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論文

Activity enhancement of platinum oxygen-reduction electrocatalysts using ion-beam induced defects

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.6.035801
 被引用回数：7 パーセンタイル：56.17(Materials Science, Multidisciplinary)

High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar$$^{+}$$)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar$$^{+}$$-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar$$^{+}$$ irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.

論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

https://doi.org/10.1063/1.5144568
 被引用回数：4 パーセンタイル：21.78(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2018.09.017
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.63(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

口頭

イオンビームによる炭素担体の格子欠陥を利用したPtナノ微粒子触媒の作製,1; 酸素還元活性

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 寺井 隆幸*; 小林 知洋*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池におけるカソードの酸素還元触媒として、高い酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)担体へのイオン照射効果によってPtナノ微粒子の電子状態を改質し、それがORR活性に及ぼす影響を検討した。実験では、GC基板に380keV Ar$$^+$$を1.0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$のフルエンスで照射した後、粒径5 nm程度のPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、そのORR活性を回転ディスク電極法で調べた。その結果、ターフェルプロットにおいて、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射の場合に比べて約2.5倍高い活性化支配電流密度を示した。このORR活性の向上は、Pt/GC界面のPt-C結合の形成に起因することが示唆された。

口頭

炭素担体へのイオン照射によるPtナノ微粒子触媒の活性向上; 界面構造にXAFS測定で迫る

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 松村 大樹; 下山 巖; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

最近我々は、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出した。このORR活性向上はGC中の照射欠陥による構造的, 電子的効果に起因することから、本研究ではX線吸収微細構造(XAFS)測定を用いてGC/Pt界面の構造を検討した。Pt L$$_3$$吸収端における広域X線吸収微細構造スペクトルの解析結果では、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射に比べ、Pt-Pt結合の結合距離が短縮しており、照射欠陥との電子的相互作用がPtナノ微粒子の原子構造に影響を及ぼすことが分かった。応用物理学会講演奨励賞受賞に伴う招待講演として、ORR活性向上メカニズムの解明に向けたXAFSの役割をレビューする。

口頭

The Interface between platinum nanoparticle catalysts and an Ar$$^{+}$$-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*; et al.

no journal, , 

これまでに、予めAr$$^{+}$$を照射した炭素担体上の白金ナノ粒子(Pt NPs)触媒が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出している。この結果は担体に形成した照射欠陥がPt NPsに影響を及ぼしていることを示唆するが、その詳細は明らかになっていない。そこで本研究では、照射欠陥がPt NPsの形状、化学状態に及ぼす影響をそれぞれ透過型電子顕微鏡観察、X線吸収端近傍構造(XANES)測定により調べることで、Pt NPs高活性化をもたらす界面効果の解明を目指した。380keV Ar$$^{+}$$照射のグラッシーカーボン基板にスパッタ蒸着によりPt NPsを作製したところ、その平均粒径は5.1nmで非照射の場合よりも1.3nm大きかった。一方、Pt M$$_{3}$$端およびL$$_{3}$$端におけるXANESスペクトルでは、ピーク強度が非照射の場合に比べて低く、Pt NPsの酸化抑制傾向が見出された。したがって、照射による高活性化は、Pt NPsの粒径変化では説明できないが、酸化抑制効果によるORR律速段階(酸素種のPtからの脱離)の促進と関連していることがわかった。

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