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論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Science from the initial operation of HRC

伊藤 晋一*; 横尾 哲也*; 益田 隆嗣*; 吉澤 英樹*; 左右田 稔*; 池田 陽一*; 井深 壮史*; 川名 大地*; 佐藤 卓*; 南部 雄亮*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034001_1 - 034001_6, 2015/09

Since the installation of the High Resolution Chopper Spectrometer, HRC, experiments using the HRC are being conducted to observe the dynamics in wide range of physics. Scientific results during the period since the initial construction are summarized.

論文

Disproportionation reaction of LaH$$_2$$ at high pressure and low temperature

町田 晃彦; 綿貫 徹; 川名 大地*; 青木 勝敏

Journal of Physics; Conference Series, 500(2), p.022001_1 - 022001_5, 2014/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

LaH$$_2$$は室温、11GPaで異なる体積の二相に分離することを放射光X線回折により確かめた。この相分離は自発的な水素の濃淡が生じることで説明が可能であり、圧力誘起の不均化反応といえる。この不均化反応は格子間サイトに位置する水素原子のサイト間移動を伴うため、低温で水素の拡散を抑制することで、不均化反応に影響があると考えられる。そこで、LaH$$_2$$の低温高圧下におけるX線回折実験を実施し、不均化反応への温度効果を調べた。その結果、200Kにおいて約13.5GPaで不均化が起こることを観測した。

論文

Intermediate-valence icosahedral Au-Al-Yb quasicrystal

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 川名 大地*; 山崎 照夫*; 町田 晃彦; 田中 幸範*; 佐藤 卓*

Physical Review B, 86(9), p.094201_1 - 094201_6, 2012/09

 被引用回数:45 パーセンタイル:11.69(Materials Science, Multidisciplinary)

Au-Al-Yb正20面体型準結晶において準周期配列するYbが2価と3価の間の中間価数状態をとることをYb $$L$$$$_{3}$$端吸収分光測定により見いだした。これは、通常環境下で中間価数状態をとる希土類系準結晶として初めての例である。Ybの平均価数は2.61価であるが、局所構造の異なる2種類のサイトにおいて互いに価数が異なる電荷分離が起きており、このうち主要サイトは2.8価程度であることを結論付けた。磁化測定の結果、中間価数を引き起こしているYb 4$$f$$電子系が100K以上ではキュリーワイス則に従うような局在的な振舞いをしていることが明らかとなった。また、10K以下の低温では比熱などの測定から非フェルミ液体的な振舞いをすることが明らかとなった。

論文

中間価数状態を持つYb系準結晶の実現

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*

放射光, 25(3), p.176 - 183, 2012/05

高圧力を利用して中間価数状態のYb系準結晶を創り出した。これは準周期格子の各格子点上に電荷自由度を持つという新しいタイプの準周期系である。われわれは、Yb系準結晶を加圧しながら放射光X線吸収分光実験を行うことにより、準周期配列するYbが常圧の2価状態から高圧下では2価・3価の中間価数状態に変化することを実証した。Cd-Yb正20面体型準結晶においては、31.7GPaまでの加圧によりYb価数は2.33価まで増加し、そこでは準周期系の価数揺動状態が実現した。また、Yb系では価数増加が電子相関を強くすることに対応するため、さらなる価数の増加を目指してCd-Mg-Yb正20面体型準結晶を57.6GPaまで加圧したところ、Yb価数は2.71価に到達し、強相関電子系領域の価数値を示す準周期系を実現させることに成功した。

論文

Pressure-induced formation of intermediate-valence quasicrystalline system in a Cd-Mg-Yb alloy

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*

Physical Review B, 84(5), p.054207_1 - 054207_6, 2011/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:62.85(Materials Science, Multidisciplinary)

Cd-Mg-Yb正20面体型準結晶を加圧することにより、中間価数準周期系を作製した。Yb-$$L$$$$_{3}$$吸収端近傍のX線吸収実験で高圧下のYb価数評価を行ったところ、Yb価数は圧力とともに増加し、常圧で2価のYbが57.6GPaでは2.71価をとることが明らかとなった。周期Yb系では2.7価付近以上で電子質量が異常に増大を見せる強相関領域であり、準結晶でも同領域に到達した系ができているものと考えられる。

論文

Intermediate-valence quasicrystals in Yb-based alloys under pressure

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.A), p.SA087_1 - SA087_3, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.14(Physics, Multidisciplinary)

Yb合金系準結晶を加圧することにより、中間価数イオンが準周期配列した系が生成できることを示した。Cd-Yb準結晶及びCd-Mg-Yb準結晶のYbは常圧において2価をとるが、加圧とともにYb価数が増加し、2価と3価の中間価数状態をとることをYb吸収端近傍のX線吸収実験により明らかにした。これらの中間価数準周期系は各準周期格子点上に価数の自由度を持つという新しい系である。また、その平均価数値は圧力で制御することが可能である。

論文

Phase separation of lanthanum hydride under high pressure

町田 晃彦; 綿貫 徹; 川名 大地; 青木 勝敏

Physical Review B, 83(5), p.054103_1 - 054103_6, 2011/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:34.55(Materials Science, Multidisciplinary)

ランタン2水素化物の20GPaまでの高圧下における構造変化を放射光X線回折実験により調べた。ランタン2水素化物は金属格子がfcc構造で四面体サイトが水素で占有されており、八面体サイトは非占有である。11GPa以上で異なる2つのfcc構造の共存状態が観測され、それは2水素化物から固溶体と3水素化物へ相分離したと考えられる。また、相分離が起こる前には正方晶への格子歪も観測された。高圧下での2相共存状態は減圧すると元の2水素化物の単相に戻ることが確認された。

論文

Intermediate-valence quasicrystal of a Cd-Yb alloy under pressure

川名 大地*; 綿貫 徹; 町田 晃彦; 菖蒲 敬久; 青木 勝敏; Tsai, A. P.*

Physical Review B, 81(22), p.220202_1 - 220202_4, 2010/06

 被引用回数:15 パーセンタイル:42.49(Materials Science, Multidisciplinary)

Cd-Yb系準結晶を加圧することにより、準結晶の中間価数物質を実現した。この系は、各Ybサイトの価数が変動し得るという意味で、電荷自由度を持つ準周期系と言える。高圧下の価数測定は、DACを用いてYb-$$L$$$$_{rm III}$$端近傍のX線吸収実験(XANES)により行った。Yb価数は常圧の2価から、圧力に対してほぼ線型に増加し、最高圧の32GPaでは2.33価となった。Yb系の価数状態は、おおよそその価数値で決定される。現在の場合、価数値は最高圧においても3価からは離れており、実験の圧力範囲では価数揺動状態をとっていると考えられる。

論文

Formation and crystal growth process of AlH$$_{3}$$ in Al-H system

齋藤 寛之; 岡島 由佳; 米田 安宏; 町田 晃彦; 川名 大地; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏

Journal of Alloys and Compounds, 496(1-2), p.L25 - L28, 2010/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:35.7(Chemistry, Physical)

The hydrogenation process of aluminum is observed at high pressure and temperature by angle-dispersive ${it in situ}$ X-ray diffraction method. At 10 GPa and 600 $$^{circ}$$C, single crystals of AlH$$_{3}$$ about 20 $$mu$$m in size are found to grow through three steps: self-pulverization of aluminum, hydrogenation of pulverized aluminum, and solid-state grain growth of hydride. The self-pulverization seems to be the precursor of the hydrogenation reaction because it occurs at pressure temperature conditions where AlH$$_{3}$$ is thermodynamically stable.

論文

Pressure-induced antiferromagnetic order in filled skutterudite PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$ studied by single-crystal high-pressure neutron diffraction

長壁 豊隆; 桑原 慶太郎*; 川名 大地*; 岩佐 和晃*; 菊地 大輔*; 青木 勇二*; 神木 正史*; 佐藤 英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 79(3), p.034711_1 - 034711_7, 2010/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:33.14(Physics, Multidisciplinary)

The order parameter in the pressure-induced insulating phase of filled skutterudite compound PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$ has been investigated using high-pressure single-crystal neutron diffraction technique. Clear evidence of the antiferromagnetic order with the propagation vector $$vec{q}$$ = (1, 0, 0) was observed in the insulating phase above 2.7 GPa. The $$vec{q}$$ = (1, 0, 0) structure is identical with that in the non-magnetic ordered phase below 2.5 GPa and with the nesting property of the Fermi surface. The observed magnetic moment of Pr ion is 2$$mu$$B and almost pressure independent at least up to 4.2 GPa. The 2$$mu$$B magnetic moment is originated from the dipole in the low-lying quasi-quartet crystal field sate. The pressure-induced antiferromagnetic structure under 3.2 GPa is suppressed by applying magnetic field of about 1.5 T, which is interpreted as flop of magnetic moments into alignment of ferromagnetic state. This brings about the steep decrease of the resistivity due to the disappearance of the antiferromagnetic superstructure.

論文

Development of a hybrid-anvil type high-pressure device and its application to magnetic neutron scattering studies

長壁 豊隆; 加倉井 和久; 川名 大地*; 桑原 慶太郎*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part3), p.2725 - 2727, 2007/03

中性子磁気散乱実験の上限である3GPaを超えた領域で実験を行うため、サファイアアンビル式の高圧力発生技術の開発を行っている。今回、片側のサファイアを、圧縮強度が同程度で抗折力や破壊靭性に優れる超硬(WC)に変更して、ハイブリッドアンビルとした。さらに超硬アンビルのキュレットに窪みを設けることによって試料空間が拡大し、同時にアンビルとガスケットとの摩擦が増大した。その結果、加圧試験において5GPaを安定して発生できた。このハイブリッドアンビルの応用として、充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$について、3.2GPaまでの圧力下で中性子散乱実験を行った。その結果、この物質が臨界圧力2.4GPa以上の絶縁体相(臨界圧力以下では金属状態で、反強四極子秩序を示す。)で、Prイオンあたり1.8$$mu$$$$_{B}$$$$q$$=(1,0,0)の圧力誘起反強磁性秩序を示すことを発見した。

論文

Structural transformation on the pressure-induced metal-insulator transition in PrFe$$_{4}$$4P$$_{12}$$

川名 大地*; 桑原 慶太郎*; 佐藤 正志*; 高木 正俊*; 青木 勇二*; 神木 正史*; 佐藤 英行*; 佐賀山 基*; 長壁 豊隆; 岩佐 和晃*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(11), p.113602_1 - 113602_4, 2006/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:41.41(Physics, Multidisciplinary)

充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$は常圧で金属状態であり、T$$_{A}$$=6.5K以下で非磁性秩序相を持つ。P$$_{C}$$=2.4GPaの圧力下でこの非磁性秩序相は消失し、高温下では金属状態であるが、低温下で絶縁体秩序相へと相転移する。われわれはこの物質に対し、単結晶X線回折実験を行った。その結果、P$$_{C}$$以上で、金属-絶縁体転移が生じる温度で、立方晶から斜方晶への結晶構造の転移を発見した。同時に格子定数の不連続な飛びを観測し、この圧力下での転移が一次転移であることを発見した。また、P$$_{C}$$及びT$$_{A}$$以下の非磁性秩序相で観測された(100)超格子反射が、P$$_{C}$$以上で低温下の絶縁体相で消失することを発見した。格子定数の変化や超格子ピークが消失する実験事実は、P$$_{C}$$以上で低温下の絶縁体相が(高圧下中性子回折実験で明らかにされた)反強磁性秩序相であることを考慮すると、よく説明されることがわかった。

論文

High-pressure apparatus for magnetic neutron diffraction beyond 3 GPa at low temperature

長壁 豊隆; 神木 正史*; 川名 大地*; Hannan, A.*; 曽山 和彦; 北澤 英明*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276, p.2157 - 2158, 2004/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.82(Materials Science, Multidisciplinary)

3dや4f, 5f電子の磁性において、低温,10GPa程度の加圧により超伝導や金属-絶縁体転移などの非常に興味深い現象が現れる。したがって、低温,10GPa程度までの圧力下での中性子散乱実験は、磁性研究に極めて重要な貢献をする。ところが、これまでの中性子散乱実験ではピストンシリンダー型圧力セルを使用した最高3GPaまでの実験に留まっていた。われわれはこれを克服するために、サファイアやモアサナイトを対向アンビルとした高圧発生装置の開発を行った。これまでに最適な加圧条件を模索しながら、オフベンチで約6GPa圧力を発生させた。また実際の実験では4.6GPaまでの実験に成功し、Ceモノプンクタイドの圧力-温度磁気相図と磁気構造を明らかにした。さらにわれわれは、高圧実験で不可避な微小試料からの弱いシグナルを補う目的で、中性子スーパーミラーを用いた集光デバイスの開発を行った。

論文

Magnetic ${it P}$-${it T}$ phase diagrams of CeSb and CeBi

長壁 豊隆; Hannan, A.*; 川名 大地*; 神木 政史*; 北澤 英明*

Acta Physica Polonica B, 34(2), p.1469 - 1472, 2003/02

CeSbとCeBiについて、最近開発したアンビル式の高圧セルを用いて高圧低温下の中性子回折実験を行い、圧力-温度磁気相図を明らかにした。これらの相図で特徴的なことは、CeSbの約2GPa以上の相図がCeBiの常圧以上の相図と類似しているということである。これは、Ce-モノプニクタイド,CeX(X=P, As, Sb, Bi)の磁性が1つの共通の物理パラメータでスケールできる証拠であり、このパラメータとはキャリアー濃度であると考えられる。また、これ以外に電気抵抗に非常に大きな変化が生じる温度と、高温側のAF-I磁気相と低温側のAF-IA磁気相の発達に深い関連があること、高温側のAF-I磁気相のみが圧力によって非常に安定化されることなどを見いだした。

口頭

PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$の圧力誘起絶縁相における単結晶中性子回折

川名 大地*; 長壁 豊隆; 桑原 慶太郎*; 菊地 大輔*; 青木 勇二*; 神木 正史*; 佐藤 英行*

no journal, , 

PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$は常圧、約6K以下でQ=(1,0,0)の反強四重極秩序を示す。これに静水圧力を加えていくと、約2.4GPaで格子定数の顕著な変化を伴って金属-絶縁体転移を示す。それと同時に四重極秩序も消滅する。今回、この圧力誘起絶縁相での秩序パラメーターを見いだすべく、高圧力下中性子回折実験を行った。実験ではJRR-3Mに設置されたTAS-1分光器を使用し、また、従来の対向サファイアアンビルセルを改良したハイブリッドアンビルセルを使用して3.2GPaまで圧力をかけた。実験の結果、約8K以下で、格子定数の異常とともに、金属相での禁制反射の位置であるQ=(1,0,0)に磁気反射のピークを観測した。解析の結果、この圧力誘起絶縁相が、体心格子の体心と頂点とで磁気モーメントが互いに反平行で、大きさがPrあたり1.8$$mu$$$$_{B}$$であるような反強磁性構造を持つ磁気秩序相であることがわかった。

口頭

PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$の圧力誘起絶縁相における単結晶中性子回折,2

長壁 豊隆; 川名 大地*; 桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 菊地 大輔*; 青木 勇二*; 神木 正史*; 佐藤 英行*

no journal, , 

これまでのわれわれの研究によって、スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$が、3.2GPaの圧力下で、9K以下でq=(1,0,0)の反強磁性秩序を示すことが明らかになった。今回は、この物質の臨界圧力2.4GPaに近い2.7GPaにおいて圧力下中性子回折実験を行った。その結果、2.7GPaでの磁気モーメント値は、3.2GPaでの約2$$mu$$$$_{B}$$に比べて10%ほど小さく、1.8$$mu$$$$_{B}$$となっていることが新たに明らかになった。また、試料における圧力不均一性は3.2GPaの場合に比べて小さいはずであるが、2.7GPaでは転移が明瞭でないことも明らかになった。これらの結果は、臨界圧力に近いために2.7GPaでは磁気秩序相と四極子秩序相の2相共存状態になっていると解釈される。さらに、統計精度はあまり高くはないが、磁気転移温度以下で格子定数の異方的な変化を観測した。この結果は、基底状態の波動関数の対称性と何らかの関係があると考えられる。

口頭

Cd-Yb準結晶の低温高圧下における構造変化

綿貫 徹; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 川名 大地; 佐藤 卓*; Tsai, A. P.*

no journal, , 

Cd-Yb正20面体型準結晶が低温高圧下で正二十面体型から歪むタイプの構造変化を起こすという観測結果を得てきた。しかし、変化が見られた温度圧力領域では、圧力媒体のヘリウムガスが固化しており、非静水圧の影響の検討が必要である。そこで、われわれは、静水圧条件が良くなるより低圧領域での観測を行った。単準結晶試料をDAC中にヘリウムガス圧力媒体とともに封入し、低温高圧下放射光X線回折により構造観測を行った。測定は、これまで、7$$sim$$17GPaの圧力範囲で行っていたが、今回は4.5GPa及び常圧で、温度範囲30$$sim$$300Kにおいて行った。その結果、4.5GPaにおいては、ヘリウム圧力媒体が固化する155K以下で、従来観測されていたような格子変形が見られた。このことは、これまで見られていた格子変形が、少なからず非静水圧の影響を受けていることを示すものである。ただし、変形方向が加圧軸と異なる固有な方向であること、また、より高圧領域では格子変形境界がヘリウム固化曲線と一致していないことを考慮すると、格子変形はわずかな非静水圧効果で誘発された可能性が考えられる。

口頭

充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$の圧力誘起磁気秩序

長壁 豊隆; 桑原 慶太郎*; 川名 大地; 岩佐 和晃*

no journal, , 

充填スクッテルダイト化合物PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$は、T$$_{A}$$=6.5Kで非磁性の相転移を示す。最近のNMR実験や理論的解釈から、この非磁性相の秩序パラメーターは$$Gamma$$$$_{1}$$タイプの反強16極子であると予測された。この非磁性相は、2.5GPa以上の圧力下で消失し、新しい絶縁体相が現れる。例えば、3.2GPaでは9K以下となる。われわれは、圧力誘起絶縁相の秩序パラメータを明らかにするため、JAEAの3号炉2Gビームポートに設置されたTAS-1分光器を用い、3GPa以上の圧力下で中性子回折実験を行った。われわれは、絶縁相中である3.2GPaにおいて、(1,0,0)逆格子点に明瞭な磁気ブラッグ反射を観測した。このピークは、q=(1,0,0)の反強磁性秩序に対応する。磁気モーメント[0,0,1]方向を向いており、Prイオンあたり約2.0$$mu_{rm B}$$であった。この結果は、圧力誘起絶縁体相が反強磁性相であり、また、秩序変数が、結晶格子が$$Delta$$L/L$$sim$$0.5縮む圧力により、反強16極子から磁気双極子にスイッチすることを示している。

口頭

Cd-Yb準結晶におけるYbの価数の圧力依存性

川名 大地; 綿貫 徹; 町田 晃彦; 菖蒲 敬久; 青木 勝敏; Tsai, A. P.*

no journal, , 

Cd-Yb正20面体型準結晶において室温高圧下でX線吸収端微細構造(XANES)測定を行って、Ybの価数の圧力依存性を調べた。常圧下では帯磁率測定からYbの価数が2価であることがわかっており、準周期配列をとるYbについてもその価数を圧力によって変化させることができると予測した。測定の結果、圧力を加えるにしたがって3価の成分が連続的に増大し、23GPaでは平均で約2.3価まで増大することがわかった。高圧下でYbが2価と3価の中間価数をとっていることから、常圧では局在的であった4f電子が遍歴的性質を持つように変化していることが考えられる。このことは準周期配列を持つ系でも重い電子状態が実現する可能性を強く示唆するものである。

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