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論文

Changes in electronic structure of carbon supports for Pt catalysts induced by vacancy formation due to Ar$$^{+}$$ irradiation

岡崎 宏之*; 垣谷 健太*; 木全 哲也*; 出崎 亮*; 越川 博*; 松村 大樹; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Journal of Chemical Physics, 152(12), p.124708_1 - 124708_5, 2020/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.75(Chemistry, Physical)

X-ray absorption spectroscopy measurements were performed for the C K-edge of Pt nanoparticles on Ar$$^{+}$$-irradiated carbon supports in order to elucidate the origin of improved catalyst performance after the introduction of vacancies into the carbon support. We observed a change in the electronic structure at the interface between the Pt nanoparticles and the carbon support after vacancy introduction, which is in good agreement with theoretical results. The results indicated that vacancy introduction resulted in a drastic change in the Pt-C interactions, which likely affected the d-band center of the Pt nanoparticles and led to the enhancement of the oxygen reduction reaction in catalysts.

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.51(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

口頭

グラッシーカーボン担持Ptナノ微粒子触媒の作製; 基板へのArイオン照射が及ぼす影響

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

イオン注入法で作製したグラッシーカーボン(GC)担持Ptナノ微粒子において、注入と同時にGC基板に導入された格子欠陥が酸素還元触媒としての耐久性を向上させることから、本研究では、GC基板にArイオン照射で欠陥を導入した後、Ptナノ微粒子をスパッタ蒸着し、その電子構造の観点から基板照射が及ぼす影響を調べた。X線光電子分光の結果から、GC基板へのArイオン照射によりPtナノ微粒子との界面におけるPt-C結合の形成が促進されることが分かった。

口頭

Arイオン照射されたグラッシーカーボン基板におけるPtナノ微粒子触媒の担持状態

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

イオン注入法で作製したグラッシーカーボン(GC)担持Ptナノ微粒子において、注入と同時にGC基板に導入された格子欠陥が酸素還元触媒としての耐久性を向上させる。そこで本研究では、Arイオン照射によって予め欠陥を導入したGC基板にPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、その電子構造の観点から基板照射がPtナノ微粒子の担持状態に及ぼす影響を調べた。X線光電子分光の結果から、GC基板へのArイオン照射によりPtナノ微粒子との界面におけるPt-C結合の形成が促進されることが分かった。

口頭

イオンビームによる燃料電池用Ptナノ微粒子触媒の高性能化; グラッシーカーボン基板へのArイオン照射が及ぼす影響

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

イオン注入法で作製したグラッシーカーボン(GC)担持Ptナノ微粒子において、注入と同時にGC基板に導入された格子欠陥が酸素還元触媒としての活性と耐久性を向上させる。そこで本研究では、Arイオン照射によって予め欠陥を導入したGC基板にPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、触媒特性と電子構造の観点から基板照射がPtナノ微粒子に及ぼす影響を調べた。その結果、GC基板へのArイオン照射は、その上に蒸着したPtナノ微粒子の酸素還元活性を向上させるとともに、微粒子との界面におけるPt-C結合の形成を促進することが分かった。

口頭

Quantum beam technology; Catalytic materials prepared by ion beam irradiation for electrochemical device applications

八巻 徹也; 加藤 翔*; 木全 哲也*; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

本発表では、イオンビームを利用したナノ構造触媒材料の創製と電気化学デバイス応用について、以下の3点を報告する。(1)金属イオン注入によるグラッシーカーボン(GC)担持貴金属ナノ微粒子の作製では、Ptイオン注入とGCの電気化学エッチングによって、粒径10nm以下のPtナノ微粒子を表面に析出させることができた。(2)GC基板への照射欠陥の導入が貴金属ナノ微粒子の酸素還元性能に及ぼす影響について、界面における元素の結合状態や化学状態の観点から調べた結果、注入後の残留欠陥がPt-C結合の形成を促進し、酸素還元活性を向上させることがわかった。(3)ナノ細線や我々のイオン穿孔膜の研究で明らかなように、イオンビームにより形成される高分子ナノ構造はアスペクト比が高いという特徴を有しており、ナノ微粒子触媒の担体として高い応用可能性を期待させる。

口頭

イオン照射グラッシーカーボンを担体としたPtナノ微粒子の酸素還元活性

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池の普及に向けて、高い酸素還元活性及び耐久性を有するPtナノ微粒子触媒の開発が世界中で進められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)担体のイオン照射効果によってPtナノ微粒子の電子状態を改質し、それが酸素還元活性に及ぼす影響を調べた。実験では、380keV Ar$$^+$$を5.0$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^2$$のフルエンスで照射したGC基板上に、粒径5$$sim$$10 nmのPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、その酸素還元活性を回転電極法により調べた。酸素還元反応のターフェルプロットを取得した結果、同電位における交換電流密度がイオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が、未照射の場合に比べて高かった。GC基板へのArイオン照射によって、その上に堆積したPtナノ微粒子の酸素還元活性を高められることが示唆された。

口頭

イオンビームによる担体改質が白金ナノ微粒子触媒に及ぼす影響

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池におけるカソードの酸素還元触媒として、高い活性と耐久性を持つPtナノ微粒子が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)担体のイオンビーム改質による触媒高活性化を目指して、照射によるPtナノ微粒子の化学状態変化をX線光電子分光(XPS)法で調べた。実験では、380keV Ar$$^+$$を5.0$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^2$$のフルエンスで照射したGC基板上にPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、そのPt 4f及びC 1s XPSスペクトルを取得した。その結果、Ar$$^+$$ビーム照射したGCとPtナノ微粒子との界面にはPt-C結合が形成され、イオンビームによる担体改質がPtの電子状態に影響を及ぼすことが明らかになった。

口頭

Electrocatalytic properties of Pt nanoparticles on glassy carbon substrate pre-irradiated with Ar ions

木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池における正極の酸素還元触媒として、高い活性や耐久性を持つPtナノ微粒子の研究が盛んである。本研究では、グラッシーカーボン(GC)基板上に堆積したPtナノ微粒子を試料に用いて、GCへの照射効果がPtナノ微粒子の触媒特性に及ぼす影響を検討した。実験では、GC基板に380keV Ar$$^+$$を1.0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$のフルエンスで照射した後、粒径5nm程度のPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、その酸素還元活性を回転ディスク電極法により調べた。酸素還元反応のターフェルプロットでは、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射の場合に比べて約2。5倍高い活性化支配電流密度を示した。したがって、GC基板へのArイオン照射により、その上に堆積したPtナノ微粒子の酸素還元活性を高められることを初めて見出した。

口頭

XAFS測定によるArイオン照射グラッシーカーボンを担体としたPtナノ微粒子の局所構造解析

木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 松村 大樹; 下山 巖; 岩瀬 彰宏*; 藤村 勇貴*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池の正極触媒として、高い酸素還元反応(ORR)活性や耐久性を持つPtナノ微粒子の研究が盛んである。我々はこれまでに、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高いORR活性を示すことを見出している。そこで本研究では、Pt-C相互作用を含むPt/GC界面がORR活性の向上に寄与すると考え、その局所構造をXAFS測定によって解析した。Pt M$$_3$$及びL$$_3$$吸収端の立ち上がりピークの高さが低下したことから、Pt-C相互作用はPtの5d軌道空孔を減少させることでPtに対する酸素吸着を抑制していることが明らかになった。

口頭

イオンビームによる炭素担体の格子欠陥を利用したPtナノ微粒子触媒の作製,1; 酸素還元活性

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 寺井 隆幸*; 小林 知洋*

no journal, , 

固体高分子形燃料電池におけるカソードの酸素還元触媒として、高い酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)担体へのイオン照射効果によってPtナノ微粒子の電子状態を改質し、それがORR活性に及ぼす影響を検討した。実験では、GC基板に380keV Ar$$^+$$を1.0$$times$$10$$^{16}$$ ions/cm$$^2$$のフルエンスで照射した後、粒径5 nm程度のPtナノ微粒子をスパッタ蒸着し、そのORR活性を回転ディスク電極法で調べた。その結果、ターフェルプロットにおいて、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射の場合に比べて約2.5倍高い活性化支配電流密度を示した。このORR活性の向上は、Pt/GC界面のPt-C結合の形成に起因することが示唆された。

口頭

イオンビームによる炭素担体の格子欠陥を利用したPtナノ微粒子触媒の作製,2; 局所構造解析

木全 哲也*; 八巻 徹也; 山本 春也; 松村 大樹; 下山 巖; 寺井 隆幸*; 岩瀬 彰宏*; 藤村 勇貴*; 小林 知洋*; 箱田 照幸

no journal, , 

固体高分子形燃料電池の低コスト化を目指して、高い酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子の研究が盛んである。我々はこれまでに、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高いORR活性を示すことを見出している。そこで本研究では、Pt/GC界面におけるPt-C結合がORR活性の向上に寄与すると考え、その局所構造を調べるためXAFS測定を行った。Pt L$$_3$$吸収端のEXAFSを解析すると、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射に比べ、Pt-Pt結合の結合距離が短縮していた。つまり、ORR活性の向上は、Pt-C結合形成によるPtナノ微粒子の構造変化に起因することが初めて示唆された。

口頭

The Interface between platinum nanoparticle catalysts and an Ar$$^{+}$$-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*; et al.

no journal, , 

これまでに、予めAr$$^{+}$$を照射した炭素担体上の白金ナノ粒子(Pt NPs)触媒が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出している。この結果は担体に形成した照射欠陥がPt NPsに影響を及ぼしていることを示唆するが、その詳細は明らかになっていない。そこで本研究では、照射欠陥がPt NPsの形状、化学状態に及ぼす影響をそれぞれ透過型電子顕微鏡観察、X線吸収端近傍構造(XANES)測定により調べることで、Pt NPs高活性化をもたらす界面効果の解明を目指した。380keV Ar$$^{+}$$照射のグラッシーカーボン基板にスパッタ蒸着によりPt NPsを作製したところ、その平均粒径は5.1nmで非照射の場合よりも1.3nm大きかった。一方、Pt M$$_{3}$$端およびL$$_{3}$$端におけるXANESスペクトルでは、ピーク強度が非照射の場合に比べて低く、Pt NPsの酸化抑制傾向が見出された。したがって、照射による高活性化は、Pt NPsの粒径変化では説明できないが、酸化抑制効果によるORR律速段階(酸素種のPtからの脱離)の促進と関連していることがわかった。

口頭

炭素担体へのイオン照射によるPtナノ微粒子触媒の活性向上; 界面構造にXAFS測定で迫る

木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 田口 富嗣*; 松村 大樹; 下山 巖; 岩瀬 彰宏*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

最近我々は、Arイオン照射グラッシーカーボン(GC)を担体としたPtナノ微粒子が高い酸素還元反応(ORR)活性を示すことを見出した。このORR活性向上はGC中の照射欠陥による構造的, 電子的効果に起因することから、本研究ではX線吸収微細構造(XAFS)測定を用いてGC/Pt界面の構造を検討した。Pt L$$_3$$吸収端における広域X線吸収微細構造スペクトルの解析結果では、イオン照射GC基板上のPtナノ微粒子の方が未照射に比べ、Pt-Pt結合の結合距離が短縮しており、照射欠陥との電子的相互作用がPtナノ微粒子の原子構造に影響を及ぼすことが分かった。応用物理学会講演奨励賞受賞に伴う招待講演として、ORR活性向上メカニズムの解明に向けたXAFSの役割をレビューする。

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