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論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO$$_{2+x}$$

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO$$_{2+x}$$ surface oxide of UO$$_{2}$$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO$$_{2}$$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO$$_{2+x}$$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Iron-induced association between selenium and humic substances in groundwater from deep sedimentary formations

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 別部 光里*; 根本 一昭*; 天野 由記

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.374 - 384, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.43(Nuclear Science & Technology)

For better understanding of impact of natural organic matters (NOM) on facilitating migration of $$^{79}$$Se in underground environments, association mechanism between Se and humic substance (HS) in groundwater was investigated by incubation experiments using groundwater sample under abiotic and biotic conditions and speciation analyses by an isolation technique with DAX-8 resin and a size exclusion chromatography coupled on-line to UV-Vis and ICP-MS detection (SEC-UV-ICP-MS). Selenite added into the groundwater was reduced to elemental Se only when microbial activity was stimulated by a nutrient. The speciation analysis by the isolation technique showed the presence of Se associated with HS and that proportion of the associate to total dissolved Se is highest in the reducing condition. The SEC-UV-ICP-MS analyses of alkaline extracts from the DAX-8 resin showed that Se was coeluted with Fe as well as HS, regardless of microbial activity and redox conditions. Logarithmic peak areas of Se and Fe coeluted with HS in the SEC chromatograms was linearly correlated in the moderately oxidizing condition (r = 0.947, p $$leq$$ 0.01 with addition of Se; r = 0.995, p $$<$$ 0.01 without the addition of Se). The SEC chromatogram of Se coeluted with HS in the reducing condition was well matched with those of Se-Fe-HS ternary complex in the moderately oxidizing condition. Therefore, these suggest that the association between Se and HS in groundwaters can be dominated by a formation of Se-Fe-HS ternary complex.

論文

The Kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.59(Chemistry, Multidisciplinary)

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) concentrations in the groundwater, as well as H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H$$_{2}$$O$$_{2}$$ addition (300 $$mu$$M) to U$$_{3}$$O$$_{8}$$/bicarbonate mixtures. As the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ($$leq$$ 5 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) to oxidative at high bicarbonate ($$geq$$ 10 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$). Catalytic H$$_{2}$$O$$_{2}$$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:41.93(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.44(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.31(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

口頭

幌延深部地下水中のフミン酸のプロトン化反応機構について

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 水野 崇; 天野 由記; 南條 功*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が、地下水中の天然有機物の一種であるフミン物質と錯生成することで移行が促進される可能性が指摘されており、フミン物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。フミン物質は組成不均質性をもつ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際に深部地下水中に溶存しているフミン物質を用いた研究は限られている。そこで本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存しているフミン物質を抽出し、プロトン化反応における熱力学量を求めることから表層のフミン酸と反応機構の比較を行った。その結果、幌延フミン酸は、プロトン化反応および酸解離反応ともに標準物質であるIHSSの表層フミン酸とは異なる反応機構を有し、これは単純有機酸に近いことが分かった。これはフミン酸の起源による影響が大きいことに因ると考えられる。

口頭

Characterization and thermodynamic study of the protonation of humic acid dissolved in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際の深部地下水中に溶存している腐植物質を用いた研究は限られている。本研究ではこれまでに、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、熱量滴定法により、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べてきている。本発表では、サイズ分画クロマトグラフィ(SEC法)およびフロー・フィールド・フロー・フラクショネーション法(Fl-FFF法)により、腐植物質の分子量および流体力学径を新たに取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、IHSSの標準腐植物質より小さな分子量、流体力学径、プロトン化エンタルピーを持つことが明らかになった。このことから、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斉藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

北海道幌延の深度250m/350m地下水からIHSS法を用いて抽出したフミン酸に対してサイズ排除クロマト(SEC), 流動場分画法(Fl-FFF), 熱量滴定法を適用し、特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出を行った。また、表層土壌から抽出された標準フミン酸と結果を比較し、反応機構を考察した。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出,2

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

地中で放射性核種と相互作用する可能性の高い天然の物質の一つである腐植物質は、不均質な組成を持つ高分子電解質として知られ、その高い錯形成能から結果的に放射性核種の溶解度を増加させる可能性が指摘されている。これまでに幌延深地層研究センター地下施設の250m及び350m調査坑道において採取した地下水から、IHSS法を用いて抽出されたフミン酸の特性評価及びプロトン化反応熱力学量の導出を行い、幌延フミン酸が低分子有機酸と類似した性質を持つことと、採取深度により反応機構が異なる可能性が示されてきた。本研究では、幌延フミン酸の特性や深度依存性、反応機構について理解を進めるため、5kDaと3kDaの限外ろ過フィルタを用いて分画したフミン酸の全有機炭素量を測定した。その結果、幌延深部地下水中のフミン酸は、分子量3000Da以下の画分が占める割合が最も大きいことが明らかになった。また、深度250mの試料は、深度350mの試料と比較して、大きな画分を持つ割合が大きいことが明らかになった。

口頭

沿岸部の堆積岩地下水に溶存する腐植物質の定量評価

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 宮川 和也

no journal, , 

疎水性樹脂(DAX-8)を腐植物質の固相抽出剤として用いる定量分析手法を用いて、北海道沿岸部の異なる深度に存在する堆積岩地下水と新潟県沿岸部に存在する堆積岩地下水に溶存する腐植物質を定量評価し、堆積岩地下水に溶存する天然有機物の組成とともに表層水における組成との違いを提示した。

口頭

二酸化ウランの溶出におよぼす炭酸イオンの影響

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

福島第一原子力発電所の過酷事故を契機として、原子力利用における柔軟性を確保しつつ今後のバックエンド対策を着実に進めるために、使用済み燃料の直接処分についての技術的検討を行っていく必要がある。本研究では、日本の地下水に炭酸イオンが諸外国と比較して多く含まれていることに着目し、使用済燃料の主要な構成物である二酸化ウランの溶解挙動におよぼす炭酸イオンの影響をバッチ試験から調査した。深部地下環境を模擬するために、溶出試験はArガスを使用して嫌気雰囲気を維持したグローブボックス内で行い、還元剤として亜ジチオン酸ナトリウムを用いた。二酸化ウランのペレットを最長25日間炭酸濃度の異なる溶液に浸漬した結果から、炭酸イオン濃度が増加するとウランの溶出が促進されることが明らかとなった。また、得られた結果からウランの溶解速度を求めると、炭酸イオン濃度とともに溶解速度が増加することが明らかとなった。

口頭

Thermodynamic study of complexation of deep groundwater humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 寺島 元基; 舘 幸男; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

no journal, , 

深部地下環境中に存在する天然有機物の一種であるフミン酸は、錯生成能が高く放射性核種などの金属イオンの環境中での移行挙動に影響を与えると考えられている。しかし、その錯生成反応機構については知見が不十分であり、特に反応の熱力学を議論するために不可欠な反応エンタルピーやエントロピーは、平衡定数から推定されるに留まっていた。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水に溶存しているフミン酸を抽出し、プロトン化反応と銅(II)イオン、ウラニル(VI)イオンとの錯生成反応における反応熱力学量を、熱量滴定法を用いて直接決定した。得られた結果を典型的なフミン酸や構造既知の有機酸と比較し、幌延深部地下水中のフミン酸の特徴的な反応機構を明らかにした。さらに、得られた反応熱力学量を用いて熱力学平衡計算を行い、放射性核種の移行挙動に及ぼすフミン酸の影響を評価した。

口頭

The Effect of carbonate ion on the dissolution rate of UO$$_{2}$$ pellet

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

日本における原子力利用の柔軟性を確保しつつ今後のバックエンド対策を着実に進めるために、使用済燃料の直接処分について技術的検討を行っておくことが必要である。本研究では、使用済燃料の主成分であるUO$$_{2}$$の溶解速度におよぼす炭酸イオンの影響を明らかにするために、深部地下環境を模擬した実験系において、炭酸濃度の異なる溶液にUO$$_{2}$$ペレットを浸漬するバッチ試験を行い、UO$$_{2}$$の溶解速度を算出した。その結果、炭酸濃度の増加とともに溶解速度が増大し、炭酸濃度の対数値と溶解速度の対数値に正の相関が有ることが確認された。また、得られた結果を既往研究と比較して、溶解速度と炭酸濃度の相関関係が炭酸濃度50mMまで成立することを明らかにした。

口頭

二酸化ウランの溶解におよぼす炭酸イオンの影響評価

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の代替オプションの一つとして、使用済燃料の直接処分が検討されている。この際、燃料溶解速度が重要なパラメータの一つとなる。本研究では、高濃度の炭酸イオンを含む模擬地下水におけるUO$$_{2}$$の溶解挙動を調査し、溶液中の炭酸イオン濃度が高いとウランの溶出が促進されることを明らかにした。

口頭

イソサッカリン酸共存下におけるパラジウムの溶解度

宮部 俊輔*; 前野 真実子*; 松原 一仁*; 冨安 かおる*; 大神 智有*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

パラジウム(Pd)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)の影響を実験的に調査した。pH 8.5と10.0の条件ではISA濃度の上昇に伴い、Pd溶解度の顕著な上昇が認められた。

口頭

Determination of the apparent complexation constants of deep groundwater humic acid with Zr (IV) by CE-ICPMS

紀室 辰伍; 鈴木 慎也*; 舘 幸男

no journal, , 

As components of dissolved organic materials in the groundwater, humic acid (HA) is of significant importance in the environmental behavior of metals, since their mobility is influenced by the complexation with HA. Experimental data detailing the interaction of the tetravalent cations with HA is currently limited, mainly due to the assumption that the low solubility and strong hydrolysis behavior of tetravalent cations preclude the formation of complex under aqueous environmental condition. However the data is of importance for the safety assessment of geological disposal. In this study, capillary electrophoresis, coupled with inductively coupled plasma mass spectrometry (CE-ICPMS) was applied to the interaction of HAs with Zr (IV) to determine the apparent complexation constants. HA was isolated from deep groundwater at 250m depth of Horonobe, Hokkaido, Japan. As a result, the characteristic complexation property of groundwater HA was revealed by the comparative study. Additionally, the validity of equilibrium constants of groundwater HA, which were determined by other experimental methods in previous study was discussed.

口頭

イソサッカリン酸共存下におけるパラジウムの溶解度,2

岩田 孟; 紀室 辰伍; 北村 暁; 宮部 俊輔*; 前野 真実子*; 田中 武流*; 檜枝 愛美*

no journal, , 

アルカリ性水溶液中(pH8.5, 10.0)におけるパラジウム(Pd)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)濃度の影響を、溶解度実験によって調査した。Pd濃度は、ISA濃度の増大に伴い上昇する傾向を示した。本実験で取得した溶解度の結果より、平衡定数の算出を試みた。

口頭

フミン酸共存下における幌延堆積岩へのEuの収着挙動の評価

江口 綾乃; 紀室 辰伍; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性を評価するためには、放射性核種の岩盤中の移行を評価する必要がある。地下水中には、核種と安定な水溶性の錯体を形成する有機物が存在する。それらが核種と錯体を形成することで、核種が岩盤に収着しにくくなる可能性があることから、核種移行に対する有機物の影響を定量的に評価する技術の開発が必要とされている。本研究では、炭酸イオンおよびフミン酸(HA)共存下における堆積岩へのEuの収着挙動について評価を行った。岩石へのEuの分配係数の炭酸イオン濃度依存性を調べた結果、HAによるEuの収着低減効果が確認され、水相中のEuの化学種として岩石に収着しにくいHA錯体が支配的になることが原因と考えられた。また、HA共存時のEuの岩石への収着を、EuのHA錯体とそれ以外のEu化学種の形成、及びHA錯体以外のEu化学種の岩石への収着の組合せで表現するために、HA錯体(Eu-HA錯体,Eu-CO$$_{3}$$-HA錯体)の錯生成定数を非線形最小二乗フィッティングにより算出したところ、Eu-HA錯体とEu-CO$$_{3}$$-HA錯体の両方の形成を考慮した場合に、炭酸イオン全濃度範囲にわたって分配係数の傾向をよく説明できることが示された。

口頭

IV価テクネチウムの溶解度に及ぼす有機物影響の評価

紀室 辰伍; 岩田 孟; 江口 綾乃; 西川 義朗*; 舘 幸男

no journal, , 

TRU廃棄物処分の性能評価上重要な元素の1つであるテクネチウム($$^{99}$$Tc)は、一般的に地下の還元的雰囲気では主に難溶性のIV価水酸化物(TcO$$_{2}$$・xH$$_{2}$$O)として存在すると考えられるが、有機物との錯生成によってその溶解度が増加し、移行挙動が変化する可能性がある。また、TRU廃棄物に含まれる有機物のうち、セルロースの分解生成物であるイソサッカリン酸(ISA)は、処分後の核種移行挙動評価に影響を及ぼすと考えられているものの、錯生成定数等の熱力学データが不足しており、基盤データを充実させていく必要がある。本研究では、IV価TcO$$_{2}$$・xH$$_{2}$$O(s)を初期固相とし、異なるpH,ISA濃度条件下におけるTc溶解度を測定し、その錯生成反応を検討した。その結果、Tc溶解度は[ISA] = 1$$times$$10$$^{-2}$$M以上の領域で顕著に上昇することが明らかとなった。また、フィルター孔径依存性があることから、Tc溶解種としてコロイド粒子の形成が示唆された。

口頭

深部堆積岩へのEuの収着挙動に及ぼす地下水中のフミン酸の影響

江口 綾乃; 紀室 辰伍; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性を評価するために、放射性核種の岩盤中の移行挙動を評価する必要がある。地下水中の有機物は、核種と錯体を形成すると核種が岩盤に収着しにくくなることが指摘されており、核種の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。さらに、地下水中に有機物と共存する炭酸イオンは核種との錯生成において有機物と競合し得ることから、炭酸イオン共存下における核種移行に対する有機物の影響評価が必要となる。本研究では、地下水中の代表的な有機物であるフミン酸(HA)と、三価アクチノイドAm(III)のアナログ元素としてEu(III)を用いて、堆積岩へのEuの収着に対するHAの影響の炭酸イオン共存下での挙動を、収着試験とモデル評価によって調べた。Eu-HA錯体の形成とそれ以外のEu化学種の岩石への収着を考慮して、HAが共存する系の分配係数を計算したところ、幌延地下から抽出したHAでは、実験値と計算値が大きく乖離した。この原因として、Euの岩石への収着に、前述以外の反応が影響している可能性が考えられた。そこで、Eu-CO$$_{3}$$-HA錯体の形成や、Eu-HA錯体の岩石への収着も考慮し、それらの平衡定数をパラメータとして非線形最小二乗フィッティングを行ったところ、それらの反応を考慮した場合の方が、分配係数の傾向をよく説明できることが示された。これにより、有機物錯体の形成の他に有機物錯体の岩石への収着なども考慮することが、有機物と共存する系のより正確な核種の収着モデルの構築において重要となることが示唆された。

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