Gd)について、レーザー誘起蛍光(LIF)を用いた硫酸Gd水溶液中のGdイオン発光寿命測定に関する研究を行っている。本研究では、励起光源に波長266nmのナノ秒パルスレーザーを使用し、波長312nmの発光を分光器で波長分離して光電子増倍管で検出した。発光寿命は2ms程度と測定され、他のランタノイドイオンと比較して寿命が長いことがわかった。