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論文

気液交番環境中の鋼の腐食速度に及ぼす海水成分の影響

大谷 恭平; 塚田 隆; 上野 文義; 加藤 千明

材料と環境, 69(9), p.246 - 252, 2020/09

本研究では、気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす人工海水濃度の影響を調査し、更に人工海水濃度により異なる炭素鋼の腐食機構を明らかにすることを目的とした。その結果より、純水から200倍希釈人工海水までの薄い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は加速し、20倍希釈から無希釈人工海水までの濃い濃度領域では濃度の増大に伴って腐食速度は減少することを見出した。濃度の高い人工海水中で炭素鋼の腐食が抑制された理由は、腐食による表面近傍のpH増大に伴い人工海水中のMgやCaイオンが反応界面に析出して表面を覆うことで、酸素還元反応が抑制されたためであると考えられる。

論文

Corrosion in nuclear fuel reprocessing plants; Corrosion in boiling nitric acid

加藤 千明

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.4, p.528 - 563, 2020/08

使用済み燃料の再処理プラントに使用されるPUREXプロセス法では、核分裂生成物,ウラン,プルトニウムの分離に硝酸が使用される。このPUREXプロセスは、使用済み燃料から生じる酸化性金属イオンを含む高濃度の硝酸溶液を高温で用いられるため、非常に腐食性が高くなる。本解説では、硝酸のユニークな化学的性質を最初に説明する。その次に、沸騰伝達における硝酸における酸化力の発現プロセスを、酸化還元電位と沸騰硝酸の熱力学的モデルを使用して説明する。最後に、再処理環境に固有の腐食挙動と腐食促進メカニズムを、溶液化学の観点から説明する。

論文

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

論文

In situ electrochemical study on crevice environment of stainless steel in high temperature water

相馬 康孝; 加藤 千明; 上野 文義

Proceedings of the 18th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.509 - 521, 2018/00

高温高圧水中におけるステンレス鋼のすき間内環境を調べるために、電気化学的手法によるその場観察を行った。小型($$phi$$250$$mu$$m)のセンサーをすき間内に設置し、すき間内の局部的導電率、$$kappa$$$$_{rm crev}$$、分極抵抗、および腐食電位の測定を行った。これにより、バルク水導電率、バルク水溶存酸素濃度などの外部環境を変動させた際のすき間内環境の応答挙動をリアルタイムに分析した。その結果、すき間内の場所に依存して$$kappa$$$$_{rm crev}$$が1桁以上変動すること、$$kappa$$$$_{rm crev}$$はバルク水の溶存酸素濃度を脱気状態から30ppb程度までに上昇させただけで敏感に応答して増加すること、溶存酸素濃度32000ppbでは$$kappa$$$$_{crev}$$はバルク水の100倍以上の値となること、並びにそれらの挙動はすき間形状に大きく依存することを明らかとした。

論文

Effect of oxidizing metallic ions on corrosion of stainless steel during concentration process simulating High-level Activity Liquid Waste (HALW) concentrator

入澤 恵理子; 加藤 千明; 鴨志田 美智雄*; 袴塚 保之*; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

In the PUREX method for reprocessing of nuclear spent fuels, the HNO$$_{3}$$ media with high concentration is heated up to boiling point to dissolve fuels. The process solutions containing oxidizing metallic ions dissolved from spent fuels are very corrosive because of these high oxidizing activities, and the corrosion problem have appeared on the stainless steel concentrators and evaporators such as the intergranular corrosion of stainless steel. We focused how the change of solution composition and temperature on the corrosion rate of stainless steel under the operation condition of High-level Active Liquid West concentrator of reprocessing plant in Japan. The corrosion immersion tests and the electrochemical measurements were performed using R-SUS304ULC as stainless steel test samples and the HNO$$_{3}$$ solutions containing following oxidizing metallic ions. The corrosion rate increased caused by increasing of the HNO$$_{3}$$ and metallic ions concentration. The cathodic polarization curves showed that the current density increased with increasing of the concentration of HNO$$_{3}$$ and metallic ions. Moreover, the results showed that the contribution of Ru and V which can maintain the acceleration effect on the corrosion because of high re-oxidation rate after the reductant with the corrosion reaction in the solution.

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

高温水中におけるバルク水溶存酸素濃度変化時のステンレス鋼すき間内電位および導電率の応答挙動

相馬 康孝; 加藤 千明; 上野 文義

腐食防食協会第63回材料と環境討論会講演集, p.253 - 256, 2016/10

軽水炉構造材である低炭素ステンレス鋼の応力腐食割れ(SCC)内部においては、主き裂とは別に粒界および粒内腐食が観察される。このことから、高温高圧水中におけるステンレス鋼のすき間構造部においては外界よりも厳しい腐食環境が形成され、それがき裂の進展に寄与する可能性がある。われわれは前報において、SUS316Lステンレス鋼の人工すき間内に小型のセンサーを設置し、局部的溶液導電率$$kappa$$を調べたところ、すき間ギャップが十分小さい場合、$$kappa$$は外部環境(バルク水)より100倍以上の値を示すことが分かった。一方で、前報では溶存酸素濃度は純酸素飽和条件で一定としたため、すき間内環境の形成に及ぼす溶存酸素の影響は不明である。そこで本研究においては、バルク水の溶存酸素濃度を周期的に時間変化させ、その際のすき間内における導電率の応答挙動をIn-situ分析することで、すき間内環境に及ぼす溶存酸素の影響を考察した。その結果、バルク水を脱気状態から酸素飽和状態に変化させた場合、すき間内部の溶液導電率が最大で10倍以上となった。このことから、溶存酸素がすき間環境を形成する要因であると考えられた。

論文

The Effect of crystal textures on the anodic oxidization of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 石島 暖大; 上野 文義; 山本 正弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(9), p.1371 - 1379, 2016/09

AA2015-0626.pdf:1.2MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:68.51(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液でジルコニウムの応力腐食割れに関して、ジルコニウムの陽極酸化に及ぼす結晶配向の影響を調査した。酸化ジルコニウム膜の成長挙動は、脱不動態化電位(1.47V vs. SSE)で、劇的に変化した。1.5Vでは、酸化皮膜は速く成長し、その平均皮膜厚さは電荷量に比例して増加した。酸化皮膜は周期的な3乗則に従った成長挙動を示した。周期的な3乗則に従った成長挙動への遷移前では、酸化皮膜の成長挙動に結晶配向の影響を及ぼさなかった。しかし、皮膜成長の遷移後は、酸化皮膜の平均皮膜厚さと厚い酸化皮膜の下に生じたき裂は結晶配向の影響を受けた。(0002)面が配向している圧延面では、その平均皮膜厚さは減少し、皮膜内のき裂により皮膜の剥離が生じた。(0002)面に垂直面である圧延方向面では、厚い酸化皮膜の下には、圧延方向に深く進展したき裂が観察された。き裂は酸化物層の中をジルコニウム母材の(0002)面に沿って進展した。酸化物層は、ひも状の酸化ジルコニウムとジルコニウム水素化物からなり、ひも状の酸化ジルコニウムは、単斜晶ZrO$$_{2}$$に加えて斜方晶ZrO$$_{2}$$を含んでいた。外部応力が無い条件でき裂が発生・進展した機構の1つの仮定として、(0002)面に析出した水素化物の酸化と、その後に生じる斜方晶ZrO$$_{2}$$から単斜晶ZrO$$_{2}$$への相変態がその原因の一つと考えられた。

論文

Effect of boiling of nitric acid solution on corrosion of Stainless steel-made concentrator in reduced pressure

上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁

Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09

本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。

論文

高レベル放射性廃液模擬環境でのステンレス鋼腐食に及ぼす減圧沸騰の影響

入澤 恵理子; 上野 文義; 加藤 千明; 阿部 仁

材料と環境, 65(4), p.134 - 137, 2016/04

使用済核燃料再処理施設の高レベル廃液濃縮缶の運転環境を模擬した試験を行い、酸化性金属イオンを含む硝酸溶液中のステンレス鋼腐食に及ぼす沸騰の影響について評価した。浸漬腐食試験の結果から、同じ溶液温度において、大気圧下の非沸騰溶液中よりも減圧し沸騰させた溶液中の方が腐食速度が大きくなることがわかった。さらに、分極曲線からも、沸騰により腐食電位が貴側へ移行し、カソード分極曲線の電流密度が上昇することを確認した。以上より、同一温度において、減圧沸騰により腐食が加速されることを確認した。

論文

$$gamma$$線照射下における希釈海水を含むゼオライト中ステンレス鋼の局部腐食挙動

加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功; 山本 正弘

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.181 - 188, 2015/09

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理に用いた使用済み吸着塔の局部腐食発生条件に関する基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従いその定常自然浸漬電位が上昇した。一方、ゼオライト共存系では$$gamma$$線照射下の電位上昇が抑制された。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の増加によるものであることを明らにした。ゼオライトは$$gamma$$線照射により生成するH$$_{2}$$O$$_{2}$$を分解し、その電位上昇が抑制されることを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は$$gamma$$線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らかにした。

論文

Effect of nitrous ion on oxidation of oxidizing-metallic ion in nitric acid solution

入澤 恵理子; 関 勝治*; 上野 文義; 加藤 千明; 本岡 隆文; 阿部 仁

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1108 - 1112, 2015/09

The influence of the nitrous acid on the oxidation of V(IV) in nitric acid solutions, the concentration changes in V(IV), V(V) and nitrous ion formed from HNO$$_{2}$$ in the nitric acid solution were investigated at various temperatures and pressures. The experimental results showed that the progress and acceleration of the oxidation of vanadium were influenced by the presence of HNO$$_{2}$$.

論文

Effects of gamma-ray irradiation on spontaneous potential of stainless steel in zeolite-containing diluted artificial seawater

加藤 千明; 佐藤 智徳; 上野 文義; 山岸 功

Proceedings of 17th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.1357 - 1374, 2015/08

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃ゼオライト吸着塔の腐食評価の基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従い定常自然浸漬電位が上昇した。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の増加によるものであることを明らにした。一方、ゼオライト共存系では$$gamma$$線照射下の定常自然浸漬電位を低下させた。これは、ゼオライトによるH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の低下によるものであり、ゼオライトの種類によりH$$_{2}$$O$$_{2}$$分解率が異なることを明らにした。$$gamma$$線照射下におけるステンレス鋼の電位上昇機構は放射線により生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$がステンレス鋼のカソード反応を活性化するためであり、ゼオライトはH$$_{2}$$O$$_{2}$$の生成を抑制するために電位が低下することを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は$$gamma$$線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らにした。

論文

Intergranular oxidation within crevice of austenitic stainless steel in high temperature water

相馬 康孝; 加藤 千明; 上野 文義

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 8 Pages, 2015/05

高温高圧水中(温度288$$^{circ}$$C,圧力8.5MPa,溶存酸素濃度32ppm,導電率1.2$$pm$$0.2$$mu$$S(25$$^{circ}$$Cにおける値))に浸漬(500h)した低炭素オーステナイトステンレス鋼のすき間内において粒界酸化が発生した。粒界酸化はすき間の開口部から一定の距離を有し、かつすき間幅が比較的小さい特定の箇所で発生した。粒界酸化部ではFeとNi成分が選択溶解し、Crリッチな酸化物が形成した。粒界酸化の最大浸食深さは500hで約50$$mu$$mであった。粒界酸化部周辺で形成された表面酸化皮膜層を電位-pH図を以て熱力学的に解析したところ、環境のpHは約3.2から3.4と推定された。粒界酸化部が起きた箇所に小型のセンサーを挿入し、すき間内の局所的な溶液導電率を測定した。測定した導電率を理論的に求めた導電率-pHの関係と比較した。その結果、すき間内ではバルクに比べ約100倍の導電率を示し、それに対応するpHは約3.5であった。以上の結果から、すき間内では溶液の酸性化が起き、それにより粒界酸化が発生したものと推定された。

論文

ガンマ線照射下希釈人工海水中におけるSUS316L鋼の自然浸漬電位に及ぼすゼオライトの影響

加藤 千明; 佐藤 智徳; 上野 文義; 山岸 功; 山本 正弘

材料と環境2015講演集(CD-ROM), p.83 - 86, 2015/05

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理に用いた使用済み吸着塔の局部腐食発生条件に関する基礎的検討として、ガンマ線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の定常自然浸漬電位はガンマ線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従いその電位が上昇した。一方、ゼオライト共存系ではガンマ線照射下の電位上昇が抑制された。ガンマ線照射下におけるステンレス鋼の電位上昇機構は放射線により生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$がステンレス鋼のカソード反応を活性化するためであり、ゼオライトはH$$_{2}$$O$$_{2}$$の生成を抑制するために電位が低下することを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存はガンマ線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らかにした。

論文

電気化学インピーダンス法を用いた支持電解質添加のない高温・高圧水中における腐食環境評価

佐藤 智徳; 山本 正弘; 塚田 隆; 加藤 千明

材料と環境, 64(3), p.91 - 97, 2015/03

沸騰水型軽水炉(BWR)一次冷却系の冷却水は、水質管理により高純度な水質が維持される。さらに、水の放射線分解により生成される過酸化水素が酸化剤種として存在している。そこで、このような高温水中でのステンレス鋼のさらされている腐食環境を評価するため、支持電解質を添加せず、過酸化水素のみを添加した高温純水中に浸漬させたステンレス鋼の電気化学インピーダンス測定を実施した。過酸化水素の濃度条件を変えて測定した結果、測定された電気化学インピーダンスに顕著な変化が確認された。取得した結果の等価回路解析により、溶液抵抗、分極抵抗を同定した。同定された溶液抵抗をもとに、作用極と対極間の電流線分布に関して3次元有限要素法による解析を実施し、セル定数の補正を実施した結果、導電率として4.4$$times$$10$$^{-6}$$S/cmが取得された。過酸化水素濃度を変化させた時の分極抵抗の変化から、分極抵抗の逆数が過酸化水素濃度の一次関数となることが示された。これは、ステンレス鋼表面の腐食電流が過酸化水素の拡散限界電流により決定されていることを示している。過酸化水素の高温水中での拡散係数の同定を実施した結果、1.5$$times$$10$$^{-4}$$cm$$^{2}$$/sが取得された。これは沸騰水型軽水炉条件における過酸化水素の拡散係数として従来用いられた酸素の高温水中での拡散係数の約2倍となった。

論文

High order harmonics from relativistic electron spikes

Pirozhkov, A. S.; 神門 正城; Esirkepov, T. Z.; Faenov, A. Y.*; Pikuz, T. A.*; 河内 哲哉; 匂坂 明人; Koga, J. K.; 森 道昭; 川瀬 啓悟*; et al.

RAL-TR-2015-025, P. 22, 2015/00

We provide a description of experiments performed with the J-KAREN and Astra Gemini lasers where we discovered a new regime of relativistic high-order harmonic generation by multi-terawatt femtosecond lasers in gas targets. The results were explained using particle-in-cell simulations and catastrophe theory. Our work paves the way towards a bright coherent X-ray source based on compact lasers and accessible, repetitive, and debris-free gas jet targets. Such a source will be crucial for fundamental research and numerous applications requiring pumping, probing, imaging of microscopic objects and for attosecond science.

論文

Corrosion of the stainless steel in the zeolite containing diluted artificial seawater under $$gamma$$-ray irradiation

加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃Cs吸着塔の長期保管の基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。$$gamma$$線照射にはコバルト60線源を使用し、吸収線量を5kGy/hから400Gy/hに制御した。その結果、ステンレス鋼の孔食発生電位は$$gamma$$線照射の影響を受けないが、ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化することが明らかとなった。この$$gamma$$線照射による定常自然浸漬電位の貴化はゼオライト共存により抑制された。廃Cs吸着塔のようなゼオライトが共存する環境は、$$gamma$$線照射におけるステンレス鋼の局部腐食発生リスクを低減できることが明らかとなった。

論文

High order harmonics from relativistic electron spikes

Pirozhkov, A. S.; 神門 正城; Esirkepov, T. Z.; Gallegos, P.*; Ahmed, H.*; Ragozin, E. N.*; Faenov, A. Ya.*; Pikuz, T. A.*; 河内 哲哉; 匂坂 明人; et al.

New Journal of Physics (Internet), 16(9), p.093003_1 - 093003_30, 2014/09

 被引用回数:20 パーセンタイル:19.8(Physics, Multidisciplinary)

We present a detailed description of our discovery of a new regime of high-order harmonic generation, including experimental data, simulations, and description of new harmonic generation mechanism. The harmonics are generated by multi-terawatt relativistic-irradiance ($$>$$ 10$$^{18}$$ W/cm$$^2$$) femtosecond ($$approx$$ 30-50 fs) lasers focused to gas jet targets. According to our model, the harmonics are produced by sharp, structurally stable, oscillating electron spikes at the joint of boundaries of wake and bow waves excited by the laser pulse.

論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.6(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

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