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論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.24(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Integrating radiation protection criteria for radioactive waste management into remediation procedures in existing exposure situations after a nuclear accident

杉山 大輔*; 木村 英雄; 立川 博一*; 飯本 武志*; 河田 陽介*; 荻野 治行*; 大越 実*

Journal of Radiological Protection, 38(1), p.456 - 462, 2018/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故後の経験から、現存被ばく状況において環境修復に関する放射性廃棄物管理の放射線防護規準を確立することが必要である。本報ではそのために段階的なアプローチを提案し、放射性廃棄物管理に伴う年間線量の参考レベルとして第一段階1-10mSv/yを設定すべきであると考える。その後、最終的な線量目標1mSv/yを達成するため、段階的にその参考レベルは引き下げられる。その各段階における線量基準は、ステークホルダーの関与の下で決定される。本報ではその段階的アプローチの具体的な例を示す。

論文

Preparation of microvolume anion-exchange cartridge for inductively coupled plasma mass spectrometry-based determination of $$^{237}$$Np content in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:57.18(Chemistry, Analytical)

$$^{237}$$Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためには$$^{237}$$Npの存在量を定量する必要がある。本研究では$$^{237}$$NpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cm$$^{3}$$のディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中の$$^{237}$$Np分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となり$$^{237}$$NpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。

論文

Superdeformation in $$^{35}$$S

郷 慎太郎*; 井手口 栄治*; 横山 輪*; 小林 幹*; 木佐森 慶一*; 高木 基伸*; 宮 裕之*; 大田 晋輔*; 道正 新一郎*; 下浦 享*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030005_1 - 030005_4, 2015/06

The high-spin states in $$^{35}$$S were investigated at Tandem-ALTO facility in Institut de Physique Nucl$'e$aire d'Orsay The $$^{26}$$Mg($$^{18}$$O, 2$$alpha$$1n)$$^{35}$$S fusion evaporation reaction was used to populate high-spin states in $$^{35}$$S. The germanium $$gamma$$-ray detector array ORGAM was employed to measure $$gamma$$ rays from high-spin states and charged particles evaporated from the compound nuclei were detected by a segmented silicon detector, Si-Ball. A level scheme for $$^{35}$$S was deduced based on the gamma-gamma-coincidence analysis and $$gamma$$-ray angular correlation analysis. The half-life of the transition in the superdeformed band was estimated by measuring the residual Doppler shift. The deduced half-life shows the large collectivity of the band.

論文

Occurrence and potential activity of denitrifiers and methanogens in groundwater at 140 m depth in Pliocene diatomaceous mudstone of northern Japan

勝山 千恵*; 梨本 裕晃*; 永翁 一代*; 石橋 朋剛*; 古田 一期*; 木下 剛*; 吉川 英樹; 青木 和弘; 浅野 貴博*; 佐々木 祥人; et al.

FEMS Microbiology Ecology, 86(3), p.532 - 543, 2013/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:69.83(Microbiology)

嫌気性微生物活性は地下環境に影響を与える。本研究では140mの深度の2つのボアホールから低酸素濃度の地下水を採取し脱窒菌とメタン生成菌の活性について調査した。脱窒菌活性は$$^{15}$$Nをトレーサとしてボアホール環境にて測定し、メタン生成菌については16S rRNAの遺伝子解析により存在を確認した。メタンの安定同位体の分析値から溶存メタンは微生物活用由来であることが分かったが、本メタン生成菌の培養中には発生が確認できなかった。地下140m深の地下水中には酸素が含まれておらず、Ehが-144から6.8mVを示し、脱窒菌の活性が有意な環境であることが分かった。

論文

環境試料中の単一核物質含有微粒子の分析

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 木村 貴海

表面科学, 34(3), p.125 - 130, 2013/03

環境試料中の核物質を含む個々の微粒子の分析は、その起源を知るうえで重要な情報を与える。本稿では、ウランやプルトニウムなどの核物質を含む粒子の分析法について述べる。われわれは、環境試料中の核物質含有粒子を検知する方法として、X線検出器を備えた電子顕微鏡,固体飛跡検出器,二次イオン質量分析を用いた。さらに、それら検知した粒子に対して、二次イオン質量分析,表面電離質量分析,誘導結合プラズマ質量分析により同位体比測定を行った。これら各方法の相補的な利用は、個々の粒子の迅速、精確な分析のうえで非常に有効である。

論文

Complementary characterization of radioactivity produced by repetitive laser-driven proton beam using shot-to-shot proton spectral measurement and direct activation measurement

小倉 浩一; 静間 俊行; 早川 岳人; 余語 覚文; 西内 満美子; 織茂 聡; 匂坂 明人; Pirozhkov, A. S.; 森 道昭; 桐山 博光; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 51(4), p.048003_1 - 048003_2, 2012/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:89.12(Physics, Applied)

繰り返し動作(1Hz)可能な高強度レーザーを用いて高エネルギーのプロトンを発生した。そのプロトンをリチウムターゲットに照射し、$$^{7}$$Li(p,n)$$^{7}$$Be反応を起こした。反応によって生成した$$^{7}$$BeをGe半導体検出器を用いて測定した。その結果、1.7$$pm$$0.2Bqが生成したことがわかった。一方、生成したプロトンのスペクトルを飛行時間法を用いて測定し、放射化断面積を用いて放射化量を評価した。その結果、1.6$$pm$$0.3Bqが得られた。誤差範囲で一致した。そこで、われわれは、レーザー駆動粒子線を用いて放射化反応を起こさせる場合、反応量を飛行時間法でレーザーショットごとにモニターする方法を提案する。

論文

Simultaneous determination of plutonium and uranium isotope ratios in individual plutonium-uranium mixed particles by thermal ionization mass spectrometry

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 國分 陽子; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 314, p.57 - 62, 2012/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:26.65(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

MOX燃料から生成するウラン(U)とプルトニウム(Pu)混合酸化物(MOX)試料において、PuとUの同位体比は同時測定が望ましい。本研究では、表面電離型質量分析法を用いて、化学分離を行わないで、PuとUの同位体比を同時に測定できる方法を開発した。用いた試料はPu(SRM 947)とU(U500)の混合溶液試料から調製した、粒径が0.6-2.3$$mu$$mのMOX粒子である。サブミクロン粒子を含むすべてのMOX粒子から得られたPuとUの同位体比は、誤差範囲ですべて認証値と一致した。特に、従来は$$^{238}$$U同重体の干渉により測定が困難であった$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比をも正確に測定できた。$$^{238}$$Puにおける$$^{238}$$Uのバックグラウンドは$$^{238}$$Uの信号のピークフィッティングにより求めた。本法は、PuとUのすべての同位体比を化学分離なしで同時測定できることから、さまざまな分野において有効な分析法として期待される。

論文

Isotope ratio analysis of individual plutonium and uranium-plutonium mixed oxide particles by thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method

鈴木 大輔; 國分 陽子; Lee, C. G.; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Chemistry Letters, 41(1), p.90 - 91, 2012/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:69.6(Chemistry, Multidisciplinary)

個々のプルトニウム粒子の従来の同位体比分析法は、測定前に粒子を溶解する必要があるためその分析手順は煩雑である。また、化学操作により環境中の$$^{238}$$Uが混入する可能性があり、これにより正確な$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比測定が困難となる。本検討では、化学操作を一切行わずに粒子の同位体比を測定する方法として、粒子移送技術と表面電離型質量分析装置を用いた連続昇温測定法を組合せた方法による個々のプルトニウム粒子の同位体比分析法を試験した。さらに、ウランとプルトニウムの混合酸化物のMOX粒子についても本方法を適用して同位体比分析を行った。同位体標準物質から作製した粒子を用いて分析法の検証を行った結果、すべての同位体比は保証値とよく一致し、化学操作なしでも同重体による影響を受けることなく正確な同位体比を得ることに成功した。以上より、本方法は化学操作を必要としないプルトニウム粒子及びMOX粒子の正確な同位体比分析法として有用であることが示された。

論文

Application of a continuous heating method using thermal ionization mass spectrometry to measure isotope ratios of plutonium and uranium in trace amounts of uranium-plutonium mixture sample

國分 陽子; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; 間柄 正明; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 310, p.52 - 56, 2012/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:28.81(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

表面電離型質量分析を用いた連続昇温法によるプルトニウム及びウラン・プルトニウム混合試料中のプルトニウム,ウラン同位体比を測定する方法を開発した。この方法では、蒸発フィラメントの温度を連続的に上昇させることから、プルトニウム,ウランの同位体比をそれぞれの元素が効率的に蒸発する温度で測定することができる。ピコグラムレベルの試料量でPu/U比が0.01-10のPu/U混合試料に適用した結果、試料の化学分離なく、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比を同時に測定することができた。プルトニウムとウランを各1pg含む試料中の$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比の相対標準偏差は、2%及び4%以下であった。さらに、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比も測定できた。この結果から本法は、Pu/U混合試料の同位体比測定の効果的な手法と考えられる。

論文

Combined application of alpha-track and fission-track techniques for detection of plutonium particles in environmental samples prior to isotopic measurement using thermo-ionization mass spectrometry

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Talanta, 85(1), p.644 - 649, 2011/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:64.57(Chemistry, Analytical)

フィッショントラック(FT)法では環境試料から回収した粒子に熱中性子を照射することにより形成されるFTから核分裂性物質を含む粒子を検出するので、高感度な粒子検出が可能である。しかし、MOX(ウラン-プルトニウム混合酸化物)燃料のようにウラン(U)とプルトニウム(Pu)が混在している場合、熱中性子照射によるFTだけでは両者の区別は困難である。本研究では、$$alpha$$崩壊に対する比放射能(Bq/g)はPuがUより数桁以上高いことを利用して、Pu含有粒子のみを検出できる方法を開発した。本法をUとPuの混合試料を作製し適用した結果、適当な条件下では$$alpha$$トラック($$alpha$$T)法とFT法を組合せることにより、Pu粒子のみが検出できることがわかった。すなわち、Pu粒子は$$alpha$$TとFTが、U粒子はFTのみが検出されることが確認された。この結果は、従来は核分裂性物質を含む粒子の検出には研究炉での熱中性子照射が必ず必要であったが、本研究によりPu検出の場合、研究炉での照射が不要であることを示唆する。本法は、MOX燃料から生成する粒子を分析するときのPu粒子検出法として期待される。

論文

Feasibility study of isotope ratio analysis of individual uranium-plutonium mixed oxide particles with SIMS and ICP-MS

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; Lee, C. G.; 木村 貴海

Mass Spectrometry Letters, 2(4), p.80 - 83, 2011/00

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合酸化物粒子の同位体比分析法を確立するために、二次イオン質量分析(SIMS)法と誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法を用いる方法について検討を行った。両分析法の測定において、$$^{235}$$U/$$^{238}$$U, $$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu, $$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は正確に得られたものの、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は正確な値を得ることができなかった。これは、$$^{241}$$Puの崩壊によって生成する$$^{241}$$Amによるピーク干渉のためであると考えられる。ここで、ICP-MS法では、前処理段階で粒子を溶解するため、PuとAmの化学分離と組合せることが可能である。したがって、単一ウラン-プルトニウム混合酸化物粒子の同位体比分析には、ICP-MS法が適していることが示された。今後、ICP-MSと化学分離を組合せた手法の開発を行い、分析法を確立する予定である。

論文

保障措置環境試料中の高濃縮ウラン含有粒子の選択的検出法の開発

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海; 篠原 伸夫

核物質管理学会(INMM)日本支部第31回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2010/12

保障措置環境試料パーティクル分析では分析対象粒子の選択が重要である。本研究では、パーティクル分析において粒子検出法の高度化の目的で、スワイプ試料から回収した粒子の中から高濃縮度のウラン粒子を選択的に検出できる方法を開発した。本法は次のような三つの要素技術で構成されている。(1)スワイプ試料からの粒子回収のための2段式粒子回収法、(2)フィッショントラック(FT)検出器のエッチング時間の制御、(3)フィッショントラックの形状と粒径の比較。濃縮度別検出法の開発は保障措置上重要な高濃縮度のウラン粒子の選択的検出に焦点を置いた。天然組成と10%濃縮ウラン粒子を混合した試料を作製し、開発した方法の実証実験を行った。その結果、FT検出のためのエッチング時間の制御に加えて、FT形状とそれに対応する粒子の大きさを比較することにより、10%濃縮ウランを選択的に検出できることが示された。本法は保障措置環境試料パーティクル分析の有効な手法として期待される。

論文

Isotope ratio analysis of individual sub-micrometer plutonium particles with inductively coupled plasma mass spectrometry

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; Lee, C. G.; 木村 貴海

Talanta, 83(2), p.569 - 573, 2010/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:48.35(Chemistry, Analytical)

本研究では、サブミクロンサイズの単一プルトニウム粒子の同位体比分析を可能とするために、化学分離と誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)を組合せた方法の開発を行った。プルトニウム同位体標準物質から作製した粒子を用いて開発した分析法の検証を行った結果、測定精度,確度とも非常に良好な結果が得られた。特に、これまで分析が困難であった$$^{241}$$Pu/$$^{289}$$Puの同位体比を正確に測定することに成功した。以上より、本法は個々のプルトニウム粒子の同位体比分析法として非常に有効であることが示された。

論文

高コントラスト・高ビーム品質・高強度レーザーの開発

桐山 博光; 森 道昭; 中井 善基*; 下村 拓也; 笹尾 一*; 田中 桃子; 越智 義浩; 田上 学*; 近藤 修司; 金沢 修平; et al.

レーザー研究, 38(9), p.669 - 675, 2010/09

高強度レーザーの時間・空間制御技術に関するレビューである。時間制御技術は主パルスと背景光の強度比を向上させる高コントラスト化であり、先駆けて開発した高エネルギーシード型低利得光パラメトリックチャープパルス増幅手法について紹介する。空間制御技術は高エネルギービームの空間強度均質化であり、回折光学素子を用いた手法について紹介する。これらの手法の特徴を詳細に紹介するとともに、これらの制御技術を用いて得られた時間・空間特性についても報告する。

論文

A New method for isotope ratio measurement of uranium in trace amount by thermal ionization mass spectrometry; The Continuous heating method

鈴木 大輔; 國分 陽子; 桜井 聡; Lee, C. G.; 間柄 正明; 井口 一成*; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 294(1), p.23 - 27, 2010/06

 被引用回数:30 パーセンタイル:14.69(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

サブピコグラムから数十ピコグラムのウランの同位体比を精確に測定するために、表面電離型質量分析装置による新しい同位体比測定法、「連続昇温法」を開発した。本法は、試料が蒸発している間すべてのシグナルを測定するが、その中で高いシグナルのみを同位体比算出に利用する。それに加えて、測定条件及び同位体比算出法を標準化することにより、試料量や測定者の経験によらず、高い再現性で分析できる。さらに、質量分別効果の正確な補正も可能である。同位体標準試料の$$^{235}$$U/$$^{238}$$U比を、本法及びこれまで使われていた従来法、トータルエバポレーション法で測定したところ、試料量が多い場合は、3つの手法の測定結果に差は見られないが、サブピコグラムの試料を測定した場合、本法の測定結果が最も精確であった。本法は、極微量の試料の同位体比測定法として、さまざまな分野でその適用が期待される。

論文

High temporal and spatial quality petawatt-class Ti:sapphire chirped-pulse amplification laser system

桐山 博光; 森 道昭; 中井 善基; 下村 拓也; 笹尾 一; 田上 学*; 金沢 修平; 若井 大介*; 笹尾 文崇*; 岡田 大; et al.

Optics Letters, 35(10), p.1497 - 1499, 2010/05

 被引用回数:80 パーセンタイル:3.58(Optics)

高強度チタンサファイアCPA(チャープパルス増幅)レーザーにおいて、30$$mu$$Jの高エネルギーシーダーを用いることにより光パラメトリックチャープパルス増幅器(OPCPA)を低利得で動作させることで、5$$times$$10$$^{-11}$$の高いコントラスト(主パルスに対する背景光び強度比)を達成した。また、大口径チタンサファイアレーザー増幅器に対して液体のクラッディングを初めて導入して寄生発振を抑制するとともに回折光学素子を用いた空間ビーム均質化を行いフィリングファクター(空間的なビームのピーク強度に対する平均強度)を80%程度にまで向上させることで、理論限界に近い増幅効率で30J以上の大出力を得た。

論文

High spatiotemporal-quality petawatt-class laser system

桐山 博光; 森 道昭; 中井 善基; 下村 拓也; 笹尾 一; 田中 桃子; 越智 義浩; 田上 学*; 岡田 大; 近藤 修司; et al.

Applied Optics, 49(11), p.2105 - 2115, 2010/04

 被引用回数:37 パーセンタイル:13.81(Optics)

近年の高強度レーザー発生技術の急速な進展により、ペタワット(PW)級のピーク出力を有するレーザー装置が開発され、粒子加速,高エネルギー物理等多くの研究に利用されようとしている。このようにレーザー装置の高強度化が進むとともに、実際の応用に向けての研究開発として、時間構造や空間構造の向上に移行しつつある。本論文では、高強度レーザーの時間制御技術として背景光抑制、及び空間制御技術としてビーム均質化を原子力機構で開発されたJ-KARENレーザーに適用した実験結果について報告する。

口頭

核不拡散のための保障措置環境試料分析法の開発

江坂 文孝; 間柄 正明; Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 國分 陽子; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; 伊奈川 潤; 小野寺 貴史; 福山 裕康; et al.

no journal, , 

われわれは、国際原子力機関のネットワーク分析所の一つとして、保障措置環境試料の分析及び方法の開発を行っている。本発表では、二次イオン質量分析法及びフィッショントラック-表面電離質量分析法を用いたウラン粒子の分析法についての開発状況及び今後のPu/MOX粒子についての開発計画について報告する。

口頭

Impurity measurements in uranium environmental samples by X-ray analysis

間柄 正明; 江坂 文孝; 國分 陽子; 安田 健一郎; Lee, C. G.; 宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 篠原 伸夫; 木村 貴海

no journal, , 

原子力機構では、極微量核物質を対象とした保障措置環境試料分析法を開発しており、開発した技術を用いIAEAネットワーク分析所(NWAL)として活躍している。分析対象は、原子力施設から採取した塵等に含まれるウラン及びプルトニウムの同位体比であるが、正確な分析値を得るためには、共存元素に関する情報が重要になる。そこで、不純物元素を半定量するために、蛍光エックス線を用いた測定法を開発している。本講演では、現在まで開発した及び開発中の分析法、今後の開発計画について述べるとともに、蛍光エックス線装置を用いた不純物測定について発表する。また、ウラン粒子にフッ素が共存するかどうかは保障措置上重要な情報である。走査型電子顕微鏡に附属の蛍光エックス線分析装置を用いたフッ素の測定についても述べる。

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