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論文

Experimental visualization of water/ice phase distribution at cold start for practical-sized polymer electrolyte fuel cells

樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.

Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02

The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( $$<$$ 50 cm$$^{2}$$), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.

論文

3D water management in polymer electrolyte fuel cells toward fuel cell electric vehicles

吉宗 航*; 樋口 雄紀*; 加藤 晃彦*; 日比 章五*; 山口 聡*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 篠原 武尚; 加藤 悟*

ACS Energy Letters (Internet), 8(8), p.3485 - 3487, 2023/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.07(Chemistry, Physical)

A multiscale water visualization technique for polymer electrolyte fuel cells was established by using ${it operando}$ multiprobe radiography with pulsed spallation neutron and synchrotron X-ray sources. The three-dimensional water distribution revealed that water back-diffusion from the cathode to the anode significantly contributes to the drainability of practical polymer electrolyte fuel cells toward fuel cell electric vehicles.

論文

Design and actual performance of J-PARC 3 GeV rapid cycling synchrotron for high-intensity operation

山本 風海; 金正 倫計; 林 直樹; Saha, P. K.; 田村 文彦; 山本 昌亘; 谷 教夫; 高柳 智弘; 神谷 潤一郎; 菖蒲田 義博; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1174 - 1205, 2022/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:84.97(Nuclear Science & Technology)

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、最大1MWの大強度ビームを25Hzという早い繰り返しで中性子実験及び下流の主リングシンクロトロンに供給することを目的に設計された。2007年の加速器調整運転開始以降、RCSではビーム試験を通じて加速器の設計性能が満たされているかの確認を進め、必要に応じてより安定に運転するための改善を行ってきた。その結果として、近年RCSは1MWのビーム出力で連続運転を行うことが可能となり、共用運転に向けた最後の課題の抽出と対策の検討が進められている。本論文ではRCSの設計方針と実際の性能、および改善点について議論する。

論文

${it Operando}$ structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle

川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.

Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.38(Physics, Applied)

The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting ${it operando}$ neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.

論文

PSTEP: Project for solar-terrestrial environment prediction

草野 完也*; 一本 潔*; 石井 守*; 三好 由純*; 余田 成男*; 秋吉 英治*; 浅井 歩*; 海老原 祐輔*; 藤原 均*; 後藤 忠徳*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 73(1), p.159_1 - 159_29, 2021/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.19(Geosciences, Multidisciplinary)

PSTEPとは、2015年4月から2020年3月まで日本国内の太陽・地球惑星圏に携わる研究者が協力して実施した科研費新学術領域研究である。この研究枠組みから500以上の査読付き論文が発表され、様々なセミナーやサマースクールが実施された。本論文では、その成果をまとめて報告する。

論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:43 パーセンタイル:96.93(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

Complexation and bonding studies on [Ru(NO)(H$$_{2}$$O)$$_{5}$$]$$^{3+}$$ with nitrate ions by using density functional theory calculation

加藤 茜*; 金子 政志; 中島 覚*

RSC Advances (Internet), 10(41), p.24434 - 24443, 2020/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.74(Chemistry, Multidisciplinary)

高レベル放射性廃液中のルテニウム化学種の安定性を予測することを目的として、硝酸溶液中のルテニウムニトロシル錯体の錯生成反応を密度汎関数法(DFT)を用いて調査した。DFT計算によって得られた[Ru(NO)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$]の最適化構造を既報の実験値と比較した結果、Ru-配位子結合距離やIR振動数を再現することが分かった。幾何異性体間のギブズエネルギーの比較した結果、硝酸イオンの錯生成反応は、Ru-NO軸に対してエクアトリアル平面に配位することによって進行することが明らかになった。また、逐次錯体生成反応におけるギブズエネルギー差を見積ったところ、Ru錯体種と置換する配位子との会合エネルギーを考慮することによって、6M硝酸中のRu錯体種のフラクションを再現することに成功した。Ru-配位子との配位結合の解析の結果、Ru錯体種の安定性は、トランス影響に起因する電子密度の違いによって説明できることが示唆された。本研究は、硝酸中における白金族元素の詳細な錯生成反応のモデル化に寄与することが期待される。

論文

Pyroelectric power generation from the waste heat of automotive exhaust gas

Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:64.8(Chemistry, Physical)

Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm$$^{-3}$$ (777.3 J L$$^{-1}$$ per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 $$^{circ}$$C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm$$^{-3}$$, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.

論文

Density Functional Theory (DFT)-based bonding analysis correlates ligand field strength with $$^{99}$$Ru M$"o$ssbauer parameters of ruthenium-nitrosyl complexes

金子 政志; 加藤 茜*; 中島 覚*; 北辻 章浩

Inorganic Chemistry, 58(20), p.14024 - 14033, 2019/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:63.71(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル放射性廃液中に存在することが知られているニトロシルルテニウム錯体について、密度汎関数計算を用いて、$$^{99}$$Ruメスバウアー分光パラメータ($$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$)と配位子場分裂($$Delta$$$$_{rm o}$$)を相関づけた。[Ru(NO)L$$_{5}$$] (L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$)の構造は、全て報告されている単結晶構造に基づいて作成した。異なるスピン状態で計算した構造とエネルギーを比較した結果、一重項状態[Ru(II)(NO$$^{+}$$)L$$_{5}$$]が最も安定であることが分かった。$$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$の計算値は、報告されている実験値をよく再現し、L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$の順で増加した。さらに、C$$_{rm 4v}$$対称性を仮定した$$Delta$$$$_{rm o}$$を見積った結果、同じ順で増加し、分光化学系列と一致することが分かった。これは、配位子の$$sigma$$ドナー性及び$$pi$$アクセプター性の増加が、結果としてメスバウアー分光パラメータの増加に起因することを示唆している。

論文

The Surface composition of asteroid 162173 Ryugu from Hayabusa2 near-infrared spectroscopy

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 荒井 武彦*; 仲内 悠祐*; 中村 智樹*; 松岡 萌*; et al.

Science, 364(6437), p.272 - 275, 2019/04

 被引用回数:259 パーセンタイル:99.73(Multidisciplinary Sciences)

小惑星探査機はやぶさ2のターゲット天体であるリュウグウは、始原的な炭素質物質で構成されていると考えられている。はやぶさ2に搭載された近赤外分光計(NIRS3)によって、天体の表面組成を得た。天体全体の観測で、弱く細い吸収が2.72ミクロンに確認され、OHを含む鉱物の存在を示している。弱いOH吸収と低いアルベドは熱やショックによって変質を受けた炭素質コンドライトに似ている。OHバンドの位置はほとんど一定であり、衝撃片の集合によって形成されたリュウグウは組成的に均質であることを示している。

論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:27.76(Green & Sustainable Science & Technology)

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

 被引用回数:17 パーセンタイル:66.2(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Incorporation of multinuclear copper active sites into nitrogen-doped graphene for electrochemical oxygen reduction

加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:43.4(Chemistry, Physical)

Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.

論文

J-PARC 3GeVシンクロトロンビームコリメータの故障原因究明作業

岡部 晃大; 山本 風海; 神谷 潤一郎; 高柳 智弘; 山本 昌亘; 吉本 政弘; 竹田 修*; 堀野 光喜*; 植野 智晶*; 柳橋 亨*; et al.

Proceedings of 14th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.853 - 857, 2017/12

J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)には、ビーム損失を局所化し、機器の放射化を抑制するためにビームコリメータが設置されている。RCSにて加速中に広がったビームハローは、すべてコリメータ散乱体によって散乱され、吸収体部にて回収される。2016年4月のコリメータ保守作業時に吸収体部の1つで大規模な真空漏れが発生したため、代替の真空ダクトを設置することで応急的な対処を行い、ビーム利用運転を継続した。取り外したコリメータの故障原因を特定するためには、遮蔽体を解体し、駆動部分をあらわにする必要がある。しかし、故障したコリメータ吸収体部は機能上非常に高く放射化しており、ビームが直接当たる真空ダクト内コリメータ本体では40mSv/hという非常に高い表面線量が測定された。したがって、作業員の被ばく線量管理、及び被ばく線量の低減措置をしながら解体作業を行い、故障したコリメータ吸収体の真空リーク箇所の特定に成功した。本発表では、今回の一連の作業及び、コリメータの故障原因について報告する。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.08(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Relationship between the material properties and pyroelectric-generating performance of PZTs

山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04

プロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、$$F_D$$と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接($$tandelta$$)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。

報告書

表層環境条件に応じた生活圏モデル構築手法の整備

長尾 郁弥; 加藤 智子; 鈴木 祐二*; 板津 透*

JAEA-Research 2016-003, 80 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-003.pdf:14.15MB

我が国の高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価研究においては、個別の地域特性を考慮できる評価手法の検討を実施しており、生活圏評価においても、我が国の幅広い地質環境を対象とした地層処分研究開発第2次取りまとめの手法を発展させ、特定の地域情報を用いた評価に対応可能な生活圏モデル構築手法を確立させることを目指している。本報告書では、表層環境における物質移行・被ばくプロセスをジェネリックな観点から整理した基本マトリクスを整備し、その組合せで実際の場における定常的な生活圏モデルを構築する手法を示した。また、その手法の適用性を確認するため、仮想的な環境条件を設定したサイトに対する生活圏モデル構築の試行を行った。合わせて今後の検討における課題や着眼点を抽出するため、実際の処分場サイトを対象とした生活圏評価の先行事例を参考に、地表環境の状態と人間の生活様式を記述する上で重要となる項目を整理した。

論文

Zircon growth in a granitic pluton with specific mechanisms, crystallization temperatures and U-Pb ages; Implication to the "spatiotemporal" formation process of the Toki granite, central Japan

湯口 貴史*; 岩野 英樹*; 加藤 丈典*; 坂田 周平*; 服部 健太郎*; 平田 岳史*; 末岡 茂; 檀原 徹*; 石橋 正祐紀; 笹尾 英嗣; et al.

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(1), p.9 - 34, 2016/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:54.24(Mineralogy)

花崗岩体の形成・発達に関する熱進化の解明は、大陸地殻の発達・進化を考える上で、有用な知見をもたらすことができる。本研究ではジルコンに着目し、(1)カソードルミネッセンス像観察に基づくジルコンの内部構造の分類: LLC (low luminescence core)/ OZ (oscillatory zonation)、(2)Ti-in-zircon温度計より内部構造ごとの結晶化温度の決定、(3)内部構造ごとのU-Pb年代の決定を実施し、ジルコンの成長は2つのイベントを経ることを見出した。

論文

Ion induced modifications of Mn-doped ZnO films

松波 紀明*; Ito, M.*; Kato, M.*; 岡安 悟; 左高 正雄*; 垣内田 洋*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part A), p.191 - 195, 2015/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Instruments & Instrumentation)

マンガンを6%添加した酸化亜鉛薄膜を室温で100MeVキセノンイオンで照射し、X線回折(XRD)による原子構造や光学吸収,電気抵抗,磁化率測定といった物性にどのような変化が現れるか調べた。XRDの強度は照射量5$$times$$10$$^{14}$$ cm$$^{-2}$$まで単調に減少し、未照射試料の1/50になった。バンドギャップはほとんど変化しないが($$<$$ 0.02eV)、電気抵抗は4桁減少した。電気抵抗の変化でいえば、低エネルギーイオン照射(100keVネオンまたは窒素)に比べ変化の度合いが大きい。磁化率($$chi$$)の温度依存性はキュリー則に従い$$chi$$ = $$chi$$$$_{o}$$ + C/Tとなり常磁性を示す。キュリー定数Cは照射によって照射量10$$^{12}$$ cm$$^{-2}$$で未照射の値(C$$_{O}$$=0.012emu cm$$^{-3}$$ K)の半分まで減少した。

論文

陽極酸化皮膜を用いたガスケット絶縁技術の開発

長壁 豊隆; 加藤 義博*; 本元 悟*; 桑原 慶太郎*

高圧力の科学と技術, 25(1), p.57 - 63, 2015/03

強相関電子系物質の圧力誘起相臨界領域で発現する新奇物性を、同一の高圧試料環境下において構造-磁性-伝導の相関の視点から研究するため、中性子回折用ハイブリッド式対向アンビル(HA)を用いて電気抵抗との同時測定を実現するための技術開発を行っており、現在、これに不可欠なガスケットの絶縁技術開発を中心に行っている。HAでは、中性子透過率を重視してアルミ合金(JIS A2017P)ガスケットを使用している。我々はこれに着目し、ガスケット表面に特殊な陽極酸化皮膜(ミタニライトト)を形成し、これを絶縁層として利用する方法を考案した。室温下でミタニライト皮膜付きガ スケットの加圧試験を行った結果、測定用リー ド線の断線やショートを起こさずに約6GPaの圧力発生に成功した。

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