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論文

Estimating the corrosion rate of stainless steel R-SUS304ULC in nitric acid media under concentrating operation

入澤 恵理子; 加藤 千明

Journal of Nuclear Materials, 591, p.154914_1 - 154914_10, 2024/04

核燃料再処理施設における濃縮運転時の溶液組成及び沸騰の変化を考慮して、オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCの腐食量を評価した。オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCは、日本の使用済燃料再処理施設の高放射性廃液濃縮装置の構造材料であり、濃縮運転時に腐食性の高い硝酸溶液を処理する。本研究の結果、カソード反応活性化によるステンレス鋼の腐食速度を加速する要因として、硝酸濃度、酸化性金属イオン濃度、減圧沸騰に着目する必要があることがわかった。

報告書

放射線核種溶存溶液中での鋼の電気化学測定法及びイメージングプレートを用いた腐食試験片解析手法の開発

山下 直輝; 青山 高士; 加藤 千明; 佐野 成人; 田上 進

JAEA-Technology 2023-028, 22 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-028.pdf:1.9MB

現在廃止措置過程にある福島第一原子力発電所(1F)では、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csをはじめとする放射線核種が構造物の健全性に及ぼす影響への関心が高まっている。特に1F内で多くの箇所に用いられている炭素鋼は、溶液中の金属カチオンによって腐食挙動が変化することが知られているが、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csが腐食に及ぼす影響については未解明である。また、腐食挙動を理解するうえでは錆層中の$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Csの分布を調査することが重要であるが、その手法は未だ確立されていない。本研究ではグローブボックス内で$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Csを含むNaCl中で炭素鋼の腐食試験を行えるよう、グローブボックスの整備を行った。加えて、溶液中に金属カチオンとして存在する$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csが炭素鋼の腐食挙動に及ぼす影響を明らかにするため、イメージングプレートを用いた錆層中放射線核種の検出手法の確立を試みた。

論文

Synergistic effect of aluminum lactate and sodium molybdate on freshwater corrosion of carbon steel under irradiation

大谷 恭平; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣

Corrosion, 79(11), p.1277 - 1286, 2023/11

A novel corrosion inhibitor of carbon steel in fresh water using Al lactate was proposed and its corrosion-inhibition mechanism was investigated. 0.75 mM Al lactate and 0.25 mM sodium molybdate were the most inhibitive to the corrosion of carbon steel in 3 mM NaCl. Al$$^{3+}$$ and MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$ in solution formed the metal cation layer on carbon steel with few defects, and the layer did not contain Fe. The metal cation layer on carbon steel inhibited both the cathodic oxygen reduction reaction and anodic iron dissolving reaction and thus enhances the corrosion protection of carbon steel in fresh water.

報告書

ガンマ線照射下でのネプツニウム-237を含む沸騰硝酸水溶液中でのステンレス鋼の電気化学測定手法の開発

山下 直輝; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 佐野 成人; 田上 進

JAEA-Technology 2022-035, 29 Pages, 2023/03

JAEA-Technology-2022-035.pdf:2.54MB

現行の商用再処理プラント(六ヶ所再処理工場)の処理工程で、最も腐食が厳しいステンレス鋼製機器が高レベル廃液濃縮缶である。高レベル廃液濃縮缶では、ウランやプルトニウムを分離した後の抽出廃液を加熱、濃縮して減容する。そのため、硝酸濃度やネプツニウム-237($$^{237}$$Np)等の腐食性金属イオン種の濃度が再処理工程の中で最も高くなり、腐食量が大きいと予想される。本研究では、腐食反応に与えるガンマ線の影響を電気化学的観点から明らかにするため、原子力科学研究所廃棄物安全試験施設の気密コンクリートセル内にある伝熱面腐食試験装置を、ガンマ線照射下で$$^{237}$$Npを含む硝酸水溶液を使った電気化学測定が行えるように改良した。そして、ステンレス鋼表面で起こっている腐食反応に与えるガンマ線の影響を電気化学試験結果から考察した。その結果、ガンマ線の放射線分解により生成したと考えられる化学種に起因するステンレス鋼の自然浸漬電位の変化や、分極曲線の変化を確認した。

論文

Introduction of Cu$$^{2+}$$ to the inside of the crevice by chelation and its effect on crevice corrosion of Type 316L stainless steel

青山 高士; 加藤 千明

Corrosion Science, 210(2), p.110850_1 - 110850_10, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Cu$$^{2+}$$のキレート錯体: [Cu(EDTA)]$$^{2-}$$を用いて、Cu$$^{2+}$$を隙間の外側から内側へ導入した。導入されたCu$$^{2+}$$は、ステンレス鋼の隙間腐食の抑制剤として作用することが期待される。隙間腐食試験により、[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$のエレクトロマイグレーションによりCu$$^{2+}$$が隙間内部へ導入されることが確認された。移行した[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$はH$$^{+}$$と反応して隙間内部のpH低下を抑制し、Cu$$^{2+}$$と[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$は分離してステンレス鋼の活性溶解が抑制されることが確認された。

論文

高温水クレビス模擬環境におけるFe-Cr-Ni合金の電気化学的性質

相馬 康孝; 加藤 千明

材料と環境2022講演集(CD-ROM), p.219 - 220, 2022/05

沸騰水型軽水炉においてはステンレス鋼すき間内部に外界の不純物イオンが濃縮し、酸性化することから、そのような環境(クレビス環境)におけるステンレス鋼の電気化学的性質を知ることは重要である。本研究は、クレビス模擬環境をバルクスケールで再現し、Fe-Cr-Ni合金の電気化学的性質に及ぼすCr濃度の影響を主体に調査した。クレビス環境を模擬した、温度288$$^{circ}$$C、Cl濃度2$$times$$10$$^{-4}$$ mol/dm$$^{-3}$$、pH約4.5、溶存水素濃度10ppbの水中で、Fe-20Ni-xCr (x=16.4, 23, 26)の分極曲線を計測した。その結果、-400mVにおける活性溶解のピーク電流、および-50mVにおける不働態保持電流密度はCr濃度x=16.4, 23、および26%の試験片でそれぞれおおよそ13.8, 15.9, 10.0 $$mu$$Acm$$^{-2}$$、および18.4, 8.5, 8.5 $$mu$$Acm$$^{-2}$$であった。いずれもx=26の電流値が若干低いが、本環境では分極曲線に及ぼす明確なCr濃度依存性は見られないと判断された。

論文

第一原理計算を用いた金属表面腐食機構解明へのアプローチ

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

防錆管理, 66(4), p.141 - 145, 2022/04

金属腐食は原子スケールにおける電気化学反応を基とする材料劣化現象である。本報では、第一原理計算を用いた金属表面における様々な物性値取得方法を説明する。また第一原理計算を金属腐食研究に応用した例として、金属表面への水素吸着が電位変化に及ぼす影響と水溶液中カチオン原子が金属の耐食性に及ぼす影響について報告する。

論文

$$^{90}$$Sr標準溶液の滴下がSUS 316Lの腐食電位に及ぼす影響の検討

青山 高士; 加藤 千明; 佐藤 智徳; 佐野 成人; 山下 直輝; 上野 文義

材料と環境, 71(4), p.110 - 115, 2022/04

溶存$$^{90}$$Srが炭素鋼およびSUS 316Lステンレス鋼の腐食電位に及ぼす影響を調査した。人工海水中で腐食電位を測定しながら、$$^{90}$$Sr溶存溶液を人工海水に滴下した。溶液の滴下は2回に分けて行い、滴下した溶液の放射能がそれぞれ0.15MBqおよび1.5MBqとなるように調整した。その結果、$$^{90}$$Sr溶存溶液の滴下によって、炭素鋼の電位はほとんど変化しないがSUS316Lステンレス鋼の電位は上昇することが分かった。

論文

ネプツニウム-237を含む硝酸水溶液中でのステンレス鋼の分極特性と腐食速度の評価

入澤 恵理子; 加藤 千明; 山下 直輝; 佐野 成人

材料と環境, 71(3), p.70 - 74, 2022/03

使用済核燃料再処理溶液施設でのステンレス鋼の腐食評価として、放射性核種である$$^{237}$$Npを含む硝酸水溶液中でのステンレス鋼R-SUS304ULC鋼の浸漬腐食試験と分極測定を行った。328K以上の温度では硝酸水溶液中よりも高い腐食電位を示し、過不動態域近傍となることがわかった。また、浸漬腐食試験により腐食量と分極抵抗との比較から換算係数として$$k$$=0.018V$$sim$$0.025Vの値を取得し、電気化学測定からの腐食量算出が可能であるかを検討した。

論文

気液交番環境の炭素鋼の腐食速度に及ぼす酸素濃度の影響

大谷 恭平; 上野 文義; 加藤 千明

材料と環境, 71(2), p.40 - 45, 2022/02

本研究では、福島第一原子力発電所のPCV内部において確認されている気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす気中酸素濃度の影響を低酸素濃度の範囲で調査した。調査結果より、腐食速度は気中酸素濃度が増大するに伴って増加するが腐食速度の勾配は徐々に減少すること、最大侵食深さは気中酸素濃度が1%の場合を除いて気中酸素濃度が増加するに伴って増大するが気中酸素濃度が1%の最大侵食深さは5%の場合よりも大きいことを見出した。

論文

環境因子を考慮した炭素鋼の大気腐食モデリングとシミュレーション

五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

鉄と鋼, 107(12), p.998 - 1003, 2021/12

AA2020-0549.pdf:1.53MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

鋼の大気腐食に対する環境要因の影響を明らかにするために、相対湿度と降雨量を考慮した新たな大気腐食減量予測モデルを開発した。開発モデルを用いて、宮古島市,銚子市およびつくば市の年間大気腐食減量の計算シミュレーションを行った。計算シミュレーションによる腐食減量は各地点における実測値と良い一致を示した。各地点での腐食重量減量は、飛来海塩量,相対湿度、および降雨の影響を大きく受けることが分かった。

論文

気液界面模擬環境における炭素鋼の腐食メカニズム

大谷 恭平; 加藤 千明

材料と環境, 70(12), p.480 - 486, 2021/12

気液交番環境で液膜に覆われる炭素鋼の表面に形成した鉄さび層の断面観察および分析より、気液交番環境で炭素鋼には外側から赤さび層($$gamma$$-FeOOH),クラスト層(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$),内部結晶(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$),内部鉄さび層から成る多層の鉄さび層が形成することを見出した。この多層構造の鉄さび層および液膜に起因して酸素還元反応は常時水中に浸漬された場合よりも加速された状態を維持していたため、炭素鋼の腐食速度は増大したと考えられる。気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす海水成分の影響の調査より、純水から200倍希釈人工海水までの薄い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は加速し、20倍希釈から無希釈人工海水までの濃い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は減少することを見出した。人工海水に含まれるMgやCaイオンが反応界面に析出して表面を覆うことで酸素還元反応が抑制されたため、濃度の高い人工海水中で炭素鋼の腐食が抑制されたと考えられる。

論文

ゼオライト粒子と接触したステンレス鋼の$$gamma$$線による腐食影響

加藤 千明; 山岸 功; 佐藤 智徳; 山本 正弘*

材料と環境, 70(12), p.441 - 447, 2021/12

ゼオライト粒子は福島第一原子力発電所(1F)の汚染水の浄化のためのセシウム吸着塔内で用いられている。使用後のセシウム吸着塔は敷地内で保管されているが、ステンレス鋼製胴部の局部腐食が懸念された。この腐食リスクに対し、$$gamma$$線による影響データを照射下電気化学試験装置で取得した。また、内溶液の変化状態を実規模サイズのモックアップ試験装置で検討した。それらの結果から、過酸化水素による電位の上昇がゼオライト粒子の存在で防ぐことができ、塩化物イオンの濃化もそれほど生じないことを明らかにし、局部腐食が相当に小さく抑えられることを示した。

論文

気象データと飛来海塩を考慮した大気腐食計算モデルの開発

五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

防錆管理, 65(10), p.365 - 370, 2021/10

大気腐食に関連する重要な環境因子である飛来海塩量,気温,相対湿度,降雨を考慮した新たな解析モデルを開発した。大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データを比較することで開発モデルの妥当性を検証した。また軒下曝露条件および屋外曝露条件における大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データと比較した結果、降雨による表面洗浄効果によって大気腐食減量が強く抑制されることを確認した。

論文

すき間内に浸入したClイオンの散逸挙動に及ぼす温度の影響

相馬 康孝; 加藤 千明

第68回材料と環境討論会講演集(CD-ROM), p.205 - 206, 2021/10

金属すき間内に浸入したClイオンの散逸挙動に及ぼす温度の影響を調べた。すき間内部にセンサーを設置し、電気化学測定によって導電率を測定し、そこからCl濃度を考察した。温度50$$^{circ}$$C、および80$$^{circ}$$Cでは共に、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)および白金(Pt)すき間内に浸入したClイオンは、外界を浄化した場合、濃度拡散に従い散逸した。一方、SUS304Lステンレス鋼すき間内に浸入したClイオンはPEEKおよびPtより散逸速度が遅いことが分かった。このことから、すき間内におけるSUS304Lのアノード溶解が散逸挙動に影響を及ぼしていると考えられる。そのため、散逸挙動に及ぼす温度の影響を定量的に調べるためには、アノード溶解速度、および局部腐食の有無を考慮した上で濃度拡散と電位差永動をともに考慮した数値計算が有効であると考えられる。

論文

Hydrogen absorption mechanism into iron in aqueous solution including metal cations by laser ablation tests and first-principles calculations

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 加藤 千明; 坂入 正敏*; 富樫 侑介*; 馬場 和彦*; 高木 周作*

ISIJ International, 61(4), p.1085 - 1090, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:8.46(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

水溶液中の金属カチオン(Zn$$^{2+}$$, Mg$$^{2+}$$, Na$$^{+}$$)が鉄への水素透過に及ぼす影響を明らかにするために、鉄表面からの水素透過量をレーザーアブレーションを用いた電気化学試験により測定した。また、金属カチオンによる水素透過の基本的なメカニズムを得るために、第一原理計算を使用して金属カチオンの吸着ポテンシャルと鉄表面周辺の電子状態を取得した。実験解析から、溶液中のZn$$^{2+}$$によって鉄表面の陽極反応が抑制されることがわかった。また量子解析から、ZnイオンはNa, Mgイオンよりも鉄表面に強く結合することがわかった。これより、鉄の溶解反応はZn層の形成により抑制され鉄への水素透過の抑制につながることが示唆された。

論文

Decrease in pitting corrosion resistance of extra-high-purity type 316 stainless-steel by Cu$$^{2+}$$ in NaCl

青山 高士; 小河 浩晃; 加藤 千明; 上野 文義

Metals, 11(3), p.511_1 - 511_13, 2021/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.82(Materials Science, Multidisciplinary)

超高純度タイプ316ステンレス鋼の耐孔食性に及ぼすバルク溶液中のCu$$^{2+}$$の影響を調べた。0.1M NaClでは孔食が発生しなかったが、0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では孔食が発生した。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では電位域によらず表面へのCu$$^{2+}$$の析出が生じたが、バルク溶液中のCu$$^{2+}$$は不動態皮膜の形成に影響を与えなかった。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$における耐孔食性の低下は、表面にCuまたはCu化合物が析出し、Cu$${2+}$$が継続的に供給されていることに起因する。

論文

気液交番環境中の鋼の腐食速度に及ぼす海水成分の影響

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 加藤 千明

材料と環境, 69(9), p.246 - 252, 2020/09

本研究では、気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす人工海水濃度の影響を調査し、更に人工海水濃度により異なる炭素鋼の腐食機構を明らかにすることを目的とした。その結果より、純水から200倍希釈人工海水までの薄い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は加速し、20倍希釈から無希釈人工海水までの濃い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は減少することを見出した。濃度の高い人工海水中で炭素鋼の腐食が抑制された理由は、腐食による表面近傍のpH増大に伴い人工海水中のMgやCaイオンが反応界面に析出して表面を覆うことで、酸素還元反応が抑制されたためであると考えられる。

論文

Corrosion in nuclear fuel reprocessing plants; Corrosion in boiling nitric acid

加藤 千明

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.4, p.528 - 563, 2020/08

使用済み燃料の再処理プラントに使用されるPUREXプロセス法では、核分裂生成物,ウラン,プルトニウムの分離に硝酸が使用される。このPUREXプロセスは、使用済み燃料から生じる酸化性金属イオンを含む高濃度の硝酸溶液を高温で用いられるため、非常に腐食性が高くなる。本解説では、硝酸のユニークな化学的性質を最初に説明する。その次に、沸騰伝達における硝酸における酸化力の発現プロセスを、酸化還元電位と沸騰硝酸の熱力学的モデルを使用して説明する。最後に、再処理環境に固有の腐食挙動と腐食促進メカニズムを、溶液化学の観点から説明する。

論文

Modelling of intergranular corrosion using cellular automata, 1; Characteristics and corrosion rates of stainless steels in modified nuclear reprocessing solution

山本 正弘; 入澤 恵理子; 五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 上野 文義

Proceedings of Annual Congress of the European Federation of Corrosion (EUROCORR 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/09

核燃料再処理溶液中で粒界腐食現象を評価した。腐食速度は初期に徐々に増加し、その後定常値に達する。これは初期には粒界部の腐食が進み、その後粒界全体が腐食して粒の脱離が発生するためである。定常的な腐食速度は粒界部の腐食と粒子の脱離を足し合わせた値になる。腐食した試料の表面や断面の観察より、粒界腐食速度は、粒界と粒内の腐食速度の比が重要なパラメータとなり、この比率は個々の粒界ごとに分布が存在していることを明らかにした。以上の結果はセルオートマトン法を用いた粒界シミュレーションモデルに反映された。今回はこれらの結果を報告する。

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