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論文

スピンコントラスト変調中性子小角散乱を用いた急冷濃厚糖溶液中に生成するナノ氷結晶の観測

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

波紋, 34(2), p.50 - 53, 2024/05

本研究では、スピンコントラスト変調小角散乱法を用いてグルコース濃厚糖溶液を急冷すると氷結晶は平面上になり、その厚みは氷晶生成臨界半径と同程度の数ナノメートルしかないことを明らかにした。本研究は、グルコース分子が氷結晶の特定面に付着してその方向の成長を完全に止めてしまうことを示唆している。

論文

Polarized neutrons observed nanometer-thick crystalline ice plates in frozen glucose solution

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。

論文

Polarized neutron scattering study of hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ submicron spherical particles

小林 悟*; 野村 英志*; 千葉 桃子*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 569, p.170410_1 - 170410_9, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

We report results of polarized small-angle and wide-angle neutron scattering experiments at $$T$$ = 10 and 300 K for 420 nm-sized hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ spherical particles. Each hollow particle is a mesocrystal, which is composed of small nanoparticles with nearly the same crystallographic orientation. Polarized neutron experiments allow us to evaluate magnetic correlations of parallel and perpendicular magnetization components with respect to magnetic field during magnetization process. Small-angle neutron scattering reveals that as the magnetic field decreases from a saturation field of 10 kOe, the perpendicular magnetization component maximizes around zero applied field, whereas the parallel component minimizes. This behavior was observed below and above Verwey transition temperature of $$sim$$ 120 K. Calculations of neutron intensities for vortex structures suggest the reorientation of the vortex core towards the magnetocrystalline anisotropy axis from the magnetic field direction at low applied fields. Moreover, a magnetic domain length obtained from the wide-angle scattering is of the order of 30-40 nm and comparable to the size of the small nanoparticles forming a hollow sphere, suggesting that magnetic correlations within the small nanoparticles always retain during magnetization process.

論文

Sodium diffusion in hard carbon studied by small- and wide-angle neutron scattering and muon spin relaxation

大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.21(Physics, Applied)

Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6$$times$$10$$^{-11}$$ cm$$^{2}$$/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.

論文

Structure analysis of a buried interface between organic and porous inorganic layers using spin-contrast-variation neutron reflectivity

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*

Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10

AA2021-0903.pdf:1.06MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:26.15(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。

論文

Magnetization process of cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron particles studied by polarized small-angle neutron scattering

野村 英志*; 千葉 桃子*; 松尾 咲琴*; 野田 千晶*; 小林 悟*; Manjanna, J.*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

AIP Advances (Internet), 12(3), p.035034_1 - 035034_5, 2022/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:43.71(Nanoscience & Nanotechnology)

We report results of polarized small-angle neutron scattering (SANS) experiments at T = 10 K and 300 K for cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron- sized particles, where formation of a complex spin vortex is expected. Magnetic SANS intensities of magnetization components in the direction perpendicular and parallel to the magnetic field were observed to change significantly at around the coercivity. Magnetization components parallel to the field minimizes around the coercivity both at T = 10 K and 300 K, whereas those perpendicular to the magnetic field maximizes near the coercivity and the maximum value differ greatly, depending on the temperature. Based on results of micromagnetic simulations, the observed SANS intensities were interpreted as due to magnetic structural changes from a flower to a spin vortex state and gradual tilting of a vortex core from the external field to magnetocrystalline anisotropy axes at low fields.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron powder diffractometry for extracting the structure factor of hydrogen atoms

三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04

AA2020-0724.pdf:2.05MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.63(Chemistry, Multidisciplinary)

山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*

J-PARC 20-02; J-PARC MLF Annual Report 2019, p.38 - 40, 2021/00

Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

AA2018-0116.pdf:0.86MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.93(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:86.84(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Time-of-flight elastic and inelastic neutron scattering studies on the localized 4d electron layered perovskite La$$_5$$Mo$$_4$$O$$_{16}$$

飯田 一樹*; 梶本 亮一; 水野 雄介*; 蒲沢 和也*; 稲村 泰弘; 星川 晃範*; 吉田 幸彦*; 松川 健*; 石垣 徹*; 河村 幸彦*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(6), p.064803_1 - 064803_6, 2017/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.85(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic structure and spin wave excitations in the quasi-square-lattice layered perovskite compound La$$_5$$Mo$$_4$$O$$_{16}$$ were studied by a combination of neutron diffraction and inelastic neutron scattering techniques using polycrystalline sample. Neutron powder diffraction refinement revealed that the magnetic structure is ferrimagnetic in the $$ab$$ plane with antiferromagnetic stacking along the $$c$$-axis. The inelastic neutron scattering results display strong easy-axis magnetic anisotropy along the $$c$$-axis due to the spin-orbit interaction in Mo ions. The model Hamiltonian consisting of in-plane anisotropic exchange interactions, the interlayer exchange interaction, and easy-axis single-ion anisotropy can explain our inelastic neutron scattering data well. Strong Ising-like anisotropy and weak interlayer coupling compared with the intralayer exchange interaction can explain both the high-temperature magnetoresistance and long-time magnetization decay recently observed in La$$_5$$Mo$$_4$$O$$_{16}$$.

口頭

スピンコントラスト中性子反射率法の開発

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

no journal, , 

水素核偏極装置をJ-PARC偏極中性子反射率計SHARAKU(BL17)に組み込み、高分子薄膜試料のスピンコントラスト反射率測定を行った。結果、水素核偏極度$$pm$$20%において最大10倍程度異なる非相似の反射率曲線2本が得られた。2本の曲線を同一の構造因子をもちいて解析したところ、薄膜試料表裏2面の面粗さを一意に決定することに成功した。当日の発表ではこれらの成果を報告するとともに、実験から明らかになった今後改良すべき点について言及する。

口頭

PrPd$$_3$$の低温物性

吉川 明子*; 鈴木 博之*; 寺田 典樹*; 河村 幸彦*; 北澤 英明*; 松田 雅昌; 目時 直人

no journal, , 

PrPd$$_3$$の相転移への多極子の効果を調べるために、$$^3$$He領域において、単結晶を用いた比熱の測定,多結晶を用いた中性子散乱実験を行った。比熱は、ゼロ磁場において0.88K($$T_1$$)及び0.77K($$T_2$$)に2つのピークを持ち、その温度は磁場を印加するに従い、$$T_1$$はほとんど変化せず、$$T_2$$は磁場により減少した。この磁場中比熱測定結果は、最近のZhangらによる多結晶の結果と定性的に同じ振舞いであり、彼らはこれらのピークの原因を四極子相転移及び四極子相互作用であると推測している。中性子散乱実験を行ったところ、相転移点以下で磁気的な秩序状態の存在を示唆する超格子反射が観測された。

口頭

Magnetic lens system for focusing-geometry small-angle neutron scattering at MLF BL15 TAIKAN

廣井 孝介; 高田 慎一; 大石 一城*; 河村 幸彦*; 岩瀬 裕希*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 鈴木 淳市*

no journal, , 

The small and wide angle neutron scattering instrument TAIKAN is designed to study hieratical structure using both neutrons in broad wavelength bandwidth and detectors covering wide-angle. In order to perform ultra-small angle neutron scattering measurement efficiently, a high-resolution two-dimensional detector and neutron focusing devices are installed in TAIKAN. Multiple magnetic lens system is adopted for pulsed neutron beam focusing because it is free from beam attenuation by the lens materials, and the chromatic aberration could be improved by changing the focusing condition synchronously with pulsed neutrons. In this presentation, we will show present status of this magnetic lens system and some experimental results of focusing SANS measurement.

口頭

中性子回折による磁気冷凍材料$$R_5$$Pd$$_2$$ (R = Ho, Tb)の短距離秩序

北澤 英明*; 河村 幸彦*; Keller, L.*; 寺田 典樹*; 鈴木 博之*; 間宮 広明*; Doenni, A.*; Lee, S.*; 目時 直人; 金子 耕士; et al.

no journal, , 

反強磁性体の立方晶Ho$$_5$$Pd$$_2$$($$T_{rm N}=28$$K)は34Kで非常に大きな磁気熱量効果(MCE)がある。$$T_{rm N}$$以上から$$k=$$[0.18,0.18,0.18]の不整合伝搬ベクトルを持った秩序が発達しつつも5Kまで長距離秩序を持たないグラス秩序をとり、$$k=$$[$$delta$$, $$delta$$, $$delta$$]のピーク強度が低温に向かって急激に増加することを示した。Tb$$_5$$Pd$$_2$$($$T_g=70$$K)ではより高い70K以下であることがわかった。

口頭

単分子磁石挙動を示す無機物質Li$$_{2}$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$)Nの中性子散乱研究

古府 麻衣子; Jesche, A.*; Breitner, F.*; H$"o$hn, P.*; 河村 聖子; 中島 健次; 廣井 孝介; 大石 一城*; 河村 幸彦*

no journal, , 

単分子磁石とはナノスケールの単一分子が大きな磁気モーメント・磁気異方性を有し、磁化反転過程が非常に遅くなる物質群のことである。一般的な単分子磁石は錯体であり、磁性イオンに有機分子が配位する。低対称性であることが多く、スピン副準位の決定は容易ではない。本研究では、対称性の高い無機物質Li$$_{2}$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$)Nに着目した。Li$$_{2}$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$)Nは六方晶であり、Li$$_{2}$$N層に隔てられたLi三角格子にFeがドープされる。広い濃度領域($$x < 0.3$$)において単分子磁石挙動が観測されており、トンネルを介した磁化反転が顕著に現れる。単分子磁石挙動を示す無機物質はわずか数例のみであり、その詳細はよくわかっていない。我々は、Fe$$^{+}$$の副準位を調べるため、AMATERAS分光器で非弾性散乱測定を行った。複数の励起が観測された。これは、基底状態が$$J_{z}$$ = {$$pm$$7/2,$$pm$$5/2,...}のように単純に記述されず、混成した状態になっていることを示唆する。発表では、TAIKANで観測された磁気小角散乱の結果も合わせ、本物質の磁気特性について議論したい。

口頭

ロングパルス磁場中パルス中性子回折測定環境の開発と三角格子反強磁性体CuFeO$$_{2}$$の磁場誘起相探査への応用

渡辺 真朗; 中島 多朗*; 稲村 泰弘; 松井 一樹*; 神田 朋希*; 野本 哲也*; 大石 一城*; 河村 幸彦*; 齋藤 開*; 玉造 博夢; et al.

no journal, , 

近年パルス磁場中での精密測定技術の進歩により、高磁場中での新奇な磁気状態が開拓されてきている。我々はスーパーキャパシタを用いて発生したロングパルス磁場とJ-PARCのパルス中性子を組み合わせることで、多波長中性子パルスが試料を通過する時間幅(約10ミリ秒)よりも十分長い磁場を試料位置で発生させ、14テスラまでの磁場下で定常磁場中実験と同様に逆格子空間を網羅的に探査できる測定環境を構築した。この手法をフラストレート磁性体CuFeO$$_{2}$$の磁気相転移の探査に適用した。

口頭

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法による急冷糖溶液中に生成したナノ氷晶の観測

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔*; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

no journal, , 

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷糖溶液中に生成するナノ氷結晶の構造解析を行った。本手法により、アモルファス氷と氷晶由来の散乱は識別され、後者の散乱から氷晶は非常に異方的なナノ構造を形成していることを見出した。

口頭

単分子磁石挙動を示す無機物質Li$$_{2}$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_{x}$$)Nの中性子散乱研究

古府 麻衣子; Jesche, A.*; Breitner, F.*; H$"o$hn, P.*; 河村 聖子; 中島 健次; 廣井 孝介; 大石 一城*; 河村 幸彦*

no journal, , 

ナノスケールの単一分子が大きな磁気モーメント・磁気異方性を有し、磁化反転過程が非常に遅くなる物質群は単分子磁石と呼称される。一般に、単分子磁石は錯体で実現され、無機物質の報告はわずか数例しかない。本研究では、そのひとつである対称性の高い無機物質Li$$_2$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_x$$)Nに着目した。Li$$_2$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_x$$)Nは六方晶であり、Li$$_2$$N層に隔てられたLi三角格子にFeがドープされる。単分子磁石挙動は広い濃度領域($$x<0.3$$)で観測され、低温でトンネルを介した磁化反転が顕著に現れる。非常に強い異方性磁場($$approx 88$$T)を有し、基底状態が$$J=7/2$$ ($$S=3/2, L=2$$)であることも特徴である。我々は、Li$$_2$$(Li$$_{1-x}$$Fe$$_x$$)N ($$x=0.02, 0.2$$)の磁気特性を明らかにするため、中性子散乱測定を行なった。J-PARCのAMATERAS分光器で得られた中性子非弾性スペクトラムでは、低・高濃度ともに2, 5, 26meV付近に磁気励起が観測された。26meVの励起は$$|pm 7/2 rangle$$から$$|pm 5/2 rangle$$への遷移と考えると、ac磁化率の結果と整合する。しかしながら、低エネルギーの磁気励起は単純には説明できず、その起源について検討を進めている。一方、TAIKAN装置で測定した小角散乱では、磁気相関長は20K以下で成長しなくなることが明らかになった。本系の特徴である遅い磁気緩和が、磁気相関の発達を妨げることを示唆している。

口頭

スピンコントラスト変調中性子反射率法の開発

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 河村 幸彦*; 森川 利明*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

no journal, , 

J-PARC MLF SHARAKU (BL17)を用いてスピンコントラスト変調中性子反射率実験に成功した。ポリスチレン単層膜において偏極中性子反射率曲線は振動やスロープも含めて水素核偏極度とともに理論予測どおりに変化した。本結果は表面およびシリコン基板との界面を含めて単層膜が均一に偏極していることを実証するものである。また、ラメラ積層構造を持つスチレン・イソプレンブロック共重合体の反射率曲線は核偏極によって複雑に変化した。無偏極および正負核偏極時の反射率曲線に対してグローバルフィッティングをかけることにより、多層膜表面にラメラ周期程度の深さのホールが多数存在することを見出した。本結果は顕微鏡観察のデータとも良い一致を示した。

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