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報告書

NMB4.0ユーザーマニュアル

岡村 知拓*; 西原 健司; 方野 量太; 大泉 昭人; 中瀬 正彦*; 朝野 英一*; 竹下 健二*

JAEA-Data/Code 2021-016, 43 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-016.pdf:3.06MB

今後の核燃料サイクルの確立・高度化には、将来の原子力発電シナリオに応じて発生する多様なマスバランスを定量的に予測・分析することが求められる。しかし、核燃料サイクルはフロントエンドからバックエンドまでの多様な工程によって構成されており、モデル化の複雑さ、想定されるシナリオの多様さなどからシナリオの分析は容易ではない。そこで日本原子力研究開発機構と東京工業大学は、天然ウランの採掘から地層処分の核種移行工程までのマスバランスを統合的に解析するためのツールとしてNMBコードを開発した。NMBコードは、汎用性のある各工程の記述、広範なデータベース、高速な核種変換計算などを備え、ユーザーが指定する発電量や再処理容量などの条件に基づいて、各工程におけるマスバランスを定量化することができる。またNMBコードは多様なステークホルダーが利用できるように実行プラットフォームをMicrosoft Excel(R)としている。本ユーザーマニュアルでは、NMB4.0版のデータベースならびにシナリオ入力を作成する方法を述べる。

論文

NMB4.0: Development of integrated nuclear fuel cycle simulator from the front to back-end

岡村 知拓*; 方野 量太; 大泉 昭人; 西原 健司; 中瀬 正彦*; 朝野 英一*; 竹下 健二*

EPJ Nuclear Science & Technologies (Internet), 7, p.19_1 - 19_13, 2021/11

東京工業大学と日本原子力研究開発機構の共同研究開発により、Nuclear Material Balance code version 4.0 (NMB4.0)が開発された。従来の核燃料サイクルシミュレーションコードは、主にアクチノイドの解析を行い、フロントエンドのマスバランス解析に特化していた。しかし、近年、研究開発戦略や持続的な原子力利用を考える上で、バックエンドの定量的なシミュレーションのニーズが高まっている。そこで、フロントエンドからバックエンドまでを統合した核燃料サイクルシミュレーションを実現するために、NMB4.0が開発された。NMB4.0には3つの技術的特徴がある。(1)179核種を核燃料サイクル全体で追跡していること、(2)半減期の短い核種の枯渇計算の精度を維持しつつ、数値計算コストの削減に貢献するOkamura explicit method (OEM)を実装していること、(3)バックエンドシミュレーションの柔軟性を実現していることである。本論文の目的は、統合的な核燃料サイクルシミュレーションのために新たに開発された機能を示し、他のコードとのベンチマークを行い、NMB4.0の計算性能を示すことである。

論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

 被引用回数:0

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

Density functional modeling of Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$ selectivity with diethylenetriaminepentaacetic acid and its bisamide chelates.

金子 政志; 佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(5), p.515 - 526, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発で重要であるAm$$^{3+}$$とEu$$^{3+}$$の金属イオン選択性を理解することを目的として、密度汎関数計算をジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)及びそのビスアミド(DTPABA)キレート配位子との金属錯体の分子構造及び錯生成反応のモデル化に適用した。構造最適化計算により得られたDTPA及びDTPABAの錯体構造は、既に報告されている単結晶構造を再現した。錯生成反応におけるギブズエネルギー解析の結果、どちらのキレート配位子ともEu$$^{3+}$$イオンよりAm$$^{3+}$$イオンと安定な錯体を生成することが示され、実験結果のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$選択性と一致した。金属イオンと配位子との化学結合解析の結果、Am$$^{3+}$$の5f軌道とDTPA及びDTPABAの窒素ドナー原子との強い共有結合が、高いAm$$^{3+}$$選択性が発現した一因であることが示唆された。

論文

Mechanistic study on the removal of Cs from contaminated soil by rapid ion exchange in subcritical water

福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs$$^{+}$$ under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs$$^{+}$$, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg$$^{2+}$$ and Cs$$^{+}$$.

報告書

核分裂生成物のマスバランス解析のための核種選定

岡村 知拓*; 大泉 昭人; 西原 健司; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

JAEA-Data/Code 2020-023, 32 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-023.pdf:1.67MB

核燃料サイクルで発生する放射性廃棄物のマスバランスを評価するためには、原子炉運転に始まり、再処理,ガラス固化,中間貯蔵,地層処分まで含めた、分野横断的な解析が求められる。日本原子力研究開発機構では核燃料サイクルのマスバランス解析を可能とする、Nuclear Material Balanceコード(NMBコード)を開発している。しかし、従来のNMBコードの解析対象は26核種のアクチノイドに対して核分裂生成物(FP)が2核種のみであり、アクチノイドのマスバランス解析に特化している。よって、バックエンドのマスバランス解析を精度良く行うために、NMBコードの計算で扱われるFP数を拡充する必要がある。本研究ではNMBコードにおいて解析対象とすべき主要なFPが選定され、NMBコードに実装するべきFPのリストが作成された。軽水炉ウラン燃料,軽水炉MOX燃料,高速炉MOX燃料の2炉型、3燃料の条件でORGIENを用いた燃焼・崩壊計算を行い、質量,発熱量,放射能量,被ばく線量,固化体阻害因子の5つの評価指標においてFPが選定された。また、ORIGENと同等の計算精度を有する簡易的な燃焼チェーンをNMBコード内で構成するために必要なFPが選定された。その結果、核種数が異なる2つのリスト(詳細リストと簡易リスト)が作成された。

論文

Development of mass balance analysis code for various waste management scenario

岡村 知拓*; 大泉 昭人; 西原 健司; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Bulletin of the Laboratory for Advanced Nuclear Energy, 5, P. 31, 2021/02

東京工業大学竹下研究室では日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で、Nuclear Material Balance code (NMBコード)の開発に着手した。本レポートは2019年に実施した共同研究の成果をまとめたものである。

論文

Trichotomic separation of light and heavy lanthanides and Am by batchwise multi-stage extractions using TODGA

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01

軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。

論文

Extraction and separation between light and heavy lanthanides by $$N,N,N',N'$$-tetraoctyl-diglycolamide from organic acid

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(10), p.1216 - 1219, 2020/10

TODGAを使って、有機酸からドデカンへの希土類元素抽出を行った。乳酸,マロン酸,酒石酸,クエン酸の4つの有機酸を用いた。これら有機酸は水相で希土類元素を安定化するが、1以上の分配比が得られた。希土類元素パターンはHoとErで最も高い値を示し、分配比を増大させるには硝酸を添加することが効果的であることが分かった。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.67(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Sorption properties of aluminum hexacyanoferrate for platinum group elements

三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01

使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。

論文

Extended X-ray absorption fine structure study on gel/liquid extraction of f-block elements

中瀬 正彦*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 河村 卓哉*; 竹下 健二*; 山村 朝雄*; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.56 - 60, 2018/11

3価アクチノイドと3価ランタノイドの選択的分離を実現することを目的にゲル/液抽出に関する検討を行った。本研究では、N,N,N',N'-tetraallylpyridine-2,6-dicarboxamine (PDA)を含む温感ハイドロゲルを合成し、そのランタノイドとの錯形成についてSPring-8での広域X線吸収微細構造法により検討した。その結果、配位子を含むゲルと含まないゲルとでは、試料温度を変化させた時の動径構造関数(RSF)の変化が異なることが分かった。試料温度を上昇させると、熱振動の増大により動径構造関数のピークは減少するが、PDAを含むゲルではこれに加えピーク位置が近距離側にシフトする様子が観測された。このシフトは、ランタノイド-PDA錯体の化学量論比の変化、もしくは、ハイドロゲル高分子鎖のコンフォメーション変化による親水/疎水特性が変化することに伴う水分子の配位数の変化に由来すると考えられる。

論文

Irradiation test of semiconductors components on the shelf for nuclear robots based on Fukushima Accidents

川妻 伸二; 中井 宏二; 鈴木 義晴; 加瀬 健

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 81, 2016/12

原子力施設の緊急時対応や廃止措置のためのロボットに使用される市販半導体素子の耐放射線性を評価した。福島第一原子力発電所事故の直後、市販半導体の耐放射線性評価と管理方法に関するガイドラインの作成が試みられた。その際に用いられたデータは、高放射線量かつ高汚染環境下で使用される力フィードバック型サーボマニピュレータ開発の一環として開発された古いデータベースであった。耐放射線性はかなり保守的に評価された。その理由は、主としてシリコンを母材とする古い半導体のデータであったためである。現在、ガリウム・ヒ素を簿在とする半導体が主流になりつつあり、耐放射線性もより高いと期待される。そのため、現在、市販されている半導体の照射試験を行い、耐放射線性の評価を行った。

論文

Structure and complexation studies on 2,2'-bipyridyl and trivalent lanthanides

中瀬 正彦*; 竹下 健二*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 50, p.2832 - 2835, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.11(Chemistry, Multidisciplinary)

3価ランタノイドや3価アクチノイドの分離は高レベル廃液処理における重要な課題である。本研究では、2,2'-ビピリジルとランタノイドの錯体の構造と配位能力の関係をX線回折法やUV滴定法により検討した。その結果、NdからErへとイオン半径が減少するのに伴い、2,2'-ビピリジルの窒素とランタノイド間の結合距離やN-Ln-Nの結合角は減少し、2,2'-ビピリジルのピリジル基間の2面角が大きくなること、また、錯形成定数は増大することが分かった。このような構造と錯形成能力との関係に関する情報は、より高効率なランタノイドやアクチノイド分離剤を設計するうえで重要である。

論文

Study on cleaing solvents using activated alumina in PUREX process

荒井 陽一; 荻野 英樹; 竹内 正行; 加瀬 健; 中島 靖雄

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.71 - 74, 2011/09

本研究では、活性アルミナを用いた溶媒洗浄法について調査した。劣化させた30%TBP/$$n$$-ドデカンのサンプルは$$gamma$$線照射(1.6MGy)により調製した。劣化物はガスクロマトグラフ質量分析により定性分析を実施した。このサンプルを活性アルミナと接触させ、3M HNO$$_{3}$$との相分離試験によって溶媒劣化物の除去による洗浄効果について検討した。相分離試験は、分液ロート内に両相を加えて振とうし、分散相が界面から消失することにより行った。分析の結果、劣化物としてヘキサン,長鎖アルコール類等が生成することを確認し、また、活性アルミナとの接触により、TBP/$$n$$-ドデカンの劣化物の約70%が除去され、相分離特性が改善することを確認した。

論文

安全性の論証構造を用いた関係者間コミュニケーションの共有プラットフォーム

大澤 英昭; 日置 一雅; 牧野 仁史; 仙波 毅; 梅木 博之; 高瀬 博康*

研究・技術計画学会第25回年次学術大会及び総会講演要旨集(CD-ROM), p.55 - 60, 2010/10

日本原子力研究開発機構では、地層処分の安全性を説明するうえで必要となる多様かつ大量な情報をユーザーの要望に応じて知識として提供し、信頼性を高めるために必要となる新たな知識の創造や関係者のコミュニケーションのための共有プラットフォームとするとともに、次世代への知識継承などを支援する知識マネジメントシステム(KMS)の開発を進めている。本稿では、地層処分の安全性の説明のための論証構造等に基づく新たなコミュニケーションの共有プラットフォームの基本的コンセプトとそれに基づくKMSの開発状況を紹介する。

論文

Practical application of the KMS, 2; Site characterisation

仙波 毅; 大澤 英昭; 日置 一雅; 橘 翔子*; 高瀬 博康*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 12th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '09/DECOM '09) (CD-ROM), 8 Pages, 2009/10

本稿では、原子力機構が開発を進めている知識マネジメントシステムの技術の適用事例として、一連の地質環境調査の進展によって変化する情報の質や量,社会状況などに応じて、調査計画の立案や実施を支援する次世代型サイト特性調査情報統合システム(ISIS)の概念や、瑞浪や幌延での経験に基づき構築したエキスパートシステムの例を紹介する。

論文

Extraction and stripping tests of engineering-scale centrifugal contactors cascade system for spent nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 荻野 英樹; 中林 弘樹; 荒井 陽一; 鷲谷 忠博; 加瀬 健; 中島 靖雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(3), p.217 - 225, 2009/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:53.11(Nuclear Science & Technology)

Japan Atomic Energy Agency has been developing centrifugal contactors for solvent extraction to apply to next generation reprocessing plant. We evaluated the extraction and stripping performances of engineering-scale centrifugal contactors cascade system by uranyl nitrate solution on 10 kg/h flowsheet. As results, the uranium concentration profiles from extraction and stripping tests were fairly consistent with ideal distribution equilibrium calculated by MIXSET-X code. The stage efficiencies for uranium extraction and stripping were quite high. It was estimated as nearly 100% for extraction and 97$$sim$$98% for stripping. The contactors cascade system gave rapid equilibrium of distribution, and uranium concentration profiles became stable in 10 minutes on both extraction and stripping sections. No overflow and entrainment were observed under regular operation during extraction and stripping tests. From mal-operation test with the motor stop of one stage on contactors cascade system, it can keep running without emergency shutdown by the preparation of at least two spare stages.

論文

Development of next-generation technology for integrated site characterization of deep geological repositories

大澤 英昭; 梅木 博之; 太田 久仁雄; 濱 克宏; 澤田 淳; 竹内 真司; 仙波 毅; 高瀬 博康*; McKinley, I. G.*

Proceedings of International Waste Management Symposium 2009 (WM '09) (CD-ROM), 11 Pages, 2009/03

地層処分のサイト特性調査では、段階的に調査を進めながら、サイトの地質環境条件や社会的要件などに応じて適宜、調査計画を見直し、処分場の設計や性能評価に用いる情報を体系的に整備していく必要がある。本事業は、このような作業を円滑に進めるため、調査の進展に伴って増加・詳細化されてくる地質環境情報に基づいて、その後の調査計画を効率的に最適化していくためのコンピュータ支援システム(次世代型サイト特性調査情報統合システム: Information Synthesis and Interpretation System)の開発を目指すものである。これまで、システムの基本設計として、深地層の研究施設計画での調査実績などを踏まえて、調査を通じて得られる知識・経験・ノウハウなどを保管しておく「知識ベース」や、調査の計画立案・実施・評価を支援するための「エキスパートシステム」などから構成されるISISの全体構造を構築した。また、地球化学分野を事例として、調査・評価にかかわる専門家のノウハウや判断根拠などの表出化・ルールベース化を試みた。本稿ではそれらの成果を紹介する。

論文

ITPA(国際トカマク物理活動)会合報告,22

竹永 秀信; 小川 雄一*; 滝塚 知典; 矢木 雅敏*; 山田 弘司*; 坂本 宜照; 東井 和夫*; 福田 武司*; 福山 淳*; 藤田 隆明; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 84(7), p.465 - 467, 2008/07

2008年の春季に、ITPAに関する5つの会合が開催された。「閉じ込めデータベースとモデリング」と「輸送物理」の2会合は、オークリッジ国立研究所で行われ、グループ間の合同会合も多数開かれた。「MHD」の会合は日本原子力研究開発機構の那珂核融合研究所で開催され、日本側参加者は30名を超えた。「周辺及びペデスタルの物理」の会合は、サンディエゴのジェネラルアトミックス社で行われた。「定常運転」の会合は、ケンブリッジのマサチューセッツ工科大学で行われた。次回会合は、「輸送物理」「閉じ込めデータベースとモデリング」と「周辺及びペデスタルの物理」が合同で2008年10月20-23日(「周辺及びペデスタルの物理」は10月20-22日)にイタリアのミラノで、「MHD」と「定常運転」が合同で2008年10月20-22日にスイスのローザンヌにて開催される予定である。

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