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論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

論文

Granulation study of porous silica particles for MA recovery process

後藤 一郎; 小藤 博英; 折内 章男; 渡部 創; 竹内 正行

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

抽出クロマトグラフィ技術を利用した高レベル放射性廃液からのMA分離開発を進めている。本技術の吸着材は、平均粒径50$$mu$$mの多孔質シリカ粒子に高分子ポリマーを被覆し、金属イオンと相互作用する抽出剤を含浸させている。吸着材性能は、抽出剤の能力やポリマーの抽出剤保持性能等に加えて、骨格となるシリカ粒子の粒子径及び細孔径に依存する。本研究では、シリカ粒子の粒子径及び細孔径を制御するため、噴霧乾燥法を用いて、運転条件及び装置構造をパラメータとして造粒を行った。原料液には数十nmの平均粒径を有するシリカ粒子を分散させた溶液を用い、造粒運転で得られた粒子を焼成することで分相させて細孔を得た。多孔質粒子の粒子径及び細孔径に加え、ポリマー被覆、抽出剤含浸後の吸着材性能の評価を行った。

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Optimization of chemical composition in the iron phosphate glass as the matrix of high level waste generated from pyroprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指してガラス組成の最適化を実施した。Feにより形成されるガラス疎水性のガラスネットワークは若干のCrやAlをFeの代替とすることで強化され、FPを20wt%以上含有しても化学的に安定なガラス試料が得られた。本研究により乾式再処理起源の高レベル廃棄物を最大限導入するガラス媒体の組成を見出し、ガラス架橋構造安定化に寄与するFeの価数変化に関する知見が得られた。

論文

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。

論文

Precipitation behaviors of fission products by phosphate conversion in LiCl-KCl medium

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Nuclear Technology, 171(3), p.316 - 324, 2010/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.88(Nuclear Science & Technology)

RIARで廃塩処理技術として検討されているリン酸塩転換法について、金属電解法から発生する使用済み電解質再生への適用性を評価すべく、FPのリン酸塩沈澱にかかる熱力学的考察と基礎試験を行い、得られた結果から電解質中のFP分離の可能性を述べ、かつFP回収法を提案している。

論文

Electro-deposition behavior of minor actinides with liquid cadmium cathodes

小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05

 パーセンタイル:100

Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.

論文

Separation of lanthanoid phoshates from the spent electrolyte of pyroprocessing

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Proceedings of 12th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '09/DECOM '09) (CD-ROM), 9 Pages, 2009/10

金属電解法による乾式再処理プロセスは、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において副概念として採用されている。同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図るべく、電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して沈殿分離させる技術について検討した結果、ランタノイド(Ln)系塩化物は、容易にオルトリン酸塩沈殿物を生成することがわかった。さらに、本研究では沈殿物と媒質を分離するためにリン酸塩系ガラスを材料とするろ過フィルタを作製し、沈殿物のろ過試験を行った。今回の試験の結果、ろ過フィルタで沈殿物はほぼ完全に分離できることが判明した。

論文

Phosphate conversion behaviors of FP chlorides with spent electrolyte recycling

小藤 博英; 天本 一平; 佐々木 一哉*; 安本 勝*; 高崎 康志*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.597 - 600, 2009/08

 パーセンタイル:100(Electrochemistry)

金属電解法から生成する高レベル廃棄物削減のため、リン酸塩転換プロセスを開発している。本研究では、熱力学計算におけるリン酸塩転換反応を基礎実験により確認した。希土類塩化物は容易にリン酸塩に転換することがわかった。さらに、転換反応の添加剤であるリン酸リチウムに関して、熱力学特性を解明するために高温での挙動を評価した。

論文

Phosphates behaviours in conversion of FP chlorides

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.142 - 148, 2009/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:28.36(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法の運転で生じる廃塩(LiCl-KCl)は、各種高レベル放射性のFP塩化物を蓄積しているため、高レベル放射性廃棄物発生容量を抑制するには、廃塩からFPを分離する必要がある。この取組みの一環として、報告者らは、リン酸塩転換法の適用性にかかる検討を行っており、同手法の可能性を評価すべく、これまで理論解析と実験を行ってきた。ここでは、廃塩中のFP塩化物のリン酸塩転換について予察試験を行った結果を報告する。すなわち、リン酸塩に転換する対象塩化物のうち、Liを除くアルカリ金属,アルカリ土類金属はほとんど沈殿物を形成しないが、LiやLa(希土類元素を代表して選択)は、リン酸塩として沈殿すること、これらの挙動は、従来の理論解析が妥当であることを裏付けていること、Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$の粒子は比較的大きいが、LaPO$$_{4}$$の粒子にはサブミクロンの大きさのものが見られること、粒子の成長に転換温度が寄与していること等を結果として得ている。

論文

Evaluation of phosphate thermodynamic properties for spent electrolyte recycle

小藤 博英; 天本 一平; 安本 勝*; 佐々木 一哉*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.173 - 178, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.16(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法乾式再処理における使用済電解質の再生処理を行うためのリン酸塩転換法の評価を実施している。リン酸塩転換法では、溶融塩中に蓄積するFP等の不純物をリン酸リチウム等の添加剤を加えることによりリン酸塩沈殿として分離することを考えており、構成元素の熱力学諸量を元にプロセスフロー概念を検討している。しかしながら、リン酸塩に関しては既報の熱力学データが稀であるため、熱量や蒸気圧測定によるデータ取得を試みた。測定は純物質であるリン酸リチウムから開始し、HTMSやTG-DTAによる測定を行ったが、リン酸リチウムの融点以下の温度範囲で熱分解あるいは相転移があることが明らかとなった。分解生成物の影響を排除するためのHTMS測定手法の検討等を行った結果を報告する。

論文

Effect of pulse electrolysis on morphology of co-deposited MOX granules

小藤 博英; 岡村 信生; 水口 浩司*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(9), p.942 - 950, 2008/09

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

酸化物電解法乾式再処理技術のMOX共析工程におけるパルス電解法の適用性を、U, Pu,模擬FP及びCPを用いた実験により評価した。実験により不純物やパルス波形が析出物に与える影響が明らかになった。特に電流を停止している間の析出物の溶解挙動が重要である。結果として、MOX中のPu富化度を向上させる波形が確認され、さらに析出物組成が均質化することが明らかとなった。これらの電解挙動を定性的にモデル化して検討を行った。

論文

熱力学的手法を用いた物質挙動シミュレーションによる使用済み電解質再生プロセスの予備的構築

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

シミュレーション, 27(3), p.189 - 197, 2008/09

乾式再処理プロセスから発生する使用済み電解質の処理について、ロシアの原子炉科学研究所(RIAR)では、NaCl-KCl等を媒質としており、これにNa$$_{3}$$PO$$_{4}$$やNa$$_{2}$$CO$$_{3}$$を添加することにより塩中に溶け込んでいる成分を沈殿させ、沈殿物をフツリン酸ガラス等で固化する方法を提案している。媒質の種類は異なるものの、RIARの沈殿法と沈殿物のリン酸塩固化技術が、当方の研究対象であるLiCl-KCl系の電解質処理に適用できれば、FPを固化体に35%程度充填できるため、廃棄物発生量の少ない処理技術と成り得る。このような考えに基づき、リン酸塩転換法の開発を進めていきたいが、直ちに試験を行うことは、核物質を使用していくうえでさまざまな制約があること、及び実施前に各物質の挙動を理論的に把握したうえで試験を行った方が、より合理的であることから、ここでは、熱力学的な手法を用いて、対象とする物質のリン酸塩転換挙動をシミュレートすることにより、実現性のある「使用済み電解質処理プロセス」の構築の予備的な考察を行い、リン酸塩転換法を用いたプロセスの有効性について予備的な確認をすることができた。

論文

Fundamental study on electrolyte recycle process by phosphate conversion technique

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.748 - 757, 2007/09

金属電解法による乾式再処理プロセス(以下、金属電解法)から発生する使用済電解質(以下、廃塩)の再生利用を図るべく、リン酸塩転換法の適用性について理論考察を行い、今後の研究開発の基礎となる予備的なプロセス概念を構築した。すなわち、金属電解法の運転で生じる廃塩(LiCl-KCl)は、各種高レベル放射性FP塩化物を含有しているため、HLW発生量抑制の観点から、FPを分離する必要がある。この取組みの一環として、リン酸塩転換法の適用性に関する検討を行うべく、これまでの研究成果を活用してリン酸塩転換法の評価をするための概念ブロックフローを構築した。次に、本研究の解析に必要とされる熱力学的諸量について、理論計算による取得を行い、データベースを充実させた。これをもとに、理論解析を中心とした予備的な検討を、ブロックフローの各工程について行い、得られた成果から、予備的なプロセス概念を構築し、各工程の操作条件を明確化し、今後の開発の足がかりとした。

論文

MOX Co-deposition tests at RIAR for SF reprocessing optimization

小藤 博英; 佐藤 史紀; 明珍 宗孝; 中西 繁之*; Kormilitsyn, M. V.*; Ishunin, V.*; Bychkov, A. V.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.349 - 353, 2007/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.65(Nuclear Science & Technology)

酸化物電解法は将来の燃料サイクルシステムにおける乾式再処理の候補技術として研究されている。酸化物電解法の中心工程であるMOX共析工程において、技術の実現性を確認するための基礎試験を実施した。試験においては要求されるMOX顆粒を得るために、UやPu濃度,FP濃度,CP濃度,吹き込みガス組成等をパラメータとして設定した。試験の結果、不要な沈殿を生じることなく高いPu富化度の顆粒を得るためには、電解中に吹き込むガス組成が重要なパラメータであることが確認された。また、最終的に使用済燃料を用いた試験により、MOX共析電解制御手法の妥当性が確認された。

口頭

溶融塩電解共析法を用いた乾式再処理技術開発,14; パルス電解試験

小藤 博英; 明珍 宗孝

no journal, , 

酸化物電解乾式再処理法において、ウラン及びプルトニウムを混合酸化物として陰極上に析出させるMOX共析技術は、核拡散抵抗性及び燃料製造への顆粒供給の観点から優れた技術として注目されている。本報では、回収するMOX顆粒のPu富化度を調整する機能として期待されるパルス電解法の適用性を検討した電解試験の結果を報告する。

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